三元Cu-Mo-S纳米结构的可控合成、结构表征及催化性能研究

发布时间：2017-05-17 13:07

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【摘要】：2006年,国务院颁布的《国家中长期科学和技术发展规划纲要(2006-2020年)》将纳米研究列为重大科学研究计划,有力地推动了纳米材料科学的发展。众所周知,纳米材料由于具有小尺寸效应、比表面效应、量子效应和库仑阻塞效应等奇异的特性,在电子器件、能源存储与转换、环境、催化及生物医药等方面有着重要应用,日益引起人们的重视。在众多的纳米材料中,以MoS2等为代表的二元层状过渡金属硫族化合物纳米结构一直扮演着重要的角色。与二元层状过渡金属硫族化合物相比,三元层状金属硫族化合物Cu2MX4(M=Mo, W; X=S, Se)具有更多的可控变量,从而表现出更加新颖奇特的性质(如特异的四方形晶格、迥异的能带结构、优异的催化特性等)。因此,实现Cu2MX4的可控合成、精确可靠的结构解析、理化性质的深入研究具有重要科学意义和实际应用价值。与此同时,纳米材料的精细表征是其研究的基础。同步辐射光源具有亮度高、光谱连续广阔等特点,在物理、化学、材料和生物等领域常常发挥着难以替代的作用。基于同步辐射的X射线吸收精细结构谱学技术更是分析纳米材料结构、解释理化性质的强大手段。本论文以三元Cu-Mo-S纳米材料为研究对象,开展了不同C u2MoS4纳米结构的可控合成、形成机理的探讨、原子尺度上的结构表征以及光催化、电催化性能的测试等方面的工作。主要取得了以下几个研究成果：1、以氧化亚铜、钼酸钠和硫代乙酰胺为反应原料,以乙二醇为溶剂,通过溶剂热法,成功制备了高质量的Cu2MoS4纳米片、纳米颗粒、空心纳米球等一系列纳米材料,并研究了反应原料、溶剂及反应时间等对产物的影响。2、通过Rietvelt全谱拟合(Rietveld Refinement)、高角环形暗场-扫描透射电子显微术(HAADF-STEM)、X射线吸收精细结构谱学技术(XAFS)等手段,在原子尺度上对I-Cu2MoS4纳米片单晶的微结构和局域结构进行了系统的解析,并建立了相应的原子结构模型。3、经过非原位的XRD、SEM和TEM分析,对I-Cu2MoS4纳米片的形成机理进行了深入的探讨,并解释了在溶剂热体系中P-Cu2MoS4向I-Cu2MoS4转变的相转变现象。4、对不同Cu2MoS4纳米结构的光催化及电催化性能进行了系统的研究,并分析了不同结构与催化性能之间的构效关系。
【关键词】：三元层状 过渡金属硫化物 Cu_2MoS_4 溶剂热合成 机理研究 X射线吸收精细结构 光催化 电催化
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB383.1;O643.36
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第一章 层状金属硫族化合物研究现状11-27
• 1.1 纳米科技的蓬勃发展11
• 1.2 二元层状过渡金属硫族化合物(TMD)研究现状11-15
• 1.2.1 层状TMD纳米材料的结构及基本性质12-13
• 1.2.2 层状TMD纳米材料的制备13-14
• 1.2.3 层状TMD纳米材料的应用14-15
• 1.3 三元层状金属硫族化合物的研究现状15-22
• 1.3.1 CuSbX_2纳米材料研究现状16-17
• 1.3.2 Cu_2MX_4纳米材料的结构及基本性质17-20
• 1.3.3 Cu_2MX_4纳米材料的制备20-21
• 1.3.4 Cu_2MX_4纳米材料的应用21-22
• 1.4 本论文选题意义及研究内容22-23
• 参考文献23-27
• 第二章 纳米材料合成及表征方法27-43
• 2.1 纳米材料的水热/溶剂热法合成27-29
• 2.1.1 水热/溶剂法的发展27-28
• 2.1.2 金属硫化物的水热/溶剂热法合成28-29
• 2.2 电子显微学分析29-32
• 2.2.1 扫描电子显微学(SEM)30
• 2.2.2 透射电子显微学(TEM)30-32
• 2.3 X射线衍射(XRD)32-34
• 2.3.1 XRD基本原理32-34
• 2.4 X-射线吸收精细结构谱学(XAFS)34-41
• 2.4.1 XAFS的基本原理34-37
• 2.4.2 XAFS的主要实验方法37-40
• 2.4.3 XAFS的实验线站40-41
• 参考文献41-43
• 第三章 Cu_2MoS_4纳米片的合成及结构分析43-59
• 3.1 Cu_2MoS_4纳米片的溶剂热法合成43-45
• 3.1.1 Cu_2MoS_4的绿色化学合成思路43-44
• 3.1.2 溶剂热法合成步骤44-45
• 3.2 Cu_2MoS_4纳米片的组分及结构分析45-56
• 3.2.1 Cu_2MoS_4纳米片的XPS和EDS分析45-46
• 3.2.2 Cu_2MoS_4纳米片的SEM、TEM和AFM分析46-49
• 3.2.3 Cu_2MoS_4纳米片的XRD分析49-52
• 3.2.4 Cu_2MoS_4纳米片的XAFS分析52-56
• 3.3 本章小结56-57
• 参考文献57-59
• 第四章 Cu_2MoS_4纳米片的形成机理研究59-71
• 4.1 不同反应时间所得样品的形貌及结构表征59-62
• 4.1.1 不同反应时间所得产物的XRD表征59-60
• 4.1.2 不同反应时间所得产物的SEM和TEM表征60-62
• 4.2 关于Cu_2MoS_4纳米片形成机理的探讨62-67
• 4.2.1 Cu_2O颗粒向P-Cu_2MoS_4颗粒的转变62-64
• 4.2.2 P-Cu_2MoS_4颗粒向Ⅰ-Cu_2MoS_4纳米片的转变64-67
• 4.3 Cu_2WS_4纳米片的制备67-68
• 4.4 本章小结68-69
• 参考文献69-71
• 第五章 Cu-Mo-S空心结构的制备与表征71-87
• 5.1 具有空心结构纳米材料的研究进展71-72
• 5.2 Cu_2MoS_4单层空,心结构的研究72-77
• 5.2.1 Cu_2MoS_4单层空心结构的可控合成72-74
• 5.2.2 Cu_2MoS_4单层空心结构的表征74-77
• 5.3 Cu-Mo-S Yolk-Shell结构的研究77-79
• 5.4 Cu-Mo-S空心花状结构的研究79-83
• 5.5 本章小结83-85
• 参考文献85-87
• 第六章 Cu-Mo-S纳米结构的催化性能研究87-103
• 6.1 Cu_2MoS_4纳米片光催化性能研究87-95
• 6.1.1 半导体材料在光催化研究中的应用87-88
• 6.1.2 Cu_2MoS_4纳米片光催化制备氢气88-93
• 6.1.3 Cu_2MoS_4纳米片光催化降解甲基橙93-95
• 6.2 Cu_2MoS_4空心结构的电催化析氢性能研究95-100
• 6.2.1 电催化析氢反应的基本原理95-97
• 6.2.2 Cu_2MoS_4空心结构的HER实验的开展97
• 6.2.3 Cu_2MoS_4空心结构的HER实验结果与分析97-100
• 6.3 本章小结100-101
• 参考文献101-103
• 第七章 总结与展望103-105
• 在读期间发表的学术论文与取得的研究成果105-107
• 在读期间参加的主要学术会议107-109
• 致谢109-111
• 作者简介111

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