基于双层分子印迹聚合物膜的表面等离子体共振传感器的研究

发布时间：2017-08-03 15:36

  本文关键词：基于双层分子印迹聚合物膜的表面等离子体共振传感器的研究

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【摘要】：表面等离子体共振(Surface Plasmon Resonance,SPR)技术是一种新兴的生化分析检测手段,具有灵敏度高、样品无需纯化、可以实施实时快速检测等优点,被广泛用于环境监测、医疗诊断、食品安全等领域。但是由于SPR技术对目标分子没有选择性,需要与专一性强的识别元件联用。分子印迹聚合物具有专一性强、稳定性好等优点,将分子印迹聚合物用于SPR传感器,可以定量地分析各类化学小分子,是传感器识别元件的最佳选择。传统的单分子印迹膜只能检测有机相中的模板分子,但是大部分模板分子是存在于水相环境中的。为了解决这一难题,本文合成了一种双层分子印迹薄膜,并将其与SPR传感器联用,用以检测水相环境中的多种激素模板分子。这一方法具有能够检测低浓度的模板分子,并且制备简单,检测快速,重复利用次数多。本论文的主要研究内容和结果如下:1.利用现场光聚合的方法合成了雌二醇双层分子印迹膜,运用原子力显微镜、扫描电镜、接触角仪等分析测试技术进行表征。并运用SPR传感装置对分子印迹膜进行检测,结果显示:此分子印迹膜能够检测低达2.5×10-13mol/L的雌二醇溶液,在2.5×10-13-2.5×10-9mol/L范围内,线性相关;选择与雌二醇目标分子结构相似的睾酮等五种类似物进行选择性实验,实验表明所合成的分子印迹膜有很好的选择专一性。选择性较好;可进行10次重复洗脱吸附过程;最后将此传感装置运用于检测海水实体环境中的雌二醇,检测效果较好。2.合成睾酮双层分子印迹膜,并将其作为识别元件应用于SPR传感器上检测睾酮。运用原子力显微镜、红外光谱、接触角仪等分析测试技术对所合成分子印迹膜进行表征。运用SPR传感装置对双层分子印迹膜进行检测,结果显示:此双层分子印迹膜能够检测低达10-12mol/L的睾酮溶液,在10-12-10-8 mol/L范围内,线性相关;选择与睾酮目标分子结构相似的黄体酮等五种物质作为类似物进行选择性洗脱吸附实验,实验表明所合成的印迹膜有很好的选择专一性;可进行7次重复洗脱吸附过程;最后将此传感装置运用于检测海水实体环境中的睾酮,检测效果较好。3.合成雌酮双层分子印迹膜并将其用于检测水相环境中的雌酮分子。运用SPR传感装置对双层分子印迹膜进行检测,结果显示:此双层分子印迹膜能够检测低达2.5×10-12mol/L的雌酮溶液,在2.5×10-12-2.5×10-8 mol/L范围内,线性相关;选择与雌酮目标分子结构相似的睾酮等五种物质作为类似物进行洗脱吸附实验,实验表明所合成的双层分子印迹膜具有很好的选择专一性;可以进行10次重复洗脱吸附过程;能够进行多次重复利用;最后将此传感装置运用于检测海水实体环境中的雌酮,检测效果较好。4.探索了双层分子印迹膜的机理。主要从两个方面进行研究,一个是每一层分子印迹膜的单体模板交联剂的比例对吸附效果的影响。外层的分子印迹膜在合成过程中所使用的交联剂较多,起到保护内层膜的目的。另一个是两层膜的厚度对吸附效果的影响,内层分子印迹膜的比例占绝大部分,主要利用内层分子印迹膜上的活性识别位点,内层比较厚,所含有的识别位点也比较多。外层分子印迹膜主要起保护的作用,所以外层的印迹膜厚度比较薄。
【关键词】：表面等离子体共振(SPR) 双层分子印迹膜 雌二醇 睾酮 雌酮
【学位授予单位】：北京理工大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O631.3
【目录】：

• 摘要6-8
• Abstract8-14
• 第1章 绪论14-34
• 1.1 表面等离子体共振技术概述14-21
• 1.1.1 表面等离子共振基本原理15-17
• 1.1.2 SPR传感系统的分类和组成部分17-19
• 1.1.3 SPR传感器的检测优势及应用领域19-21
• 1.2 分子印迹技术概述21-30
• 1.2.1 分子印迹技术原理22-23
• 1.2.2 分子印迹技术方法23-25
• 1.2.3 分子印迹聚合物的构成25-27
• 1.2.4 分子印迹物聚合引发方式27-28
• 1.2.5 分子印迹技术的应用28-29
• 1.2.6 基于分子印迹聚合物膜的表面等离子体共振传感器研究29-30
• 1.3 选题意义与研究内容30-34
• 1.3.1 选题意义30-32
• 1.3.2 研究内容32-34
• 第2章 SPR系统构建34-44
• 2.1 引言34-35
• 2.2 表面等离子体共振传感器系统的构建35-37
• 2.2.1 传感器系统的构建35-37
• 2.2.2 Kretschmann耦合方式37
• 2.3 SPR光谱影响因素及条件优化37-39
• 2.3.1 棱镜及玻璃基片材料选择37-38
• 2.3.2 金属材料的选择及膜厚优化38-39
• 2.4 表面等离子共振芯片的制备39-43
• 2.4.1 传感芯片的组成39
• 2.4.2 LaSFN9玻璃基片的预处理39-40
• 2.4.3 金膜的蒸镀及表面等离子体共振光谱表征40
• 2.4.4 自组装膜 (Self-Assembled Monolayer, SAM)40-41
• 2.4.5 分子印迹膜的制备41-43
• 2.5 结论43-44
• 第3章 基于分子印迹聚合物膜传感器检测雌二醇44-66
• 3.1 引言44-45
• 3.2 实验材料和方法45-48
• 3.2.1 仪器和试剂45-46
• 3.2.2 金芯片表面硫醇自组装46
• 3.2.3 SPR芯片表面制备双层分子印迹膜46-47
• 3.2.4 表征方法47
• 3.2.5 雌二醇双层分子印迹膜的检测47-48
• 3.3 结果与讨论48-65
• 3.3.1 雌二醇分子印迹膜的表征48-53
• 3.3.2 雌二醇双层分子印迹膜的洗脱性能53-54
• 3.3.3 雌二醇双层分子印迹膜的吸附性能54-61
• 3.3.4 雌二醇双层分子印迹膜的选择专一性61-64
• 3.3.5 雌二醇双层分子印迹膜的重复利用性能64
• 3.3.6 海水中雌二醇双层分子印迹膜的检测64-65
• 3.4 结论65-66
• 第4章 基于双层分子印迹膜的表面等离子体共振传感器检测睾酮66-81
• 4.1 引言66-67
• 4.2 实验材料和方法67-69
• 4.2.1 仪器和试剂67
• 4.2.2 金芯片表面硫醇自组装67
• 4.2.3 SPR芯片表面制备双层分子印迹膜67-68
• 4.2.4 表征方法68-69
• 4.2.5 睾酮双层分子印迹膜的检测69
• 4.3 结果与讨论69-79
• 4.3.1 睾酮分子印迹膜的表征69-74
• 4.3.2 睾酮双层分子印迹膜的洗脱性能74-75
• 4.3.3 睾酮双层分子印迹膜的吸附性能75-77
• 4.3.4 睾酮双层分子印迹膜的选择专一性77-78
• 4.3.5 睾酮双层分子印迹膜的重复利用性78-79
• 4.3.6 海水中睾酮双层分子印迹膜的检测79
• 4.4 结论79-81
• 第5章 基于双层分子印迹膜的表面等离子共振传感器检测雌酮81-93
• 5.1 引言81-82
• 5.2 实验材料和方法82-84
• 5.2.1 实验材料82
• 5.2.2 金芯片表面硫醇自组装82-83
• 5.2.3 SPR芯片表面制备双层分子印迹膜83
• 5.2.4 雌酮双层分子印迹膜的检测83-84
• 5.3 结果与讨论84-91
• 5.3.1 SPR共振图谱表征雌酮分子印迹膜的表征84-86
• 5.3.2 雌酮双层分子印迹膜的洗脱性能86-87
• 5.3.3 雌酮双层分子印迹膜的吸附性能87-89
• 5.3.4 雌酮双层分子印迹膜的选择专一性89-90
• 5.3.5 雌酮双层分子印迹膜的重复利用性90-91
• 5.3.6 海水中雌酮双层分子印迹膜的检测91
• 5.4 结论91-93
• 第6章 双层分子印迹膜传感机理初步探讨93-110
• 6.1 引言93-94
• 6.2 双层分子印迹膜的传感机理探讨94-109
• 6.2.1 每层印迹膜单体，模板，，交联剂的比例对实验效果的影响94-101
• 6.2.2 每层印迹膜的厚度比例对传感效果的影响101-109
• 6.3 结论109-110
• 第7章 总结与展望110-113
• 7.1 论文完成的工作110-111
• 7.2 课题展望111-113
• 参考文献113-133
• 攻读学位期间发表论文与研究成果清单133-134
• 致谢134-135
• 作者简介135

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前3条

1 王克珍;雌二醇化学发光免疫测定法的建立[J];临床检验杂志;2004年04期

2 余兴龙,闫子波,王鼎新;基于相位检测SPR生物传感器的数值模拟[J];清华大学学报(自然科学版);2003年02期

3 翁璇;郑小林;杨军;;SPR生物传感器及其在生物医学中的应用[J];中国医疗器械杂志;2006年05期

中国博士学位论文全文数据库 前2条

1 蔡浩原;一种新型表面等离子体谐振（SPR）生化分析系统的研究[D];中国科学院研究生院（电子学研究所）;2003年

2 夏宁;表面等离子体激元共振技术在阿尔茨海默病和癌症生物标志物检测中的应用[D];中南大学;2012年

本文编号：615109