草酸二甲酯加氢和费托合成低碳烯烃金属纤维/泡沫结构催化剂的制备、表征及催化性能研究
发布时间：2023-11-28 18:16
催化反应是一个表/界面过程,但在工业放大时往往受到热质传递的限制,导致催化性能下降。结构催化剂能够显著提高催化剂床层内部的传质/传热性能并且可以优化催化剂床层的流体力学行为,因此成为当前催化与化工交叉领域的研究热点。结构催化剂的开发利用依赖于涂层技术的发展,目前应用涂层技术制备的蜂窝陶瓷结构催化剂在汽车尾气净化方面已经实现了大规模的工业化应用。与陶瓷类载体相比,具有3D网络结构的金属纤维/泡沫基体,在强化传热、消除径向扩散限制、强化涡流混合传质、规模化制备等方面展现出更加明显的优势。然而金属的热膨胀系数较大,常规涂层技术很难形成强附着力的涂层,涂层很容易发生裂纹甚至脱落。因此亟待开发金属纤维/泡沫结构材料的催化功能化新技术(非涂层技术)。我国具有"富煤、贫油、少气"的能源结构,煤制乙二醇(EG)、煤制乙醇、煤制低碳烯烃是我国政府大力扶持的战略性工程项目。其中涉及到的关键反应,如草酸二甲酯(DMO)加氢制EG/乙醇和费托合成低碳烯烃(FTO),均是传质受限的强放热反应。本论文基于具有强化热质传递和优化催化床层流体流动性能的3D网络结构金属纤维毡和泡沫基体材料,依据"自上而下(Top-Do...
【文章页数】：170 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 化工过程强化技术
1.3 结构催化剂
1.3.1 结构催化剂的组成
1.3.1.1 整体式载体
1.3.1.2 涂层
1.3.1.3 活性组分
1.3.2 结构催化剂的应用
1.3.3 结构催化剂的制备
1.4 论文选题思想和研究内容
第二章 铜纤维结构化La2O3-PdAu(alloy)-Cu催化剂及其催化草酸二甲酯选择性加氢制乙二醇性能研究
2.1 前言
2.1.1 合成气制乙二醇生产工艺
2.1.2 草酸二甲酯加氢制乙二醇催化剂研究现状
2.1.3 本章研究目的和思路
2.2 实验部分
2.2.1 催化剂的制备
2.2.2 催化剂的表征
2.2.3 催化剂的评价
2.3 结果与讨论
2.3.1 稀土氧化物改性对反应性能的影响
2.3.2 La2O3负载量对催化性能的影响
2.3.3 纤维结构2La2O3-0.1Pd-0.5Au-CuOx/Cu-fiber催化剂稳定性测试
2.3.4 La2O3助催化作用机理研究
2.4 小结
第三章 金属泡沫结构化Fe基催化剂及其催化草酸二甲酯选择性加氢制乙醇性能研究
3.1 前言
3.1.1 合成气制乙醇研究现状
3.1.1.1 直接法
3.1.1.2 间接法
3.1.2 草酸二甲酯制乙醇研究现状
3.1.3 本章研究目的和思路
3.2 实验部分
3.2.1 催化剂的制备
3.2.2 催化剂的表征
3.2.3 催化剂的评价
3.3 泡沫结构Fe-Co-CuOx/Cupronickel-foam催化剂催化草酸二甲酯加氢制乙醇
3.3.1 泡沫结构Fe-CuOx/Cupronickel-foam催化剂的制备及其织构和结构特征
3.3.2 反应温度对2Fe-CuOx/Cupronickel-foam催化剂DMO加氢性能的影响
3.3.3 2Fe-CuOx/Cupronickel-foam催化剂DMO加氢制乙醇反应路径的探究
3.3.4 反应条件对2Fe-CuOx/Cupronickel-foam催化剂DMO加氢制乙醇性能的影响
3.3.5 Co改性2Fe-CuOx/Cupronickel-foam催化DMO加氢制乙醇性能及其稳定性
3.3.6 泡沫结构2Fe-2Co-CuOx/Cupronickel-foam催化剂FeCo助催化本质研究
3.3.6.1 Fe助催化本质研究
3.3.6.2 Co助催化本质研究
3.3.7 小结
3.4 泡沫结构FeNi-LDHs/Ni-foam催化剂催化草酸二甲酯加氢制乙醇
3.4.1 泡沫结构FeNi-LDHs/Ni-foam催化剂的制备及其织构和结构特征
3.4.2 反应温度对FeNi-LDHs/Ni-foam催化剂DMO加氢性能的影响
3.4.3 FeNi-LDHs/Ni-foam催化剂DMO加氢制乙醇反应路径的探究
3.4.4 反应条件对FeNi-LDHs/Ni-foam催化剂DMO加氢制乙醇性能的影响
3.4.5 泡沫结构FeNi-LDHs/Ni-foam催化剂DMO加氢制乙醇稳定性考察
3.4.6 泡沫结构FeNi-LDHs/Ni-foam催化剂Ni-FeOx协同作用本质研究
3.4.7 小结
第四章 铝纤维结构化Fe-Mn-K催化剂及其催化费托合成低碳烯烃性能研究
4.1 前言
4.1.1 合成气直接制低碳烯烃研究现状
4.1.1.1 费托合成低碳烯烃
4.1.1.2 氧化物-分子筛双功能催化剂
4.1.2 本章研究目的和思路
4.2 实验部分
4.2.1 催化剂的制备
4.2.2 催化剂的表征
4.2.3 催化剂的评价
4.3 纤维结构Al-fiber@ns-Al2O3核壳材料的制备及其织构和结构特征
4.4 初湿浸渍法制备纤维结构Al-fiber@ns-Al2O3@Fe-Mn-K催化剂及其FTO性能
4.4.1 K、Mg、Zr改性Al-fiber@ns-Al2O3@Fe-Mn催化剂的织构和结构特征
4.4.2 K、Mg、Zr改性Al-fiber@ns-Al2O3@Fe-Mn催化剂的FTO性能
4.4.3 K、Mg、Zr改性Al-fiber@ns-Al2O3@Fe-Mn催化剂的FTO性能差异本质研究
4.4.4 反应条件对纤维结构Al-fiber@ns-Al2O3@Fe-Mn-K催化剂FTO性能的影响
4.4.5 纤维结构Al-fiber@ns-Al2O3@Fe-Mn-K催化剂稳定性
4.4.6 纤维结构Al-fiber@ns-Al2O3@Fe-Mn-K催化剂强化热质传递初探
4.4.7 小结
4.5 表面浸渍燃烧法制备纤维结构Al-fiber@ns-Al2O3@Fe-Mn-K催化剂及其FTO性能
4.5.1 表面浸渍燃烧法制备纤维结构Al-fiber@ns-Al2O3@Fe-Mn-K催化剂的织构和结构特征
4.5.2 不同气氛燃烧制备催化剂的Raman和TEM表征
4.5.3 不同气氛燃烧制备催化剂的FTO性能
4.5.4 不同气氛燃烧制备催化剂的FTO性能差异本质分析
4.5.5 反应后催化剂碳沉积分析
4.5.6 纤维结构Al-fiber@ns-Al2O3@Fe-Mn-K (air)催化剂稳定性测试
4.5.7 小结
总结
参考文献
科研成果
致谢
本文编号：3868686
【文章页数】：170 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 化工过程强化技术
1.3 结构催化剂
1.3.1 结构催化剂的组成
1.3.1.1 整体式载体
1.3.1.2 涂层
1.3.1.3 活性组分
1.3.2 结构催化剂的应用
1.3.3 结构催化剂的制备
1.4 论文选题思想和研究内容
第二章 铜纤维结构化La2O3-PdAu(alloy)-Cu催化剂及其催化草酸二甲酯选择性加氢制乙二醇性能研究
2.1 前言
2.1.1 合成气制乙二醇生产工艺
2.1.2 草酸二甲酯加氢制乙二醇催化剂研究现状
2.1.3 本章研究目的和思路
2.2 实验部分
2.2.1 催化剂的制备
2.2.2 催化剂的表征
2.2.3 催化剂的评价
2.3 结果与讨论
2.3.1 稀土氧化物改性对反应性能的影响
2.3.2 La2O3负载量对催化性能的影响
2.3.3 纤维结构2La2O3-0.1Pd-0.5Au-CuOx/Cu-fiber催化剂稳定性测试
2.3.4 La2O3助催化作用机理研究
2.4 小结
第三章 金属泡沫结构化Fe基催化剂及其催化草酸二甲酯选择性加氢制乙醇性能研究
3.1 前言
3.1.1 合成气制乙醇研究现状
3.1.1.1 直接法
3.1.1.2 间接法
3.1.2 草酸二甲酯制乙醇研究现状
3.1.3 本章研究目的和思路
3.2 实验部分
3.2.1 催化剂的制备
3.2.2 催化剂的表征
3.2.3 催化剂的评价
3.3 泡沫结构Fe-Co-CuOx/Cupronickel-foam催化剂催化草酸二甲酯加氢制乙醇
3.3.1 泡沫结构Fe-CuOx/Cupronickel-foam催化剂的制备及其织构和结构特征
3.3.2 反应温度对2Fe-CuOx/Cupronickel-foam催化剂DMO加氢性能的影响
3.3.3 2Fe-CuOx/Cupronickel-foam催化剂DMO加氢制乙醇反应路径的探究
3.3.4 反应条件对2Fe-CuOx/Cupronickel-foam催化剂DMO加氢制乙醇性能的影响
3.3.5 Co改性2Fe-CuOx/Cupronickel-foam催化DMO加氢制乙醇性能及其稳定性
3.3.6 泡沫结构2Fe-2Co-CuOx/Cupronickel-foam催化剂FeCo助催化本质研究
3.3.6.1 Fe助催化本质研究
3.3.6.2 Co助催化本质研究
3.3.7 小结
3.4 泡沫结构FeNi-LDHs/Ni-foam催化剂催化草酸二甲酯加氢制乙醇
3.4.1 泡沫结构FeNi-LDHs/Ni-foam催化剂的制备及其织构和结构特征
3.4.2 反应温度对FeNi-LDHs/Ni-foam催化剂DMO加氢性能的影响
3.4.3 FeNi-LDHs/Ni-foam催化剂DMO加氢制乙醇反应路径的探究
3.4.4 反应条件对FeNi-LDHs/Ni-foam催化剂DMO加氢制乙醇性能的影响
3.4.5 泡沫结构FeNi-LDHs/Ni-foam催化剂DMO加氢制乙醇稳定性考察
3.4.6 泡沫结构FeNi-LDHs/Ni-foam催化剂Ni-FeOx协同作用本质研究
3.4.7 小结
第四章 铝纤维结构化Fe-Mn-K催化剂及其催化费托合成低碳烯烃性能研究
4.1 前言
4.1.1 合成气直接制低碳烯烃研究现状
4.1.1.1 费托合成低碳烯烃
4.1.1.2 氧化物-分子筛双功能催化剂
4.1.2 本章研究目的和思路
4.2 实验部分
4.2.1 催化剂的制备
4.2.2 催化剂的表征
4.2.3 催化剂的评价
4.3 纤维结构Al-fiber@ns-Al2O3核壳材料的制备及其织构和结构特征
4.4 初湿浸渍法制备纤维结构Al-fiber@ns-Al2O3@Fe-Mn-K催化剂及其FTO性能
4.4.1 K、Mg、Zr改性Al-fiber@ns-Al2O3@Fe-Mn催化剂的织构和结构特征
4.4.2 K、Mg、Zr改性Al-fiber@ns-Al2O3@Fe-Mn催化剂的FTO性能
4.4.3 K、Mg、Zr改性Al-fiber@ns-Al2O3@Fe-Mn催化剂的FTO性能差异本质研究
4.4.4 反应条件对纤维结构Al-fiber@ns-Al2O3@Fe-Mn-K催化剂FTO性能的影响
4.4.5 纤维结构Al-fiber@ns-Al2O3@Fe-Mn-K催化剂稳定性
4.4.6 纤维结构Al-fiber@ns-Al2O3@Fe-Mn-K催化剂强化热质传递初探
4.4.7 小结
4.5 表面浸渍燃烧法制备纤维结构Al-fiber@ns-Al2O3@Fe-Mn-K催化剂及其FTO性能
4.5.1 表面浸渍燃烧法制备纤维结构Al-fiber@ns-Al2O3@Fe-Mn-K催化剂的织构和结构特征
4.5.2 不同气氛燃烧制备催化剂的Raman和TEM表征
4.5.3 不同气氛燃烧制备催化剂的FTO性能
4.5.4 不同气氛燃烧制备催化剂的FTO性能差异本质分析
4.5.5 反应后催化剂碳沉积分析
4.5.6 纤维结构Al-fiber@ns-Al2O3@Fe-Mn-K (air)催化剂稳定性测试
4.5.7 小结
总结
参考文献
科研成果
致谢
本文编号：3868686
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