辐照作用下微生物介导半导体矿物对U（Ⅵ）的价态调控研究

发布时间：2024-02-03 20:16

　　铀在自然界中存在U(Ⅳ)和U(Ⅵ)两种稳定的价态。将可溶性的U(Ⅵ)还原成难溶性的U(Ⅳ)是有效阻止铀迁移的作用机制之一。微生物法还原U(Ⅵ)是对目前核素固化方法的补充和探索,具有极大的应用前景。半导体矿物光催化技术对重金属离子和放射性核素价态的定向调控,具有操作简单、绿色环保等特点。地球表层是极为复杂的多元开放系统,无机界和有机界密不可分。单一的处理方法已经不能满足严格的环保要求和原位绿色治理污染的目标。因此,基于现实铀矿区生态圈中,辐照场、微生物和矿物共存的特点,开展γ射线辐照作用下微生物介导半导体矿物对U(Ⅵ)的价态调控研究,可为在露天矿区利用光电能微生物原位生态修复放射性铀污染提供参考依据,对科学认识和评价半导体矿物—微生物—铀交互作用体系的环境和健康效应具有重要指导意义。本论文以γ射线和模拟日光为能量来源,结合矿物学、微生物学、半导体物理学、生物化学等理论知识和测试手段,探究了 γ射线对半导体矿物光电活性改变的影响因素和机理,对比分析了光照/辐照致半导体矿物产生光电子/辐照电子对微生物的生物学效应,通过研究半导体矿物光电子/辐照电子对U(Ⅵ)的催化还原、两种微生物与U(Ⅵ)的...

【文章页数】：154 页

【学位级别】：博士

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摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 铀基本情况概述
    1.2 微生物与铀相互作用研究现状
        1.2.1 微生物吸附固定铀
        1.2.2 微生物还原铀
    1.3 半导体矿物光催化去除U(Ⅵ)及重金属离子研究现状
        1.3.1 半导体矿物光催化反应机理
        1.3.2 半导体矿物光催化还原U(Ⅵ)及重金属离子
    1.4 微生物与矿物的相互作用研究
    1.5 γ射线作用于矿物的研究现状
    1.6 γ射线作用于微生物的研究现状
    1.7 研究内容及意义
        1.7.1 研究内容
        1.7.2 技术路线
第二章 γ射线改变半导体矿物光电活性的研究
    2.1 材料与方法
        2.1.1 实验试剂与材料
        2.1.2 半导体矿物的选取
        2.1.3 U(Ⅵ)储备液的配置
        2.1.4 半导体矿物辐照实验
        2.1.5 γ射线辐照前后半导体矿物的光电响应实验
        2.1.6 样品表征
    2.2 结果与讨论
        2.2.1 半导体矿物辐照前后的物相结构分析
        2.2.2 半导体矿物辐照前后的禁带宽度分析
        2.2.3 半导体矿物辐照前后的元素化学形态分析
        2.2.4 半导体矿物辐照前后的瞬态光电流响应
        2.2.5 γ射线辐照前后半导体矿物电极光催化还原U(Ⅵ)的效果分析
        2.2.6 γ射线对半导体矿物光电活性改变的机理探讨
    2.3 本章小结
第三章 半导体矿物辐照电子/光电子对两种微生物的生物学效应研究
    3.1 材料与方法
        3.1.1 实验试剂
        3.1.2 实验菌株的选取及培养
        3.1.3 半导体矿物辐照电子/光电子对两种微生物的生物学效应影响实验
        3.1.4 检测方法
    3.2 结果与讨论
        3.2.1 半导体矿物光电子对粪产碱杆菌和考克氏菌的生物学效应研究
        3.2.2 半导体矿物辐照电子对粪产碱杆菌和考克氏菌的生物学效应
        3.2.3 两种微生物利用半导体矿物光电子和辐照电子的比较分析
    3.3 本章小结
第四章 γ射线辐照/模拟日光照射下半导体矿物催化还原U(Ⅵ)的研究
    4.1 材料与方法
        4.1.1 实验试剂与材料
        4.1.2 半导体矿物电极的制备
        4.1.3 半导体矿物催化还原U(Ⅵ)的实验
        4.1.4 偶氮胂Ⅲ显色法测试U(Ⅵ)的浓度
        4.1.5 U(Ⅵ)还原效率的评价
        4.1.6 羟基自由基的测试
    4.2 γ射线辐照/模拟日光照射下二氧化钛催化还原U(Ⅵ)
        4.2.1 模拟日光照射下P25光催化还原U(Ⅵ)
        4.2.2 γ射线辐照下P25催化还原U(Ⅵ)
        4.2.3 模拟日光照射下锐钛矿光催化还原U(Ⅵ)
    4.3 γ射线辐照/模拟日光照射下闪锌矿催化还原U(Ⅵ)
        4.3.1 模拟日光照射下闪锌矿光催化还原U(Ⅵ)
        4.3.2 γ射线辐照下闪锌矿催化还原U(Ⅵ)
    4.4 γ射线辐照/模拟日光作用下半导体矿物调控U(Ⅵ)价态的的机理探讨
        4.4.1 γ射线辐照/模拟日光照射下半导体矿物调控U(Ⅵ)的价态机理探讨
        4.4.2 能量利用效率及转换效果计算
    4.5 本章小结
第五章 自然光照/γ射线辐照作用下微生物与U(Ⅵ)的相互作用研究
    5.1 材料与方法
        5.1.1 实验试剂
        5.1.2 微生物的培养
        5.1.3 微生物干湿比的计算
        5.1.4 自然光照下的批次吸附实验
        5.1.5 γ射线辐照作用下微生物对U(Ⅵ)的吸附实验
    5.2 结果与讨论
        5.2.1 自然光照下粪产碱杆菌与U(Ⅵ)的相互作用
        5.2.2 丫射线辐照作用下粪产碱杆菌与U(Ⅵ)的相互作用
        5.2.3 自然光照下考克氏菌与U(Ⅵ)的相互作用
        5.2.4 γ射线辐照下考克氏菌与U(Ⅵ)的相互作用
        5.2.5 自然光照/γ射线辐照作用下微生物与U(Ⅵ)相互作用机理分析
    5.3 本章小结
第六章 微生物介导半导体矿物对U(Ⅵ)的价态调控研究
    6.1 材料与方法
        6.1.1 实验试剂与材料
        6.1.2 微生物的制备
        6.1.3 光电能微生物介导电极对U(Ⅵ)的去除实验
        6.1.4 光电能微生物与半导体矿物电极共存对U(Ⅵ)的去除实验
    6.2 结果与讨论
        6.2.1 模拟日光照射下两种光电能微生物介导电极对U(Ⅵ)的去除行为
        6.2.2 γ射线辐照/模拟日光照射下微生物与半导体矿物电极共存体系对U(Ⅵ)的去除行为
        6.2.3 γ射线辐照作用下微生物介导半导体矿物对U(Ⅵ)价态调控的机理探讨
    6.3 本章小结
第七章 结论与展望
    7.1 结论
    7.2 创新点
    7.3 展望
致谢
参考文献
附录



本文编号：3894616