基于金属载体强相互作用合成碳载金属催化剂及其催化性能研究

发布时间：2023-03-05 11:26

　　贵金属催化剂由于其独特的电子特性和几何结构在许多重要化学反应中展现出优异的催化活性和选择性。由于贵金属价格比较昂贵,因此为便于催化剂的回收和循环利用往往将贵金属负载到多孔载体上制备负载型催化剂材料。负载型催化剂中只有表面暴露的金属原子才能直接参与催化反应过程,通过降低金属颗粒的尺寸能够有效的提高金属原子利用率,从而提高单位质量的催化活性。近几十年随着纳米技术突飞猛进的发展,纳米材料的可控合成技术不断提高,金属催化剂尺寸已降低至纳米甚至原子级尺度,实现了贵金属的最大化利用。随着纳米颗粒尺寸不断减小,金属的电子结构和几何结构都会发生显著的变化,使其在催化过程中展现出特异的催化性能。然而,随着金属颗粒尺寸的降低,金属表面自由能会急剧增加,极易导致金属团聚。本文旨在借助多孔碳载体表面的杂原子、缺陷等为金属提供大量的锚定点,利用金属和载体之间的强相互作用(SMSIs)发展碳载贵金属催化剂的普适性制备方法。并将合成的催化剂应用于电催化甲酸氧化和多相催化加氢等反应。取得的主要成果如下:1.基于硫掺杂碳载体和贵金属之间的强相互作用,发展了高载量原子级分散的贵金属催化剂普适性制备方法学。基于本课题组前期...

【文章页数】：123 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 引言
    1.2 原子级分散催化剂
        1.2.1 原子级分散催化剂制备方法
        1.2.2 原子级分散催化剂表征方法
        1.2.3 原子级分散催化剂应用
    1.3 合金催化剂
        1.3.1 合金催化剂制备方法
        1.3.2 合金催化剂催化应用
    1.4 金属-载体强相互作用
        1.4.1 提高原子级分散催化剂金属载量
        1.4.2 调节反应活性
        1.4.3 调节气体吸附能力
        1.4.4 调节催化选择性
        1.4.5 调节颗粒形貌
        1.4.6 提高催化剂稳定性
    1.5 本论文的研究目的与研究内容
    参考文献
第2章 高载量原子级分散贵金属催化剂
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验试剂
        2.2.2 样品制备
        2.2.3 样品表征
        2.2.4 甲酸氧化反应(FAOR)测试
        2.2.5 喹啉加氢反应测试
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 样品表征
        2.3.2 FAOR性能测试
        2.3.3 喹啉加氢反应
    2.4 本章小结
    参考文献
第3章 氮固定策略制备Pd基超小合金
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验试剂
        3.2.2 样品制备
        3.2.3 样品表征
        3.2.4 苯乙炔选择性加氢
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 N-C载体的制备
        3.3.2 超小Pd基合金团簇合成
        3.3.3 苯乙炔选择性加氢
    3.4 本章小结
    参考文献
第4章 缺陷石墨烯壳层限域合成小尺寸Pd₃Pb金属间化合物
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验试剂
        4.2.2 样品制备
        4.2.3 样品表征
        4.2.4 炔烃半加氢反应测试
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 催化剂表征
        4.3.2 催化性能测试
    4.4 本章小结
    参考文献
第5章 总结与展望
    5.1 全文总结
    5.2 论文的创新与不足
        5.2.1 论文创新
        5.2.2 论文不足
    5.3 论文展望
致谢
在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果



本文编号：3756106