高灵敏稀土上转换荧光纳米传感器的构建及应用

发布时间：2022-10-22 18:47

　　近年来,通过双光子或多光子机制将近红外激发光（通常为980 nm）转换为紫外、可见光的镧系元素掺杂的上转换纳米颗粒（UCNPs）引起了广泛的关注。与量子点（QDs）和荧光染料相比,UCNPs具有毒性小、发射峰可调、对组织穿透深度大、化学和物理性质稳定以及激发光散射少等优点。此外,在生物分析中,近红外激发光不会激发生物体的荧光,可以有效消除背景的自发荧光干扰,获得大的信噪比从而改善检测灵敏度。因此,UCNPs在生物传感方面具有很高的应用价值。通常,大多数分析应用均基于荧光共振能量转移（FRET）原理猝灭UCNPs的荧光。然而,传统的吸收剂很难猝灭UCNPs的荧光,难以获得满意的FRET效率和检测灵敏度。因此,进一步提高FRET效率或寻找新策略用于构建高灵敏、高选择性的纳米传感器具有重要意义。基于此,本文采用水热法合成了性能优异的UCNPs,并结合不同的信号放大策略构建了几种快速、可靠、高灵敏、高选择性的纳米传感器用于目标分析物（离子和生物分子）的检测。其主要研究内容如下:1.基于UCNPs和三角银纳米片（STNPs）之间FRET原理,构建了一种新型无标记荧光纳米传感器,实现了鱼精蛋白和胰... 

【文章页数】：169 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 稀土上转换发光材料
    1.2 稀土上转换发光纳米材料的组成
    1.3 稀土上转换发光机理
        1.3.1 ESA过程
        1.3.2 ETU过程
        1.3.3 PA过程
    1.4 稀土上转换纳米材料的合成
        1.4.1 热分解法
        1.4.2 共沉淀法
        1.4.3 水热/溶剂热合成法
        1.4.4 其他方法
    1.5 稀土上转换纳米材料的应用
        1.5.1 稀土上转换纳米材料在荧光传感方面的应用
        1.5.2 稀土上转换纳米材料在生物成像中的应用
        1.5.3 稀土上转换纳米材料在治疗中的应用
    1.6 本文构思
第二章 基于三角银纳米片和上转换纳米颗粒间能量转移原理检测鱼精蛋白和胰蛋白酶
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验试剂
        2.2.2 实验仪器
        2.2.3 CTAB-UCNPs的合成
        2.2.4 STNPs的合成
        2.2.5 鱼精蛋白和胰蛋白酶的检测
        2.2.6 血清样本分析
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 UCNPs和 STNPs的表征
        2.3.2 UCNPs和 STNPs之间的FRET
        2.3.3 鱼精蛋白和胰蛋白酶的检测机理
        2.3.4 实验条件优化
        2.3.5 鱼精蛋白和胰蛋白酶的检测
        2.3.6 选择性考察
        2.3.7 血清中鱼精蛋白和胰蛋白酶的检测
    2.4 小结
第三章 基于方酸铁和上转换纳米颗粒间内滤效应原理检测过氧化氢和葡萄糖
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 材料
        3.2.2 仪器设备
        3.2.3 UCNPs的制备
        3.2.4 H_2O_2检测
        3.2.5 葡萄糖的检测
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 SQA-Fe~(3+)对UCNPs的荧光猝灭机制
        3.3.2 可行性考察
        3.3.3 实验条件的优化
        3.3.4 H_2O_2的检测
        3.3.5 上转换纳米传感器对葡萄糖的响应
        3.3.6 选择性研究
        3.3.7 血清中葡萄糖的检测
    3.4 小结
第四章 基于分析物触发循环信号放大策略及上转换纳米探针用于铜离子的检测
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验仪器
        4.2.2 实验试剂
        4.2.3 CTAB-UCNPs的合成
        4.2.4 AuNPs的合成
        4.2.5 Cu~(2+)的检测
        4.2.6 实际样品的预处理和检测
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 材料选择
        4.3.2 UCNPs和 AuNPs的表征
        4.3.3 AuNPs对 UCNPs的荧光猝灭机理
        4.3.4 检测原理
        4.3.5 条件优化
        4.3.6 Cu~(2+)的检测
        4.3.7 选择性考察
        4.3.8 真实样本分析
    4.4 小结
第五章 基于酶控循环信号放大策略检测过氧化氢相关分析物及比色逻辑门应用
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 材料和设备
        5.2.2 CTAB-UCNPs的合成
        5.2.3荧光、比色双读出信号检测H_2O_2
        5.2.4 荧光、比色双读出信号检测胆碱和ACh
        5.2.5 荧光、比色双读出信号检测葡萄糖、乳酸和UA
        5.2.6 实际样品分析
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 UCNPs的表征
        5.3.2 传感器的工作原理
        5.3.3 条件优化
        5.3.4 H_2O_2分析
        5.3.5 荧光、比色双信号检测胆碱和ACh
        5.3.6 胆碱“AND”逻辑门的构建
        5.3.7 选择性考察和真实样品分析
        5.3.8 通用型传感平台和比色逻辑门构建
    5.4 小结
第六章 基于酶触发级联信号放大策略构建上转换纳米传感器用于抗坏血酸和碱性磷酸酯酶的检测
    6.1 引言
    6.2 实验部分
        6.2.1 试剂
        6.2.2 实验仪器
        6.2.3 NaYF_4:Yb~(3+),Er~(3+),Zn~(2+)UCNPs的合成
        6.2.4 STNPs的合成
        6.2.5 AA和ALP的检测
        6.2.6 实际样本分析
    6.3 结果与讨论
        6.3.1 UCNPs和 STNPs的表征
        6.3.2 发展方法的传感机理
        6.3.3 AA的检测
        6.3.4 荧光、比色双信号检测ALP
        6.3.5 ALP的选择性考察
    6.4 小结
结论与展望
参考文献
缩略语一览
攻读学位期间发表的相关论文
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]Tuning plasmon absorption of unmodified silver nanoplates for sensitive and selective detection of copper ions by introduction of ascorbate[J]. Xiao-Dong Xia,Tian-Lun Wang,Xiao-Yuan Yuan.  Chinese Chemical Letters. 2014(10)



本文编号：3696667