硅纳米线表面外延生长银纳米颗粒的研究及应用

发布时间：2017-08-31 11:01

  本文关键词：硅纳米线表面外延生长银纳米颗粒的研究及应用

  更多相关文章： 硅纳米线 银纳米颗粒 退火 表面迁移 外延生长 等离子共振 抗反射 表面增强拉曼散射

【摘要】：由于具有优越的光学、电学等性能,硅纳米线已成为纳米材料研究领域中的热点。已在光电器件,太阳能电池,锂离子电池,也包括生物和化学传感器等领域中得到应用。为了提升硅纳米线器件的性能,或者拓展硅纳米线的应用领域,硅纳米线还往往与其它材料进行复合。由于银纳米颗粒具有低成本,易制备,导电性好,等离子散射效应等优点,因此硅纳米线与银纳米颗粒的复合已得到广泛的研究和应用,如锂离子电池,等离子太阳能电池,光电化学电池等领域。无电化学沉积、热蒸发法、电子束蒸发法、溶胶-凝胶法是常用的制备银纳米颗粒/硅纳米线阵列复合结构的方法。但这些方法并不完善,存在银纳米颗粒分布不均匀,密度低,或制备流程较复杂等问题。本文提出一种全新的简便的制备银纳米颗粒/硅纳米线阵列复合结构的方法。只需将以银颗粒作为催化剂经金属辅助化学刻蚀法制备的硅纳米线阵列在空气气氛中进行退火,便可得到银纳米颗粒/硅纳米线阵列的复合结构。本方法是一种全新的制备银/硅复合结构的方式,因此着重研究了该复合结构的形成机理及其光学和分子探测的性能,取得了以下创新性的研究成果：(1)使用空气气氛退火法实现了银纳米颗粒在硅纳米线表面的外延生长。银在硅纳米线表面的成核通过AgmO分解或AgmO与Si的反应来实现,具体哪个过程取决于退火温度。伴随着银纳米颗粒的形成,在银纳米颗粒外层同时形成了一层很薄的SiO2层,随着退火温度的提升,层的厚度也会增加。研究发现在500到600℃的温度窗口内可以很容易的实现高密度(～3700 μm-2)的均匀银纳米颗粒在硅线表面的外延生长。这种空气气氛外延生长法为理想的金属接触、肖特基势垒的设计,和研究银/硅体系的电学、磁学、光学特性提供了便利。(2)硅纳米线表面粗糙度会影响银的外延成核及生长。随着刻蚀温度的上升,硅纳米线表面会越来越粗糙,最终导致银纳米颗粒密度的下降。外延生长的银纳米颗粒密度会从3750 μ m-2(初始硅线刻蚀温度为20℃)下降到231 μm-2(初始硅线刻蚀温度为50℃)。更加深入地探讨了空气气氛退火法在硅线表面外延生长银纳米颗粒的过程及机理。(3)研究不同尺寸的银催化剂颗粒催化刻蚀的硅线上银纳米颗粒外延生长现象及机理。通常刻蚀得到的短硅纳米线分成两段,上半段比较粗糙,而下半段相对平整。在上半段外延生长的银纳米颗粒比较稀疏,而在下半段比较密集。两者之间有一条明显的界线,并且这条界线随着银催化剂颗粒平均尺寸的增大而下降。在此基础上提出了刻蚀初期的硅线形成机理。另外,通过控制实验条件在硅片上也可以实现高密度(1000 μm-2)分布均匀的银纳米颗粒的直接生长。(4)将外延生长银纳米颗粒的硅线阵列作为三维表面增强拉曼散射(3D-SERS)衬底。伴随着银纳米颗粒的形成,在银纳米颗粒外层同时形成了一层很薄的SiO2层。这层SiO2可以防止银纳米颗粒聚集,从而在存储过程中有效地提高了SERS衬底的热稳定性并延长了它们的保存期限。在分析SERS性能之前,这层Si02层可以轻易快速地被移除,并不影响SERS性能。另外,由于它们具有高的均匀性和可重复性,可提高SERS衬底的使用率,更有利于它们的应用。(5)外延生长银纳米颗粒的硅线阵列在宽频光谱范围内(300-2500 nm)可以实现优良的反射抑制。特别在620-1950 nm光谱范围内,这种结构的反射系数能保持在0.3%以下。另外还表明该复合结构中的SiO2层对光反射抑制起着决定性的作用。经过以上一系列系统的研究,我们对银在硅纳米线表面的外延生长机理、及该复合结构的光学和分子探测性能都有了深入地理解。今后,我们可以进一步研究该复合结构在其他领域的应用。
【关键词】：硅纳米线 银纳米颗粒 退火 表面迁移 外延生长 等离子共振 抗反射 表面增强拉曼散射
【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB383.1
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-13
• 第一章 绪论13-43
• 1.1 金属辅助化学刻蚀法的基本原理14-16
• 1.2 金属辅助化学刻蚀法的可控性16-26
• 1.2.1 刻蚀时间和温度16-17
• 1.2.2 氧化剂的种类和浓度17-20
• 1.2.3 硅片掺杂浓度与类型20-22
• 1.2.4 模板法22-26
• 1.3 硅纳米线的物理特性26-32
• 1.3.1 光吸收特性26-28
• 1.3.2 光致发光(PL)特性28-30
• 1.3.3 电学特性30-32
• 1.4 硅纳米线与银纳米颗粒的复合32-40
• 1.4.1 太阳能电池33-35
• 1.4.2 SERS衬底35-39
• 1.4.3 光电化学电池39-40
• 1.5 本文主要研究内容和创新点40-43
• 第二章 硅纳米线表面银纳米颗粒的外延生长43-55
• 摘要43
• 2.1 引言43-44
• 2.2 实验流程44-45
• 2.3 硅线表面外延生长的银纳米颗粒的形貌和晶体结构45-46
• 2.4 退火温度对硅线表面外延生长银纳米颗粒的影响46-51
• 2.5 硅线表面外延生长银纳米颗粒的机理51-54
• 2.5.1 氧气引起的银表面迁移51
• 2.5.2 Ag团簇在硅纳米线表面的成核51-52
• 2.5.3 银团簇继续生长为银纳米颗粒52-54
• 2.6 本章小结54-55
• 第三章 硅纳米线表面粗糙度对银纳米颗粒外延生长的影响55-61
• 摘要55
• 3.1 引言55
• 3.2 实验流程55-56
• 3.3 退火后硅纳米线的形貌56-59
• 3.4 本章小结59-61
• 第四章 短硅纳米线及硅片表面银纳米颗粒的外延生长61-71
• 摘要61
• 4.1 引言61
• 4.2 实验流程61-62
• 4.3 退火后的硅线形貌62-65
• 4.4 最初刻蚀阶段的可能机理65-66
• 4.5 硅片表面银纳米颗粒的外延生长66-70
• 4.6 本章小结70-71
• 第五章 三维表面增强拉曼散射衬底71-83
• 摘要71
• 5.1 引言71-72
• 5.2 实验流程72-73
• 5.2.1 硅纳米线的制备72
• 5.2.2 3D-SERS衬底的制作和准备72-73
• 5.3 SERS衬底的形貌73-75
• 5.4 银纳米颗粒外SiO_2层厚度对拉曼信号强度的影响75-77
• 5.5 退火时间对衬底拉曼信号强度的影响77-78
• 5.6 3D-SERS衬底的稳定性78-81
• 5.7 3D-SERS衬底的均匀度和可重复性81-82
• 5.8 本章小结82-83
• 第六章 增强型宽频光抗反射SiO_2@AgNPs@p-SiNMs复合结构83-93
• 摘要83
• 6.1 引言83-84
• 6.2 实验流程84
• 6.3 SiO_2@AgNPs@p-SiNWs复合结构的形貌84-86
• 6.4 SiO_2@AgNPs@p-SiNWs复合结构反射率随退火时间的变化86-87
• 6.5 复合结构各部分对光抗反射特性的贡献87-90
• 6.6 散射截面的计算90
• 6.7 硅纳米线的长度对光反射性能的影响90-91
• 6.8 本章小结91-93
• 第七章 总结93-95
• 参考文献95-107
• 致谢107-109
• 个人简历109-111
• 攻读学位期间发表的论文111-112

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本文编号：765185