铁基合金中裂变产物及合金元素扩散机理的理论研究

发布时间：2022-02-18 01:42

　　熔盐堆（MSR）是采用熔盐作为冷却剂,燃料直接熔融在熔融盐中的六种第四代先进核能系统候选堆型之一。其结构材料在服役环境下直接与高温熔盐接触,这对合金结构材料的长期服役提出了严峻的挑战。合金结构材料在服役环境下长期的腐蚀行为主要表现在两个方面,一方面合金内部的活泼元素Cr在熔盐的作用下扩散到合金-熔盐界面,通过电子转移等化学、电化学过程扩散至熔盐中,被流动的熔盐带走。合金元素Cr的选择性流失形成表面点蚀和晶界腐蚀,进一步引起合金材料机械性能下降。另一方面,核素裂变在燃料盐中产生大量的裂变产物,例如95Nb、99Mo、95Tc、103Ru、125Sb、132Te等,它们会沉积在结构材料表面并扩散到结构材料内部,引起结构材料微观结构的变化乃至性能的降低。特别是裂变产物Te已被证明是引起结构材料在熔盐环境下晶界脆化的主要原因之一。合金结构材料的原子扩散行为及机制对于理解其在服役环境下的行为,例如腐蚀、辐照等具有重要的理论参考价值。本论文铁基材料作为理论模型体系,在发展基于第一性原理高通量计算方法的基础上,从原子尺度上探索了裂变产物（Te、Nb、Mo、Tc、Ru和Sb）和合金元素（Cr、Al、M... 

【文章来源】：中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)上海市

【文章页数】：138 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 熔盐反应堆概述
    1.2 熔盐堆的合金结构材料
    1.3 合金材料应用的挑战及研究现状
        1.3.1 合金结构材料的腐蚀行为
        1.3.2 裂变产物导致合金的脆化行为
    1.4 研究内容和意义
    1.5 论文的结构
第2章 元素扩散理论
    2.1 扩散的宏观描述
    2.2 扩散的微观描述
    2.3 晶格扩散机制
    2.4 多频模型
        2.4.1 bcc晶格的九频模型
        2.4.2 fcc晶格的五频模型
第3章 理论研究方法
    3.1 密度泛函理论的发展
    3.2 密度泛函理论基础
        3.2.1 多体薛定谔方程
        3.2.2 冻核近似
        3.2.3 独立电子近似
        3.2.4 平均场近似
        3.2.5 Hartree-Fork方程
        3.2.6 Kohn-Sham方程
        3.2.7 电子基态总能量
        3.2.8 Hohenberg-Kohn定理
        3.2.9 基于密度泛函理论的Kohn-Sham方程
    3.3 密度泛函理论应用
        3.3.1 广义梯度近似泛函
        3.3.2 贋势平面波方法
        3.3.3 投影缀加波方法
    3.4 爬坡-微动弹性带方法
第4章 VASP计算辅助程序:VaspCZ
    4.1 VASP软件介绍及其辅助程序的发展
    4.2 VaspCZ程序总体设计
        4.2.1 顶层:软件部分
        4.2.2 底层:API部分
    4.3 VaspCZ应用实例
        4.3.1 软件部分实例
        4.3.2 API部分实例
    4.4 本章小结
第5章 裂变产物及合金元素在bcc-Fe中的行为
    5.1 研究现状
    5.2 研究方法和参数设置
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 Te在铁中的稳定性
        5.3.2 溶质-空位对的扩散性质
        5.3.3 溶质-双空位团簇的扩散性质
        5.3.4 有限温度下的扩散系数
    5.4 本章小结
第6章 裂变产物及合金元素在fcc-Fe中的行为
    6.1 研究现状
    6.2 研究方法和参数设置
    6.3 结果与讨论
        6.3.1 fcc-Fe的基本性质
        6.3.2 不同溶质元素扩散的微观性质
        6.3.3 不同溶质元素扩散的宏观性质
    6.4 本章小结
第7章 总结和展望
    7.1 工作总结
    7.2 工作展望
参考文献
致谢
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果


【参考文献】：
期刊论文
[1]Boron diffusion in bcc-Fe studied by first-principles calculations[J]. 李向龙,吴平,杨锐杰,闫丹,陈森,张师平,陈宁.  Chinese Physics B. 2016(03)
[2]Ni-Te系统的扩散激活能和扩散系数研究[J]. 贾彦彦,韩汾汾,程宏伟,李志军,邹杨,徐洪杰.  上海金属. 2013(04)

博士论文
[1]熔盐环境下镍基合金表面行为机制的理论研究[D]. 殷亚茹.中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所) 2019
[2]基于第一性原理的镍基合金晶界脆化机理的理论研究[D]. 刘文冠.中国科学院研究生院（上海应用物理研究所） 2014



本文编号：3630340