掺硼金刚石电极电化学氧化晚期垃圾渗滤液试验研究

发布时间：2017-05-12 05:09

  本文关键词：掺硼金刚石电极电化学氧化晚期垃圾渗滤液试验研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：晚期垃圾渗滤液是一种污染强度高、组分复杂的高浓度有机废水,未经处理直接排放会对水环境造成严重污染。晚期垃圾渗滤液具有营养元素比例严重失调、氨氮浓度高、可生化性差等特点。由于传统生物处理法的污染物去除效果较差,“物化处理+生物处理”组合工艺是处理晚期垃圾渗滤液时常采用的方式之一。电化学氧化法是一种环境友好型高级氧化技术,具有多功能性、操作简单、不需要或很少投加化学药剂、易于自动化管理、无二次污染等优点。近些年,其在难生物降解性废水领域受到了广泛关注。目前,电化学氧化法主要用于垃圾渗滤液的深度处理,关于电化学氧化晚期垃圾渗滤液的研究较少。从改善晚期垃圾渗滤液可生化性、提高污染物去除效果的角度出发,论文开展了电化学氧化晚期垃圾渗滤液试验研究。探讨了阳极材料对电化学氧化过程中污染物去除效果的影响;分析了BDD电极电化学氧化晚期垃圾渗滤液时有机物和氨氮的去除效果,建立了TOC、NH3-N和硝酸盐的反应动力学方程;研究了BDD电极改善晚期垃圾渗滤液可生化性的最佳运行工况;利用响应曲面法分析了操作因素的交互作用对电化学氧化过程中污染物去除效果的影响。基于上述研究内容,获得了以下研究结论。(1)以有机物和氨氮去除效果作为评价指标,选用二氧化钛(Ti O2)电极、金属复合氧化物(MMO)电极和掺硼金刚石(BDD)电极作为阳极材料,分析阳极材料在不同操作条件下对电化学氧化晚期垃圾渗滤液过程中污染物去除效果的影响。试验结果表明:三种阳极材料去除TOC、COD、NH3-N的能力从大到小依次为BDDTi O2MMO。增大电流密度可以提高三种阳极材料的TOC和NH3-N去除率。中性条件有助于提高BDD、Ti O2电极的TOC去除率;碱性条件有助于提高MMO电极的TOC去除率。碱性条件有助于提高三种阳极的NH3-N去除率。(2)BDD电极电化学氧化晚期垃圾渗滤液时,电流密度、A/V值是影响污染物去除效果的主要因素。增大电流密度和A/V值可以提高有机物和氨氮的去除率;当电流密度为100 m A/cm2、p H=8.35、极板间距为10 mm、A/V值为5.85 m-1时,电化学氧化6 h后TOC、NH3-N去除率分别为82%和100%。初始p H对有机物和氨氮的去除效果有一定的影响,碱性条件有助于提高TOC去除率;p H为8.35时氨氮去除效果较好,对应的去除率为86.6%。极板间距对有机物和氨氮的去除效果影响较小。TOC和NH3-N浓度变化分别满足一级反应动力学和零级反应动力学;TOC和NH3-N的表观反应速率与电流密度、A/V值和初始p H之间较好地满足多项式拟合方程;多因素非线性拟合方程能较好地预测电化学氧化过程中TOC和NH3-N浓度变化。BDD电极电化学氧化晚期垃圾渗滤液时,电流密度、初始p H和A/V值是影响渗滤液处理出水中硝酸盐浓度的重要因素。增大电流密度和A/V值会增大硝酸盐浓度;碱性条件有助于降低硝酸盐浓度。当初始p H为8.35、电流密度为100 m A/cm2、A/V值为3.66 m-1、极板间距为10 mm时,电化学氧化6 h后渗滤液处理出水的硝酸盐浓度为400 mg/L。硝酸盐累积速率与电流密度和初始p H之间满足线性拟合方程;硝酸盐累积速率与A/V值之间满足二次多项式拟合方程;多因素非线性拟合方程能够较好地预测电化学氧化过程中硝酸盐浓度的变化。(3)BDD电极电化学氧化晚期垃圾渗滤液时,增大电流密度和A/V值可以提高渗滤液处理出水的可生化性;垃圾渗滤液处理出水的可生化性随初始p H的增大呈现先增大后减小的变化规律;极板间距对可生化性的影响较小。电化学氧化法改善晚期垃圾渗滤液可生化性的最佳运行工况为:电流密度100 m A/cm2、初始p H=8.35、A/V值3.66 m-1、极板间距10 mm。在最优条件下电化学氧化6 h后,渗滤液处理出水的可生化性达到0.6以上。(4)BDD电极电化学氧化晚期垃圾渗滤液时,当电流密度为100~120 m A/cm2、初始p H为6.5~7.5、A/V值为3.91~5.85 m-1、反应时间为4~6 h时,利用响应曲面法分析了电流密度、A/V值、初始p H和反应时间的交互作用对污染物去除效果的影响。除电流密度和初始p H的交互作用对TOC去除率影响不显著之外,其余操作因素之间的交互作用均对TOC去除率的影响显著。电流密度和A/V值的交互作用对COD去除率的影响显著。电流密度和反应时间、A/V值和反应时间的交互作用对NH3-N去除率的影响显著。电流密度和初始p H、A/V值和反应时间的交互作用对硝酸盐浓度的影响显著。
【关键词】：垃圾渗滤液 电化学氧化法 掺硼金刚石(BDD)电极 反应动力学
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X703
【目录】：

• 中文摘要3-5
• 英文摘要5-13
• 1 绪论13-33
• 1.1 概述13
• 1.2 垃圾渗滤液来源及危害13-14
• 1.3 晚期垃圾渗滤液处理技术研究进展14-23
• 1.3.1 生物处理法14-16
• 1.3.2 混凝沉淀法16
• 1.3.3 磷酸铵镁沉淀法16-17
• 1.3.4 铁-炭微电解法17-18
• 1.3.5 催化湿式氧化法18
• 1.3.6 臭氧氧化法18-19
• 1.3.7 Fenton法及类Fenton法19-20
• 1.3.8 光化学氧化法20-21
• 1.3.9 电化学法21
• 1.3.10 组合工艺21-22
• 1.3.11 其它处理技术22-23
• 1.4 电化学氧化法处理晚期垃圾渗滤液研究进展23-25
• 1.4.1 石墨电极23
• 1.4.2 SPR电极23-24
• 1.4.3 DSA电极24
• 1.4.4 PbO_2 电极24
• 1.4.5 掺硼金刚石电极24-25
• 1.5 电化学氧化法处理效果的影响因素25-28
• 1.5.1 阳极材料25-26
• 1.5.2 电流密度26
• 1.5.3 初始pH26-27
• 1.5.4 氯离子浓度27
• 1.5.5 其它操作因素27-28
• 1.6 电化学氧化反应机理28-31
• 1.6.1 有机物去除机理28-29
• 1.6.2 氨氮去除机理29-31
• 1.7 研究背景、目的和意义31-33
• 1.7.1 研究背景31-32
• 1.7.2 研究目的和意义32-33
• 2 研究内容及方法33-39
• 2.1 研究内容33
• 2.2 技术路线33-34
• 2.3 实验装置与材料34-36
• 2.3.1 实验装置34-35
• 2.3.2 垃圾渗滤液35-36
• 2.4 测试方法36-39
• 2.4.1 常规测试指标36
• 2.4.2 其它测试指标36-38
• 2.4.3 电流效率和能耗计算公式38-39
• 3 阳极材料对电化学氧化法污染物去除效果的影响39-61
• 3.1 扫描电镜39-40
• 3.2 XRD衍射图谱40-42
• 3.2.1 二氧化钛电极XRD衍射图谱40-41
• 3.2.2 金属复合氧化物电极XRD衍射图谱41-42
• 3.2.3 掺硼金刚石电极XRD衍射图谱42
• 3.3 不同操作条件时阳极材料对污染物去除效果的影响42-50
• 3.3.1 不同电流密度时阳极材料对污染物去除效果的影响42-44
• 3.3.2 不同初始pH时阳极材料对污染物去除效果的影响44-46
• 3.3.3 不同A/V值时阳极材料对污染物去除效果的影响46-47
• 3.3.4 反应时间对污染物去除效果的影响47-50
• 3.4 不同阳极材料处理出水有机物种类分析50-59
• 3.5 本章小结59-61
• 4 BDD电极去除晚期垃圾渗滤液中污染物的效能研究61-87
• 4.1 操作因素对COD去除效果的影响61-64
• 4.1.1 电流密度对COD去除效果的影响61-62
• 4.1.2 A/V值对COD去除效果的影响62-63
• 4.1.3 初始pH对COD去除效果的影响63
• 4.1.4 极板间距对COD去除效果的影响63-64
• 4.2 操作因素对渗滤液可生化性的影响64-67
• 4.2.1 电流密度对可生化性的影响64-65
• 4.2.2 A/V值对可生化性的影响65-66
• 4.2.3 初始pH对可生化性的影响66-67
• 4.2.4 极板间距对可生化性的影响67
• 4.3 操作因素对UV254 去除效果的影响67-70
• 4.3.1 电流密度对UV254 去除效果的影响67-68
• 4.3.2 A/V值对UV254 去除效果的影响68-69
• 4.3.3 初始pH对UV254 去除效果的影响69-70
• 4.3.4 极板间距对UV254 去除效果的影响70
• 4.4 操作因素对TOC去除效果的影响70-73
• 4.4.1 电流密度对TOC去除效果的影响70-71
• 4.4.2 A/V值对TOC去除效果的影响71-72
• 4.4.3 初始pH对TOC去除效果的影响72
• 4.4.4 极板间距对TOC去除效果的影响72-73
• 4.5 操作因素对氨氮去除效果的影响73-76
• 4.5.1 电流密度对氨氮去除效果的影响73-74
• 4.5.2 A/V值对氨氮去除效果的影响74
• 4.5.3 初始pH对氨氮去除效果的影响74-75
• 4.5.4 极板间距对氨氮去除效果的影响75-76
• 4.6 电化学氧化反应动力学方程76-83
• 4.6.1 TOC去除反应动力学方程76-79
• 4.6.2 氨氮去除反应动力学方程79-83
• 4.7 操作因素对能耗和电流效率的影响83-86
• 4.7.1 电流密度对能耗和电流效率的影响83-84
• 4.7.2 A/V值对能耗和电流效率的影响84
• 4.7.3 初始pH对能耗和电流效率的影响84-85
• 4.7.4 极板间距对能耗和电流效率的影响85-86
• 4.8 本章小结86-87
• 5 响应曲面法分析交互作用对电化学氧化过程的影响87-111
• 5.1 实验设计与分析87-89
• 5.2 TOC去除率响应曲面分析89-95
• 5.2.1 TOC去除率回归拟合89-90
• 5.2.2 响应曲面分析交互作用对TOC去除率的影响90-94
• 5.2.3 TOC去除率拟合方程残差分析94
• 5.2.4 回归拟合方程验证94-95
• 5.3 COD去除率响应曲面分析95-100
• 5.3.1 COD去除率回归拟合方程95-96
• 5.3.2 响应曲面分析交互作用对COD去除率的影响96-99
• 5.3.3 COD去除率拟合方程残差分析99-100
• 5.3.4 回归拟合方程验证100
• 5.4 氨氮去除率响应曲面分析100-105
• 5.4.1 氨氮去除率回归拟合方程100-101
• 5.4.2 响应曲面分析交互作用对氨氮去除率的影响101-104
• 5.4.3 NH3-N去除率拟合方程残差分析104-105
• 5.4.4 回归拟合方程验证105
• 5.5 硝酸盐浓度响应曲面分析105-110
• 5.5.1 硝酸盐浓度回归方程拟合105-106
• 5.5.2 响应曲面分析交互作用对硝酸盐浓度的影响106-109
• 5.5.3 硝酸盐浓度拟合方程残差分析109-110
• 5.5.4 回归拟合方程验证110
• 5.6 本章小结110-111
• 6 BDD电极电化学氧化过程的污染物迁移转化研究111-147
• 6.1 电化学氧化过程中有机物种类的变化111-132
• 6.1.1 有机荧光物质去除效果分析111-115
• 6.1.2 GC-MS图谱分析115-132
• 6.2 电化学氧化过程中氨氮的迁移转化132-135
• 6.2.1 电流密度对氨氮转化的影响132-133
• 6.2.2 A/V值对氨氮转化的影响133-134
• 6.2.3 初始pH对氨氮转化的影响134-135
• 6.2.4 电化学氧化机理分析135
• 6.3 渗滤液处理出水硝酸盐浓度变化情况135-141
• 6.3.1 电流密度对硝酸盐浓度的影响135-136
• 6.3.2 A/V值对硝酸盐浓度的影响136-137
• 6.3.3 初始pH对硝酸盐浓度的影响137
• 6.3.4 硝酸盐累积动力学方程137-141
• 6.4 总氯和游离氯产生情况分析141-144
• 6.4.1 总氯产生情况分析141-142
• 6.4.2 游离氯产生情况分析142-144
• 6.5 电化学氧化过程中温度和pH值的变化144-145
• 6.5.1 温度变化情况144-145
• 6.5.2 pH值变化情况145
• 6.6 本章小结145-147
• 7 结论与展望147-151
• 7.1 结论147-148
• 7.2 主要创新点148
• 7.3 展望148-151
• 致谢151-153
• 参考文献153-163
• 附录163-164
• A. 作者在攻读博士学位期间发表的论文目录163
• B. 作者在攻读学位期间申请的专利目录163-164
• C. 作者在攻读博士学位期间取得的科研成果164

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前10条

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中国博士学位论文全文数据库 前1条

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