TiZrNi准晶结构、薄膜制备及其吸氘、固氦行为研究

发布时间：2017-08-25 12:19

  本文关键词：TiZrNi准晶结构、薄膜制备及其吸氘、固氦行为研究

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【摘要】：氚作为一种重要的战略资源,在中子发生器和聚变能开发等方面得到了广泛应用。氚储存是氚应用的重要环节,为了改善低平台压储氚薄膜材料的使用和贮存寿命,本研究从结构、薄膜制备、吸氘和固氦行为等方面对TiZrNi准晶薄膜材料开展了相应基础研究。研究内容涉及四个部分：(1)TiZrNi准晶类似相原子占位结构理论分析。通过晶格反演方法构建了TiZrNi体系原子间相互作用势,结合分子动力学计算,分析了准晶类似相争议位点原子占位能量的特点,提出了TiZrNi准晶类似相原子占位结构的两种理论模型；(2)TiZrNi准晶薄膜制备及状态表征。采用直流磁控溅射镀膜方法,在Si基体上成功制备出了致密性和膜基结合良好的TiZrNi准晶薄膜,分析了影响TiZrNi薄膜准晶相形成的两个主要因素；(3)TiZrNi准晶薄膜吸氘动力学行为。通过吸放氘性能测试系统,对TiZrNi-(Pd)非晶、准晶和晶态三种晶型薄膜吸氘动力学行为进行了研究。比较了Pd膜未覆盖和覆盖情况下,TiZrNi准晶薄膜吸氘反应速率和吸氘量的差异。提出了两种情况下,TiZrNi准晶薄膜吸氘动力学反应机制；(4)TiZrNi准晶类似相氦行为理论分析。研究了TiZrNi准晶类似相四面体间隙位,He原子的择优占位能量及占位机制,对He原子聚集形核和He泡合并生长过程及过程影响因素进行了探讨。通过以上研究,对TiZrNi准晶结构、薄膜制备、吸氘和固氦行为有了比较全面的认识,得到以下结论：(1)TiZrNi薄膜准晶相形成主要受成分和基底温度的影响。合金靶名义成分为Ti34Zr49Ni17时,在不同基底温度下获得了非晶、准晶和fcc-(Ti, Zr)2Ni纳米多晶薄膜。制备获得的不同晶型TiZrNi准晶薄膜具有良好的致密性和基体粘附性。薄膜浅表层为C、TiO2和Zr02,次表层为TiO2、ZrO2与金属Ti、Zr、Ni混合层,膜层主体则为Ti、Zr、Ni金属层。同晶型TiZrNi薄膜中,Zr的氧化程度比Ti强,不同晶型薄膜中,Ti、Zr氧化物厚度依次为非晶准晶晶态。(2)Pd膜未覆盖时,不同晶型TiZrNi薄膜的吸氘行为基本相似,吸氘反应速率和吸氘量均比较低。受表面氧化层影响,吸氘后,薄膜中氘原子基本滞留在表层,以固溶吸氘为主；Pd膜覆盖时,不同晶型TiZrNi薄膜吸氘行为差别较大。与未覆盖Pd膜相比,非晶和准晶TiZrNi薄膜吸氘反应速率和吸氘量都得到了大幅提高,晶态薄膜吸氘反应速率和吸氘量则维持在未覆盖Pd膜时水平。吸氘后,氘原子向薄膜深层进行了迁移扩散,非晶和准晶TiZrNi薄膜呈现固溶和氢化物吸氘两种氘化反应速率特征。(3)从能量角度来看,W-TiZrNi准晶类似相中,Zr原子能在较大程度上降低体系能量,能起到稳定结构的作用,W-TiZrNi准晶类似相结构稳定性主要归因于Zr原子在低频部分对声子总态密度的贡献；He原子在W-TiZrNi准晶类似相四面体间隙位的占据存在能量择优选择,不同四面体间隙位固He能力存在差异。He原子占位能量和固存能力差异主要与最近邻及次近邻四面体间隙位金属原子种类和数目有关,Zr、Ni原子能在一定程度降低He原子占位能量,增加He原子在该位置的占据几率。固氦能力最强和最弱最近邻四面体间隙位类型分别为Zr4和Ti3Ni;W-TiZrNi准晶类似相中,He原子通过不断吸收周围金属离位产生的空位和其它He原子聚集形核,温度升高能加速He原子聚集形核进程；He泡合并生长则是通过泡间He原子的互扩散实现的,He泡合并生长过程主要受温度和He泡中心间距影响。
【关键词】：W-TiZrNi 准晶类似相 TiZrNi准晶薄膜 吸氘动力学 氦行为
【学位授予单位】：中国工程物理研究院
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB383.2
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-9
• 第一章 绪论9-28
• 1.1 研究背景9-10
• 1.2 研究现状10-26
• 1.2.1 金属氚化物时效老化10-14
• 1.2.2 TiZrNi准晶结构特点14-17
• 1.2.3 TiZrNi准晶储氢及固氦17-23
• 1.2.4 TiZrNi准晶薄膜制备方法23-26
• 1.3 本论文研究思路及研究内容26-28
• 1.3.1 研究思路26
• 1.3.2 研究内容26-28
• 第二章 理论计算和实验方法介绍28-41
• 2.1 理论计算方法28-35
• 2.1.1 分子动力学29-32
• 2.1.2 原子间相互作用势32-35
• 2.2 实验方法35-40
• 2.2.1 TiZrNi薄膜制备过程36-37
• 2.2.2 合金电弧熔炼工作原理37-38
• 2.2.3 磁控溅射镀膜工作原理38
• 2.2.4 TiZrNi薄膜氘化性能测试38-39
• 2.2.5 TiZrNi薄膜结构、成分及状态表征手段39-40
• 2.3 小结40-41
• 第三章 TiZrNi准晶类似相原子占位结构理论分析41-56
• 3.1 W-TiZrNi准晶类似相原子占位结构研究分歧42-43
• 3.2 TiZrNi体系晶格反演对势构建43-45
• 3.2.1 第一性原理晶格能量计算43-44
• 3.2.2 晶格反演对势函数形式及参数44-45
• 3.2 TiZrNi体系晶格反演对势验证45-50
• 3.2.1 准确性验证45-48
• 3.2.2 稳定性验证48-50
• 3.3 W-TiZrNi准晶类似相原子择优占位50-52
• 3.4 W-TiZrNi准晶类似相原子占位结构模型52-55
• 3.5 小结55-56
• 第四章 TiZrNi准晶薄膜制备及状态表征56-71
• 4.1 磁控溅射TiZrNi薄膜制备过程及工艺参数56-57
• 4.2 前期工艺摸索57-59
• 4.3 TiZrNi准晶薄膜59-70
• 4.3.1 成分对TiZrNi准晶相形成影响60-62
• 4.3.2 基底温度对TiZrNi准晶相形成影响62-65
• 4.3.3 TiZrNi薄膜状态表征65-70
• 4.4 小结70-71
• 第五章 TiZrNi准晶薄膜吸氘动力学行为研究71-94
• 5.1 TiZrNi薄膜吸氘动力学72-80
• 5.1.1 活化条件72
• 5.1.2 吸氘动力学72-74
• 5.1.3 吸氘前后薄膜晶型结构变化74-75
• 5.1.4 吸氘前后表面形貌变化75-76
• 5.1.5 吸氘前后元素价态变化76-80
• 5.2 覆盖Pd膜对TiZrNi薄膜吸氘动力学影响80-91
• 5.2.1 活化条件80
• 5.2.2 吸氘动力学80-82
• 5.2.3 吸氘前后表面形貌变化82-83
• 5.2.4 吸氘前后元素价态变化83-91
• 5.3 TiZrNi和TiZrNi-Pd薄膜吸氘动力学机制91-92
• 5.4 小结92-94
• 第六章 TiZrNi准晶类似相氦行为理论分析94-111
• 6.1 W-TiZrNi(He)准晶类似相原子相互作用势94-97
• 6.1.0 金属原子相互作用EAM势94-96
• 6.1.1 金属-He原子相互作用势96
• 6.1.2 He-He原子相互作用势96-97
• 6.2 He原子在W-TiZrNi准晶类似相中的择优占位97-101
• 6.2.1 He原子在四面体间隙位的占位能量97-99
• 6.2.2 He原子在四面体间隙位的择优占位机制99-101
• 6.3 He原子在W-TiZrNi准晶类似相中的聚集形核101-106
• 6.3.1 He原子聚集形核时间演化102-104
• 6.3.2 温度对He原子聚集形核影响104-106
• 6.4 He泡在W-TiZrNi准晶类似相中的合并生长106-109
• 6.4.1 He泡合并生长时间演化106-108
• 6.4.2 温度对He泡合并生长影响108-109
• 6.4.3 距离对He泡合并生长影响109
• 6.5 小结109-111
• 第七章 总结与展望111-114
• 7.1 总结111-113
• 7.2 展望113-114
• 参考文献114-123
• 致谢123-124
• 附录124-125
• 攻读博士学位期间发表学术论文情况125-126
• 攻读博士学位期间参加学术会议情况126

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本文编号：736797