BiOBr和C_3N_4的制备、表征及可见光催化氧化罗丹明B性能研究

发布时间：2017-07-17 22:35

  本文关键词：BiOBr和C_3N_4的制备、表征及可见光催化氧化罗丹明B性能研究

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【摘要】：二维纳米结构Bi OBr和g-C3N4具有合适的禁带宽度、特殊的电子结构、优异的化学性质、环境友好和成本低廉等优点,在光催化氧化染料废水领域引起了国内外的广泛关注。目前,Bi OBr和g-C3N4纳米片存在制备方法、量子产率、光能利用、光催化氧化、循环使用等理论和实践方面的缺陷,还不能满足光催化氧化染料废水的实际应用。因此,论文采用常温简易方法设计和制备具有二维纳米结构的Bi OBr纳米片,并构建Bi OBr-石墨烯和Bi OBr-氧化石墨烯纳米复合物增强其可见光催化氧化有机染料罗丹明B(Rh B)的活性;通过对不同前躯体及其制备的g-C3N4纳米片进行系统研究,为可见光催化氧化有机染料Rh B选择合适的前躯体提供理论支撑,并通过常温高效捕集大气中CO2构建g-C3N4/(Bi O)2CO3二维纳米异质结增强其可见光催化氧化有机染料Rh B的活性。最后,采用简易方法构建了具有特殊形貌的g-C3N4/Bi OBr二维纳米异质结增强其可见光催化氧化有机染料Rh B的活性。结合多种现代分析测试技术对制备的光催化剂进行物理化学性能的研究,并考察其对有机染料Rh B可见光催化氧化的机理。论文研究结果为高效利用可见光催化氧化技术降解染料废水提供了基础研究数据和理论支撑。主要研究内容如下:①Bi OX(X=Cl、Br、I)纳米片的常温制备、表征及可见光催化氧化Rh B性能研究以Bi(NO3)3?5H2O和KX(X=Cl、Br、I)作为原料,通过常温一步法分别合成了Bi OCl、Bi OBr和Bi OI纳米片光催化剂。首先,结合XRD、SEM、TEM、UV-vis DRS、TG-DSC和BET比表面积测定等现代分析测试技术,对Bi OCl、Bi OBr和Bi OI纳米片的晶体结构、形貌特征、光学性能、热稳定性及比表面积进行了全面的表征和分析,并对其常温生长机理进行了合理的解释。其次,在可见光(λ420nm)辐照下光催化降解Rh B来分别评价光催化剂的光催化氧化活性,结合能带结构模型、微形貌特征和光学特性,对Bi OCl、Bi OBr和Bi OI之间光催化氧化活性的差异进行了合理的解释。最后,通过四次循环可见光催化降解Rh B的试验,评价了Bi OCl和Bi OBr的可见光催化氧化稳定性。②Bi OBr-石墨烯和Bi OBr-氧化石墨烯纳米复合物的常温制备、表征及可见光催化氧化Rh B性能研究以Bi(NO3)3?5H2O和KBr作为原料,分别以石墨烯和氧化石墨烯作为构建二维复合物的模板。在常温一步法合成Bi OBr纳米片的基础上,采用原位自组装技术分别构建Bi OBr-石墨烯和Bi OBr-氧化石墨烯二维纳米复合物新型可见光催化剂。Bi OBr纳米片分别与石墨烯和氧化石墨烯的界面紧密结合形成二维纳米复合物,有助于增强Bi OBr的可见光催化氧化活性。首先,结合XRD、Raman、TEM、UV-vis DRS和BET-BJH等现代分析测试技术,对Bi OBr-石墨烯和Bi OBr-氧化石墨烯的晶相组成、形貌结构、化学组成、光学特性、比表面积和孔容进行了全面的表征和分析,对其常温下的自组装机理进行了合理的解释。其次,在可见光(λ420 nm)辐照下光催化降解Rh B来评价光催化剂的光催化氧化活性,结合分析表征结果,对增强Bi OBr-石墨烯和Bi OBr-氧化石墨烯可见光催化氧化Rh B的原因进行了合理的解释。最后,通过四次循环可见光催化降解Rh B的试验,评价了Bi OBr-石墨烯和Bi OBr-氧化石墨烯的可见光催化氧化稳定性。③前躯体对g-C3N4光催化剂的多重性影响及可见光催化氧化Rh B性能研究通过高温一步缩聚法合成了具有特殊二维层状结构的g-C3N4光催化剂即CN-T(前驱体为硫脲)、CN-D(前驱体为二氰二胺)、CN-M(前驱体为三聚氰胺)和CN-U(前驱体为尿素)。首先,结合XRD、FT-IR、TEM、UV-vis DRS、TG-DSC和BET-BJH等现代分析测试技术,对CN-T、CN-D、CN-M和CN-U的晶体结构、化学组成、形貌特征、光学性能、热稳定性、比表面积和孔结构进行了全面的表征和分析,对CN-T、CN-D、CN-M和CN-U的缩聚机理及差异进行了合理的解释。其次,在可见光(λ420 nm)辐照下光催化降解Rh B来评价光催化剂的光催化氧化活性,结合光学特性、化学组成和形貌特征,对CN-T、CN-D、CN-M和CN-U光催化氧化Rh B的活性差异进行了合理的解释。最后,通过四次循环可见光催化降解Rh B的试验,评价了CN-T、CN-D、CN-M和CN-U的可见光催化氧化稳定性。④g-C3N4/(Bi O)2CO3二维纳米异质结的常温原位构建、表征及光催化氧化Rh B性能研究以硫脲作为合成g-C3N4纳米片的前躯体,以Bi(NO3)3?5H2O作为合成(Bi O)2CO3纳米薄片的原料。以g-C3N4纳米片作为构建二维纳米复合物的模板,采用常温高效捕集大气中CO2原位自组装构建新型g-C3N4/(Bi O)2CO3二维纳米异质结可见光催化剂。通过g-C3N4和(Bi O)2CO3合适的能带组合和有效的晶面复合成功的构建了二维纳米异质结,有利于增强g-C3N4和(Bi O)2CO3的可见光催化氧化Rh B的活性。首先,结合XRD、FT-IR、XPS、TEM、UV-vis DRS、PL、BET-BJH等现代分析测试技术对光催化剂的晶相组成、化学成分、结合键能、形貌结构、光学特性、比表面积和孔结构进行了全面的表征和分析,对常温下高效捕集CO2构建二维纳米异质结的形成机理进行了合理的解释。其次,在可见光(λ420 nm)辐照下光催化降解Rh B来评价g-C3N4/(Bi O)2CO3的光催化氧化活性。结合ESR分析表征结果,对增强g-C3N4/(Bi O)2CO3的可见光催化氧化Rh B机理进行了合理的解释。最后,通过四次循环可见光催化降解Rh B的试验,评价了g-C3N4/(Bi O)2CO3的可见光催化氧化稳定性。⑤g-C3N4/Bi OBr二维纳米异质结的常温原位构建、表征及光催化氧化Rh B性能研究以三聚氰胺作为合成g-C3N4纳米片的前躯体,以Bi(NO3)3?5H2O作为合成Bi OBr纳米片的原料。以g-C3N4纳米片作为构建二维纳米复合物的模板,采用常温原位自组装技术构建新型g-C3N4/Bi OBr二维纳米异质结可见光催化剂。通过g-C3N4和Bi OBr纳米片有效的晶面复合和合适的能带组合成功的构建了二维纳米异质结,有助于增强g-C3N4和Bi OBr的可见光催化氧化活性。首先,结合XRD、FT-IR、TEM、UV-vis DRS、PL、BET-BJH等现代分析测试技术对光催化剂的晶相组成、化学成分、形貌结构、光学特性、暴露晶面、能带匹配和比表面积进行了全面的表征和分析,并对其常温原位自组装机理进行了合理的解释。其次,在可见光(λ420 nm)辐照下光催化降解Rh B来评价g-C3N4/Bi OBr的光催化氧化活性,并对g-C3N4/Bi OBr增强可见光催化氧化Rh B机理进行了合理的解释。最后,通过四次循环可见光催化降解Rh B的试验,评价了g-C3N4/Bi OBr的可见光催化氧化稳定性。
【关键词】：BiOBr C3N4 制备和表征 可见光催化氧化 罗丹明B
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X788;O643.3
【目录】：

• 中文摘要3-6
• 英文摘要6-17
• 主要符号说明17-18
• 缩略语18-19
• 希腊字母19-20
• 1 绪论20-44
• 1.1 研究背景20-30
• 1.1.1 前言20-21
• 1.1.2 半导体光催化基本原理21-23
• 1.1.3 光催化净化技术的优势23-24
• 1.1.4 光催化净化技术的应用24-26
• 1.1.5 新型光催化材料的研究进展26-30
• 1.2 光催化剂活性的影响因素30-34
• 1.2.1 影响光催化活性的内因30-32
• 1.2.2 影响光催化活性的外因32-34
• 1.3 BiOX（X=Cl、Br、I）和C_3N_4光催化材料的研究进展34-39
• 1.3.1 BiOX（X=Cl、Br、I）光催化材料的研究进展34-37
• 1.3.2 C_3N_4光催化材料的研究进展37-39
• 1.4 课题来源39
• 1.5 研究内容、任务和技术路线39-44
• 1.5.1 研究内容与任务39-42
• 1.5.2 研究技术路线42-44
• 2 实验材料及分析测试方法44-52
• 2.1 试剂与仪器44-45
• 2.1.1 试剂与原材料44-45
• 2.1.2 主要实验仪器45
• 2.2 催化材料测试方法45-49
• 2.2.1 X-射线衍射45
• 2.2.2 扫描电镜45-46
• 2.2.3 透射电镜46
• 2.2.4 拉曼光谱46
• 2.2.5 X-射线光电子能谱46-47
• 2.2.6 电子顺磁共振47
• 2.2.7 紫外可见漫反射光谱47-48
• 2.2.8 光致发光谱48
• 2.2.9 傅立叶红外光谱48
• 2.2.10 比表面积—孔结构测定48-49
• 2.2.11 热重分析49
• 2.3 可见光催化氧化RhB性能评价49-52
• 3 BiOX（X=Cl、Br、I）纳米片的常温制备、表征及可见光催化氧化RhB性能研究52-66
• 3.1 引言52-53
• 3.2 试验部分53
• 3.2.1 BiOX（X=Cl、Br、I）纳米片制备53
• 3.2.2 主要表征方法53
• 3.2.3 BiOX（X=Cl、Br、I）可见光催化氧化RhB性能评价53
• 3.3 结果与讨论53-63
• 3.3.1 XRD分析53-54
• 3.3.2 形貌分析54-57
• 3.3.3 UV-vis DRS分析57-58
• 3.3.4 能带结构分析58-59
• 3.3.5 热重分析59-60
• 3.3.6 可见光催化氧化RhB性能评价与机理探索60-63
• 3.3.7 可见光催化氧化RhB循环利用性能评价63
• 3.4 小结63-66
• 4 BiOBr-石墨烯和BiOBr-氧化石墨烯复合物的常温制备、表征及可见光催化氧化RhB性能研究66-76
• 4.1 引言66-67
• 4.2 试验部分67-68
• 4.2.1 BiOBr-Ge和BiOBr-GO纳米复合物的制备67
• 4.2.2 主要表征方法67
• 4.2.3 BiOBr-Ge和BiOBr-GO纳米复合物可见光催化氧化RhB性能评价67-68
• 4.3 结果与讨论68-74
• 4.3.1 XRD分析68
• 4.3.2 Raman分析68-69
• 4.3.3 形貌分析69-70
• 4.3.4 UV-vis DRS分析70-71
• 4.3.5 可见光催化氧化RhB性能评价与机理探索71-73
• 4.3.6 可见光催化氧化RhB循环利用性能评价73-74
• 4.4 小结74-76
• 5 前躯体对g-C_3N_4光催化剂的多重性影响及可见光催化氧化RhB性能研究76-88
• 5.1 引言76
• 5.2 试验部分76-77
• 5.2.1 g-C_3N_4光催化剂的制备76-77
• 5.2.2 主要表征方法77
• 5.2.3 g-C_3N_4可见光催化氧化RhB性能评价77
• 5.3 结果与讨论77-87
• 5.3.1 XRD分析77-78
• 5.3.2 FT-IR分析78-79
• 5.3.3 形貌分析79-80
• 5.3.4 UV-vis DRS分析80
• 5.3.5 BET-BJH分析80-82
• 5.3.6 热重分析82-84
• 5.3.7 可见光催化氧化RhB性能评价与机理探索84-86
• 5.3.8 可见光催化氧化RhB循环利用性能评价86-87
• 5.4 小结87-88
• 6 g-C_3N_4/(BiO)_2CO_3二维纳米异质结的常温原位构建、表征及可见光催化氧化RhB性能研究88-106
• 6.1 引言88-89
• 6.2 试验部分89-91
• 6.2.1 g-C_3N_4/(BiO)_2CO_3二维纳米异质结的制备89-90
• 6.2.2 主要表征方法90-91
• 6.2.3 可见光催化氧化RhB性能评价91
• 6.3 结果与讨论91-103
• 6.3.1 XRD分析91-92
• 6.3.2 FT-IR分析92
• 6.3.3 XPS分析92-93
• 6.3.4 形貌分析93-95
• 6.3.5 UV-vis DRS分析95-96
• 6.3.6 PL分析96-97
• 6.3.7 能带结构分析97-98
• 6.3.8 BET-BJH分析98
• 6.3.9 ESR分析98-99
• 6.3.10 可见光催化氧化RhB性能评价与机理探索99-102
• 6.3.11 可见光催化氧化RhB循环利用性能评价102-103
• 6.4 小结103-106
• 7 g-C_3N_4/BiOBr二维纳米异质结的常温原位构建、表征及可见光催化氧化RhB性能研究106-118
• 7.1 引言106
• 7.2 试验部分106-108
• 7.2.1 g-C_3N_4/BiOBr二维纳米异质结的制备106-107
• 7.2.2 主要表征方法107-108
• 7.2.3 可见光催化氧化RhB性能评价108
• 7.3 结果与讨论108-115
• 7.3.1 XRD分析108
• 7.3.2 FT-IR分析108-109
• 7.3.3 形貌分析109-110
• 7.3.4 UV-vis DRS分析110-111
• 7.3.5 能带结构分析111-112
• 7.3.6 PL分析112-113
• 7.3.7 可见光催化氧化RhB性能评价与机理探索113-115
• 7.3.8 可见光催化氧化RhB循环利用性能评价115
• 7.4 小结115-118
• 8 结论与展望118-122
• 8.1 研究结论118-120
• 8.2 研究展望120-122
• 致谢122-124
• 参考文献124-146
• 附录146-147
• A. 作者在攻博期间发表的学术论文146-147
• B. 作者在攻博期间获得的奖项147
• C. 作者在攻博期间承担的科研项目147

【参考文献】

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本文编号：554965