钙钛矿太阳能电池的界面调控与可穿戴应用研究
发布时间：2022-01-02 15:33
近年来,钙钛矿太阳能电池因其出色的光电性能得到迅速发展,并成为新一代薄膜太阳能电池中的佼佼者。要实现电池的可穿戴应用,在满足可穿戴市场对其光电转换效率要求的同时,还需发展出质量更轻、柔性更好,甚至可变化角度、可拉伸、可水洗、可降解的电池,从而满足可穿戴产品和各种便携式电子设备持续绿色能源供应需求。本论文紧紧围绕如何提高钙钛矿电池的效率和可穿戴性展开,从界面调控、结构设计出发,主要研究了高质量钙钛矿薄膜的制备以及面向可穿戴应用的高性能器件组装,主要开展了以下几方面的工作:结合晶种诱导熟化过程,优化了钙钛矿太阳能电池各层间界面:通过溶液处理法在电子传输层上构建了超薄的CdSe量子点层,作为晶种诱导产生晶粒尺寸小、尺寸分布窄的结晶钙钛矿薄膜。通过简单的MABr奥斯瓦尔德熟化处理,将小尺寸晶体再结晶成大颗粒、无针孔的钙钛矿晶粒,有利于减少薄膜缺陷和降低缺陷态密度。应用第一性原理计算,表明CdSe量子点和钙钛矿形成完全结晶异质结,证实了电子可以更快、更有效地移动。通过晶种诱导和奥斯瓦尔德熟化相结合,有效地控制了钙钛矿结晶速率,优化了钙钛矿太阳能电池各层间界面,成功获得了高效的光电性能,最大光电转...
【文章来源】：东华大学上海市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：150 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
(a)有机无机杂化钙钛矿材料立方晶体结构,(b)MAPbI3的晶胞结构28Figure1.1(a)Cubiccrystalstructureofperovskite,and(b)structureofMAPbI3.28
东华大学博士学位论文第1章绪论3图1.1(a)有机无机杂化钙钛矿材料立方晶体结构,(b)MAPbI3的晶胞结构28Figure1.1(a)Cubiccrystalstructureofperovskite,and(b)structureofMAPbI3.28显然，为了形成稳定的杂化钙钛矿立方结构，A位有机小分子阳离子的大小就要限制于BX6无机金属卤化物八面体间隙，这就对离子的空间几何尺寸要求很高。结构轻微的扭曲和畸变都会降低钙钛矿材料的对称性，A阳离子和B阳离子的配位数也会降低30。我们一般通过评判材料的容忍因子(t)和八面体因子(μ)来确定是否形成了稳定的钙钛矿结构，图1.2为部分杂化钙钛矿材料t和μ的理论计算值31。容忍因子定义为：t=八面体因子定义为：μ=其中，，分别为A，B，X离子的半径。图1.2部分杂化钙钛矿材料容忍因子(t)和八面体因子(μ)的理论计算值31Figure1.2Theoreticalcalculationoftolerancefactor(t)andoctahedralfactor(μ)forhybridperovskitematerials.31
涌昭??追⑸?掷?7。钙钛矿材料的电子结构研究情况表明，对价带顶(VBM)能级有贡献的是B-s和X-p轨道之间的反键杂化态，决定导带底(CBM)能级的是B-p和X-p轨道之间的非键杂化态38，如图1.3a,b所示。图1.3c给出的是MAPbI3的低温正交相电子能带图。Pb-6s轨道与I-5p轨道杂化形成了MAPbI3的价带顶，Pb-6p轨道与I-5p轨道杂化形成了MAPbI3的导带底。理论计算结果显示MAPbI3是直接带隙的半导体，禁带宽度为1.55eV，处于最佳禁带宽度范围，在电子激发跃迁过程中，不会出现散射声子现象并造成能量损失，是一种良好的光电材料39,40。图1.3MAPbI3轨道阵列的示意图:(a)VBM,(b)CBM,(c)c和I-p的轨道重叠图38Figure1.3SchematicillustrationofMAPbI3orbitalarray:(a)VBM,(b)CBM,and(c)orbitaloverlapofPb-sandI-p.382014年，Park和Chang通过第一性赝势计算研究了MAPbX3和CsPbX3的电子特性，结果表明：MA的电子能级位于价带和导带之间的深能级处，这暗示了MA对钙钛矿材料的电学特性的影响是最小的，说明能带带边的影响主要来源于BX6八面体。因此，对于钙钛矿材料中A位阳离子(MA或FA或Cs)的大小及材料的改变对钙钛矿材料的能带结构的影响是十分微小的，例如，CsPbI3的带隙为1.73eV，MAPbI3的带隙为1.59eV，FAPbI3的带隙为1.51eV；卤素元素的替换对材料电子态的影响较为明显，Cl-Br-I的替换可以使材料VB从3p-4p-5p
【参考文献】：
期刊论文
[1]Highly stable carbon-based perovskite solar cell with a record efficiency of over 18% via hole transport engineering[J]. Qian-Qian Chu,Bin Ding,Jun Peng,Heping Shen,Xiaolei Li,Yan Liu,Cheng-Xin Li,Chang-Jiu Li,Guan-Jun Yang,Thomas P.White,Kylie R.Catchpole. Journal of Materials Science & Technology. 2019(06)
[2]All-inorganic quantum-dot light-emitting-diodes with vertical nickel oxide nanosheets as hole transport layer[J]. Jiahui Li,Yuanlong Shao,Xuecheng Chen,Hongzhi Wang,Yaogang Li,Qinghong Zhang. Progress in Natural Science:Materials International. 2016(05)
本文编号：3564430
【文章来源】：东华大学上海市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：150 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
(a)有机无机杂化钙钛矿材料立方晶体结构,(b)MAPbI3的晶胞结构28Figure1.1(a)Cubiccrystalstructureofperovskite,and(b)structureofMAPbI3.28
东华大学博士学位论文第1章绪论3图1.1(a)有机无机杂化钙钛矿材料立方晶体结构,(b)MAPbI3的晶胞结构28Figure1.1(a)Cubiccrystalstructureofperovskite,and(b)structureofMAPbI3.28显然，为了形成稳定的杂化钙钛矿立方结构，A位有机小分子阳离子的大小就要限制于BX6无机金属卤化物八面体间隙，这就对离子的空间几何尺寸要求很高。结构轻微的扭曲和畸变都会降低钙钛矿材料的对称性，A阳离子和B阳离子的配位数也会降低30。我们一般通过评判材料的容忍因子(t)和八面体因子(μ)来确定是否形成了稳定的钙钛矿结构，图1.2为部分杂化钙钛矿材料t和μ的理论计算值31。容忍因子定义为：t=八面体因子定义为：μ=其中，，分别为A，B，X离子的半径。图1.2部分杂化钙钛矿材料容忍因子(t)和八面体因子(μ)的理论计算值31Figure1.2Theoreticalcalculationoftolerancefactor(t)andoctahedralfactor(μ)forhybridperovskitematerials.31
涌昭??追⑸?掷?7。钙钛矿材料的电子结构研究情况表明，对价带顶(VBM)能级有贡献的是B-s和X-p轨道之间的反键杂化态，决定导带底(CBM)能级的是B-p和X-p轨道之间的非键杂化态38，如图1.3a,b所示。图1.3c给出的是MAPbI3的低温正交相电子能带图。Pb-6s轨道与I-5p轨道杂化形成了MAPbI3的价带顶，Pb-6p轨道与I-5p轨道杂化形成了MAPbI3的导带底。理论计算结果显示MAPbI3是直接带隙的半导体，禁带宽度为1.55eV，处于最佳禁带宽度范围，在电子激发跃迁过程中，不会出现散射声子现象并造成能量损失，是一种良好的光电材料39,40。图1.3MAPbI3轨道阵列的示意图:(a)VBM,(b)CBM,(c)c和I-p的轨道重叠图38Figure1.3SchematicillustrationofMAPbI3orbitalarray:(a)VBM,(b)CBM,and(c)orbitaloverlapofPb-sandI-p.382014年，Park和Chang通过第一性赝势计算研究了MAPbX3和CsPbX3的电子特性，结果表明：MA的电子能级位于价带和导带之间的深能级处，这暗示了MA对钙钛矿材料的电学特性的影响是最小的，说明能带带边的影响主要来源于BX6八面体。因此，对于钙钛矿材料中A位阳离子(MA或FA或Cs)的大小及材料的改变对钙钛矿材料的能带结构的影响是十分微小的，例如，CsPbI3的带隙为1.73eV，MAPbI3的带隙为1.59eV，FAPbI3的带隙为1.51eV；卤素元素的替换对材料电子态的影响较为明显，Cl-Br-I的替换可以使材料VB从3p-4p-5p
【参考文献】：
期刊论文
[1]Highly stable carbon-based perovskite solar cell with a record efficiency of over 18% via hole transport engineering[J]. Qian-Qian Chu,Bin Ding,Jun Peng,Heping Shen,Xiaolei Li,Yan Liu,Cheng-Xin Li,Chang-Jiu Li,Guan-Jun Yang,Thomas P.White,Kylie R.Catchpole. Journal of Materials Science & Technology. 2019(06)
[2]All-inorganic quantum-dot light-emitting-diodes with vertical nickel oxide nanosheets as hole transport layer[J]. Jiahui Li,Yuanlong Shao,Xuecheng Chen,Hongzhi Wang,Yaogang Li,Qinghong Zhang. Progress in Natural Science:Materials International. 2016(05)
本文编号：3564430
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