g-C 3 N 4 光解水机理和改良结构的多体格林函数理论研究
发布时间：2023-04-22 03:22
二十一世纪以来人类面临了严重的能源和环境危机。我们迫切需要开发一种新型能源来解决日益增长的能源需求问题。其中,氢能是一种新型的清洁无污染能源。作为传统化石燃料的替代品,氢能具有着很大的发展潜力。一直以来,科学家们都在寻求一种简单廉价的策略来制备氢气。近年来,随着对太阳能的深入研究和利用,研究者们开始通过太阳光催化水裂解反应来产生氢气和氧气。这成为了一个制备氢能的重要研究方向,研究前景广阔。实现光催化水裂解的一个关键点在于寻求一种合适的光催化剂。作为一种廉价、高稳定性、无毒性的二维(2D)半导体光催化剂,石墨相氮化碳(g-C3N4)因其非金属性和对可见光的响应能力,得到了研究者们的广泛关注。为了更加高效地利用g-C3N4,我们首先需要对它的光催化机理有一个明确的认识。由于半导体光解水过程中涉及到了激发态的情况。所以我们在研究g-C3N4的光解水机理时,综合分析了体系在基态和激发态下的吸附构型,能级排列和反应能垒等方面的问题。我们主要采用多体格林函数理论(MBGFT)对这些基态和激发态下的问题进行研究。MBGFT框架中包含了 GW和Bethe-Salpeter方程(BSE)这两种方法。GW...
【文章页数】：159 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 光催化剂g-C3N4
1.3 g-C3N4光解水反应
1.3.1 g-C3N4光解水机理的研究现状
1.3.2 界面反应
1.3.3 激发态势能面交叉
1.4 g-C3N4改良策略
1.4.1 常见的改良策略
1.4.2 共价有机骨架
1.4.3 激子束缚能
1.5 本论文的主要研究内容及意义
参考文献
第二章 多体格林函数理论(MBGFT)
2.1 MBGFT的发展历史及应用
2.2 GW方法
2.2.1 单粒子格林函数
2.2.2 自能∑
2.2.2.1 Dyson方程和准粒子方程
2.2.2.2 Hedin方程
2.2.3 GW近似
2.3 Bethe-Salpeter方程(BSE)
2.4 MBGFT的总体计算框架
参考文献
第三章 g-C3N4/Water界面处光生空穴的行为
3.1 研究背景
3.2 研究模型及方法
3.2.1 界面模型构建
3.2.2 计算细节
3.3 结果与讨论
3.3.1 g-C3N4/Water界面的电子结构
3.3.2 界面效应对能级排列的影响
3.3.3 g-C3N4/Water界面处的激子
3.4 本章小结
参考文献
第四章 g-C3N4光解水反应中的动力学
4.1 研究背景
4.2 研究模型及方法
4.2.1 模型构建
4.2.2 计算细节
4.3 结果与讨论
4.3.1 g-C3N4上的HER机理
4.3.1.1 激发态PT反应
4.3.1.2 水环境效应对激发态PT反应的影响
4.3.1.3 N-OH的形成及H2的产生
4.3.2 反应中的两个非绝热过程
4.3.3 g-C3N4上的OER机理
4.3.3.1 N-OH脫H
4.3.3.2 游离OOH的形成及O2的产生
4.3.4 g-C3N4上总的水裂解反应路径
4.4 本章小结
参考文献
第五章 g-C3N4基COF的理论设计
5.1 研究背景
5.2 研究模型及方法
5.2.1 模型构建
5.2.2 计算细节
5.3 结果与讨论
5.3.1 CN-polyyne-n的构型及其稳定性
5.3.2 CN-polyyne-n的电学和光学性质
5.3.2.1 CN-polyyne-n的电子结构
5.3.2.2 CN-polyyne-n的光学性质
5.3.3 CN-polyyne-n的官能团化
5.3.4 体相CN-polyyne-n的性质
5.3.5 CN-polyyne-n的一个可能合成路径
5.4 本章小结
参考文献
第六章 Cring-C3N4平面型异质结构的理论研究
6.1 研究背景
6.2 研究模型及方法
6.2.1 模型构建
6.2.2 计算细节
6.3 结果与讨论
6.3.1 不同g-C3N4和Cring比例下Cring-C3N4体系的电子结构
6.3.2 1Cring-4C3N4的激发态性质
6.3.3 对1Cring-2C3N4进行边缘修饰
6.4 本章小结
参考文献
结论与展望
致谢
攻读博士期间发表的论文
附录缩写
附件
学位论文评阅及答辩情况表
本文编号：3796816
【文章页数】：159 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 光催化剂g-C3N4
1.3.1 g-C3N4光解水机理的研究现状
1.3.2 界面反应
1.3.3 激发态势能面交叉
1.4 g-C3N4改良策略
1.4.1 常见的改良策略
1.4.2 共价有机骨架
1.4.3 激子束缚能
1.5 本论文的主要研究内容及意义
参考文献
第二章 多体格林函数理论(MBGFT)
2.1 MBGFT的发展历史及应用
2.2 GW方法
2.2.1 单粒子格林函数
2.2.2 自能∑
2.2.2.1 Dyson方程和准粒子方程
2.2.2.2 Hedin方程
2.2.3 GW近似
2.3 Bethe-Salpeter方程(BSE)
2.4 MBGFT的总体计算框架
参考文献
第三章 g-C3N4/Water界面处光生空穴的行为
3.1 研究背景
3.2 研究模型及方法
3.2.1 界面模型构建
3.2.2 计算细节
3.3 结果与讨论
3.3.1 g-C3N4/Water界面的电子结构
3.3.2 界面效应对能级排列的影响
3.3.3 g-C3N4/Water界面处的激子
3.4 本章小结
参考文献
第四章 g-C3N4光解水反应中的动力学
4.1 研究背景
4.2 研究模型及方法
4.2.1 模型构建
4.2.2 计算细节
4.3 结果与讨论
4.3.1 g-C3N4上的HER机理
4.3.1.1 激发态PT反应
4.3.1.2 水环境效应对激发态PT反应的影响
4.3.1.3 N-OH的形成及H2的产生
4.3.2 反应中的两个非绝热过程
4.3.3 g-C3N4上的OER机理
4.3.3.1 N-OH脫H
4.3.3.2 游离OOH的形成及O2的产生
4.3.4 g-C3N4上总的水裂解反应路径
4.4 本章小结
参考文献
第五章 g-C3N4基COF的理论设计
5.1 研究背景
5.2 研究模型及方法
5.2.1 模型构建
5.2.2 计算细节
5.3 结果与讨论
5.3.1 CN-polyyne-n的构型及其稳定性
5.3.2 CN-polyyne-n的电学和光学性质
5.3.2.1 CN-polyyne-n的电子结构
5.3.2.2 CN-polyyne-n的光学性质
5.3.3 CN-polyyne-n的官能团化
5.3.4 体相CN-polyyne-n的性质
5.3.5 CN-polyyne-n的一个可能合成路径
5.4 本章小结
参考文献
第六章 Cring-C3N4平面型异质结构的理论研究
6.1 研究背景
6.2 研究模型及方法
6.2.1 模型构建
6.2.2 计算细节
6.3 结果与讨论
6.3.1 不同g-C3N4和Cring比例下Cring-C3N4体系的电子结构
6.3.2 1Cring-4C3N4的激发态性质
6.3.3 对1Cring-2C3N4进行边缘修饰
6.4 本章小结
参考文献
结论与展望
致谢
攻读博士期间发表的论文
附录缩写
附件
学位论文评阅及答辩情况表
本文编号：3796816
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