介质阻挡放电脱除氮氧化物的实验研究和动力学分析

发布时间：2017-10-06 21:02

  本文关键词：介质阻挡放电脱除氮氧化物的实验研究和动力学分析

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【摘要】：燃煤电厂生产的氮氧化物(NOx)不仅严重地污染了大气环境,还危害人类的身体健康,NOx的脱除成为环保的最大挑战之一。为了达到更高效、环保的脱除NOx的目的,很多新兴技术被运用到脱除NOx的领域。介质阻挡放电法(DBD)作为一种等离子体技术,在脱硝领域越来越受到人们的重视。本文主要对介质阻挡放电脱除NOx进行实验研究和动力学分析。主要内容如下：(1)为了优化反应器结构,探究了DBD反应器结构参数对NO脱除的影响,分别包括：电极接入方式,反应器间气体间隙大小,介质层材料,内电极材料和内电极形状等。在同轴反应器中,电极接入方式的改变对NO脱除效率没有影响,但外电极接高电压会导致击穿电压更低。反应器内的气体间隙减小,会导致电场强度的增大,产生更多的高能电子,促进了活性自由基的生成,提高了NO脱除效率。当介质层材料的介电常数增大时,反应器内的折合场强增大,提高了活性自由基的产量,并且能减小反应器整体的阻抗,提高了气体放电的电流,有利于活性自由基的生成,最终提高了NO的脱除效率。用钨棒,铜棒和不锈钢棒为内电极,能量密度为440 J/L时,NO的脱除效率分别为71%、60%和52%。齿状电极更有利于气体的击穿,促进NO的脱除。(2)分析了氧气、水分、甲烷、乙炔、乙烯、二氧化碳、二氧化硫等气体对DBD脱除NO的影响。02的加入,使NO主要氧化成N02。烃类(甲烷、乙炔、乙烯)的加入,使得NO的脱除效率增大,乙烯的促进作用最大。由于CO2是电负性分子,阻碍了NO的脱除。相对湿度为30%时,NO脱除效率开始上升,当相对湿度增大到60%和90%时,NO脱除效率逐渐下降,击穿电压随着气体的相对湿度的增大而增大。在较低能量密度下,S02的加入对NO的脱除有一定的抑制作用,在较大能量密度下,抑制不明显。(3)研究了气体温度对NO脱除的影响。当温度升高时,气体折合场强增大,使气体分子的离解速率增大,当折合场强从50 Td增大到150 Td,电子的平均能量会增大2.3倍。在NO/N2系统中,温度升高时,NO脱除效率稍微增加。在NO/N2/O2系统中,温度的升高促进了03的分解,导致NO脱除效率降低。在加入烃类(NO/N2/O2/CH4、NO/N2/O2/C2H2、NO/N2/O2/C2H4)的体系中,温度升高,活性自由基的数量增大,且脱除NO的主要反应的速率增大(主要是H02与NO的反应),促进了NO的脱除。在NO/N2/O2/C2H4/H2O体系中,升高气体温度更有利于NO的脱除。(4)建立等离子体反应模型,分析了N2/NO、N2/NO/O2、N2/NO/H2O、N2/NO/O2/H2O体系中的反应机理,主要模拟了氮氧化物的变化规律,主要活性粒子的分布情况,并且比较了脱除NO主要反应的反应速率。计算出反应器内的电子密度的分布规律,找出电子雪崩的区间段,为该技术的实际应用提供了理论依据。
【关键词】：介质阻挡放电 脱硝 结构参数 气体成分 温度 动力学模拟
【学位授予单位】：华北电力大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X773
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-15
• 第1章 绪论15-26
• 1.1 研究背景15-19
• 1.2 氮氧化物的治理19-22
• 1.2.1 燃烧前脱硝20
• 1.2.2 燃烧中脱硝20-21
• 1.2.3 燃烧后脱硝21-22
• 1.3 等离子体脱硝的研究现状及存在的问题22-24
• 1.4 本文主要研究内容24-26
• 第2章 气体放电等离子体的基本理论26-34
• 2.1 等离子体概念26-27
• 2.2 DBD放电过程27-31
• 2.3 DBD脱除NO_x的化学过程31-33
• 2.4 本章小结33-34
• 第3章 实验装置和测量方法34-45
• 3.1 实验装置34-35
• 3.2 介质阻挡放电反应器35
• 3.3 实验气体35-36
• 3.4 实验仪器36-39
• 3.4.1 主机电源36-37
• 3.4.2 气体流量计37-38
• 3.4.3 气体成分测量仪器38
• 3.4.4 其他设备38-39
• 3.5 介质阻挡放电功率测量39-42
• 3.6 介质阻挡放电电压和电流测量42-43
• 3.7 数据处理及主要测量数据的不确定分析43-44
• 3.8 本章小结44-45
• 第4章 反应器结构优化与数值模拟45-72
• 4.1 引言45-47
• 4.2 电极接入方式的影响47-49
• 4.2.1 电极接入方式对击穿电压的影响47-48
• 4.2.2 电极接入方式对NO脱除的影响48-49
• 4.3 气体间隙大小的影响49-58
• 4.3.1 气体间隙大小对击穿电压的影响49-51
• 4.3.2 不同间隙大小下的静电场模拟51-56
• 4.3.3 气体间隙大小对NO脱除的影响56-58
• 4.4 介质层材料的影响58-64
• 4.4.1 介质层材料对击穿电压的影响58-59
• 4.4.2 介质层材料对微观动力学的影响59-62
• 4.4.3 介质层材料对NO脱除的影响62-64
• 4.5 内电极材料对NO脱除的影响64-65
• 4.5.1 内电极材料对击穿电压的影响64
• 4.5.2 内电极材料对NO脱除的影响64-65
• 4.6 内电极形状对NO脱除的影响65-70
• 4.6.1 内电极形状对击穿电压的影响65-66
• 4.6.2 内电极形状对NO脱除的影响66-70
• 4.7 本章小结70-72
• 第5章 不同气体成分下DBD脱除NO_x的反应机理研究72-91
• 5.1 引言72-74
• 5.2 NO/N_2体系74-75
• 5.3 NO/N_2/O_2体系75-77
• 5.4 NO/N_2/O_2/CH_4体系77-78
• 5.5 NO/N_2/O_2/C_2H_4体系78-79
• 5.6 NO/N_2/O_2/C_2H_4体系79-82
• 5.7 NO/N_2/O_2/C_2H_4/CO_2体系82-84
• 5.8 NO/N_2/O_2/C_2H_4/H_2O体系84-87
• 5.9 NO/N_2/O_2/C_2H_4/SO_2体系87-89
• 5.10 本章小结89-91
• 第6章 实验气体温度对DBD脱除NO_x的研究91-114
• 6.1 引言91-92
• 6.2 温度对气体放电的影响92-95
• 6.3 温度对NO/N_2体系的影响95-97
• 6.4 温度对NO/N_2/O_2体系的影响97-99
• 6.5 温度对NO/N_2/O_2/CH_4体系的影响99-102
• 6.6 温度对NO/N_2/O_2/C_2H_2体系的影响102-105
• 6.7 温度对NO/N_2/O_2/C_2H_4体系的影响105-109
• 6.8 温度对NO/N_2/O_2/C_2H_4/H_2O体系的影响109-112
• 6.9 本章小结112-114
• 第7章 DBD脱除NO_x的模拟结果与分析114-134
• 7.1 引言114-115
• 7.2 模型中求解方程115-119
• 7.3 NO/N_2体系119-122
• 7.4 NO/N_2/O_2体系122-125
• 7.5 NO/N_2/H_2O体系125-129
• 7.6 NO/N_2/H_2O/O_2体系129-132
• 7.7 本章小结132-134
• 第8章 总结与展望134-139
• 8.1 总结134-137
• 8.2 创新点137-138
• 8.3 展望138-139
• 参考文献139-157
• 附录157-159
• 攻读博士学位期间发表的学术论文及其它成果159-161
• 攻读博士学位期间参加的科研工作161-162
• 致谢162-163
• 作者简介163

【参考文献】

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本文编号：984967