BNT薄膜的阻变效应及其氧缺陷调控研究

发布时间：2017-10-08 15:17

  本文关键词：BNT薄膜的阻变效应及其氧缺陷调控研究

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【摘要】：近来,铁电基阻变存储器展示出结构简单、存储密度高、存取速度快、电阻开关比大、可靠性好等特点,成为最具潜力的新兴半导体存储器之一。同时,由于铁电材料具有丰富的物理效应和较强的抗辐射能力,铁电基阻变存储器具备在多功能存储器中和空间等特殊环境下应用的潜力。然而,其阻变效应的物理机制尚需进一步的研究。理论上,铁电薄膜的阻变机制是一种纯电子机制,阻变过程中没有缺陷移动等引起的化学变化。然而,实际铁电薄膜中缺陷(如氧空位)是难以避免的。氧缺陷对铁电氧化物薄膜的阻变效应具有较大的贡献甚至起到主导作用。基于此,本文采用化学溶液法(CSD)在Si基片上制备了Bi3.15Nd0.85Ti3O12(BNT)薄膜,系统地研究了其阻变特性与氧缺陷浓度的关联,深入剖析了BNT薄膜的阻变机制。同时,探索了通过调控氧缺陷的分布来从根本上提高铁电氧化物薄膜阻变特性的方法。主要研究内容及结论如下:(1)通过不同的退火气氛和退火方式来调控BNT薄膜的氧缺陷浓度,研究了氧缺陷浓度对BNT薄膜阻变效应的影响,发现氧缺陷浓度对BNT薄膜阻变机制具有调制作用。首先,在氧气气氛下采用一次性退火工艺制备了氧缺陷浓度较小和剩余极化较大(2Pr=55μC/cm2)的BNT铁电薄膜,并制作了基于此薄膜的Pt/BNT/Pt器件,该器件展现出极化调节Shottky势垒的阻变效应,且在2×103 s的保持力测试过程中能保持3个数量级的电流开关比。其次,通过在N2中700℃保温2 h的后退火处理工艺增加BNT薄膜的氧缺陷。氧缺陷浓度增大使界面Shottky势垒坍塌,导致Pt/BNT/Pt器件的阻变效应消失。再次,在空气气氛下采用逐层退火工艺制备氧缺陷浓度适度的BNT薄膜,基于此薄膜的Pt/BNT/Pt器件表现出氧缺陷导电细丝产生/断裂诱导的阻变效应,其中铁电极化通过影响氧缺陷的分布对阻变行为具有一定的影响。(2)设计了铁电/介电异质结,通过异质结中的介电层抑制铁电极化及其对氧缺陷分布的影响,开发出一种强化铁电薄膜中氧缺陷导电细丝产生/断开诱导的阻变行为的方法。在BNT/Pt下电极之间利用脉冲激光沉积法(PLD)法植入HfO2薄介电层,并制作Pt/BNT/HfO2/Pt器件。研究了HfO2薄介电层厚度对多晶BNT薄膜的铁电极化的抑制作用,发现HfO2薄介电层厚度为20 nm时,Pt/BNT/HfO2/Pt器件的滞后极化特性被抑制。滞后极化特性被抑制后氧缺陷更易在晶界聚集,这使得Pt/BNT/HfO2(20 nm)/Pt器件展示了强化的氧缺陷导电细丝产生/断开诱导的阻变行为,其高、低阻态的电流开关比增大,且在104 s保持力测试中开关比一直保持在4个数量级以上,这证实其在非挥发阻变存储器中应用的潜力巨大。(3)证实无晶界、无滞后极化等影响氧缺陷分布因素的无定型BNT薄膜中可实现高、低阻态的稳定性得到优化的阻变行为。研究了退火温度对BNT薄膜的晶态结构的影响,并在400℃退火温度下制备了无定型BNT薄膜,同时制作了基于此薄膜的Pt/无定型BNT/Pt器件。器件无滞后极化特性。由于无晶界、无滞后极化等影响氧缺陷分布,Pt/无定型BNT/Pt器件中氧缺陷导电细丝产生/断裂诱导的阻变行为的数据波动性较Pt/BNT/HfO2/Pt器件得到优化。另外,无定型的BNT薄膜的制备温度较低,为开发降低铁电薄膜阻变器件制备温度和成本的工艺方案提供了指导。(4)多孔结构的电场集中效应使氧缺陷沿着孔结构的周围分布,最终在BNT薄膜中能获得氧缺陷诱导的单极型阻变行为,且此阻变特性随着孔的变化而演化。首先,通过在前驱体溶液中添加PEG模板剂制备了多孔的BNT薄膜。然后,由于孔结构的电场集中效应促使氧缺陷沿着孔结构的周围分布,在多孔BNT薄膜中获得了比双极型阻变可操作性更强,开关比较大、操作电压低的氧缺陷导电细丝产生/断裂诱导的单极型的阻变行为。通过退火温度和时间对孔的微观结构和氧缺陷的浓度调控,实现了单极阻变行为的调控。720℃退火10 min中的多孔BNT薄膜在104 s的保持力测试过程中高、低阻态的电流比能保持4个数量级,同时其电阻转变的操作电压降低到5 V以内。
【关键词】：铁电薄膜 BNT 阻变效应 氧缺陷 调控
【学位授予单位】：湘潭大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB383.2
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第1章 绪论11-43
• 1.1 半导体存储器简介13-24
• 1.1.1 传统半导体存储器简介14-15
• 1.1.2 新兴半导体存储器简介15-24
• 1.2 铁电基阻变存储器简介24-32
• 1.2.1 研究历程24-26
• 1.2.2 器件结构及存储原理26-27
• 1.2.3 功能层材料及其制备方法27-32
• 1.3 铁电氧化物薄膜阻变效应的物理机制32-38
• 1.3.1 极化调节Schottky势垒模型32-34
• 1.3.2 荷电缺陷调节Schottky势垒模型34-35
• 1.3.3 荷电缺陷密度改变模型35-36
• 1.3.4 导电细丝产生/断裂模型36-37
• 1.3.5 电荷陷阱充放电模型37-38
• 1.4 铁电氧化物薄膜的氧缺陷38-40
• 1.4.1 氧缺陷对电学性能的影响38-39
• 1.4.2 氧缺陷的形成、分布及其控制39-40
• 1.5 本文的选题依据及主要内容40-43
• 1.5.1 选题依据40-41
• 1.5.2 主要内容41-43
• 第2章 氧缺陷浓度对BNT薄膜阻变机理的影响43-63
• 2.1 引言43-44
• 2.2 氧气气氛下一次性退火的BNT薄膜的阻变效应研究44-54
• 2.2.1 BN_(Toxygen)的制备44-47
• 2.2.2 BN_(Toxygen)的微观结构47-48
• 2.2.3 BN_(Toxygen)的阻变特性及存储特性48-50
• 2.2.4 BN_(Toxygen)的阻变机理50-54
• 2.3 氮气气氛下后退火处理对BNT薄膜阻变效应的影响54-55
• 2.3.1 BNT_(nitrogen)的后退火处理54
• 2.3.2 BNT_(nitrogen)的I V特性54-55
• 2.4 空气气氛下逐层退火的BNT薄膜的阻变效应研究55-61
• 2.4.1 BNT_(air)的制备55-56
• 2.4.2 BNT_(air)的微观结构56-57
• 2.4.3 BNT_(air)的阻变特性57-58
• 2.4.4 BNT_(air)的阻变机理58-61
• 2.5 BNT薄膜阻变机理与氧缺陷浓度的关联模型61-62
• 2.6 本章小结62-63
• 第3章 铁电/介电异质结结构强化氧缺陷诱导的阻变行为63-75
• 3.1 引言63
• 3.2 BNT/HfO_2的制备63-65
• 3.3 BNT/HfO_2的微观结构分析65-66
• 3.4 介电层厚度对BNT/HfO_2的P V特性的影响66
• 3.5 BNT/HfO_2的阻变效应研究66-68
• 3.5.1 阻变特性66-67
• 3.5.2 存储特性67-68
• 3.6 BNT/HfO_2阻变行为的强化机理分析68-74
• 3.6.1 HfO_2介电层的电性能68-70
• 3.6.2 BNT/HfO_2的C V特性70-71
• 3.6.3 BNT/HfO_2的电导机制71-72
• 3.6.4 BNT/HfO_2的阻温特性72-73
• 3.6.5 BNT/HfO_2的阻变机理73-74
• 3.7 本章小结74-75
• 第4章 无定型晶体结构优化氧缺陷诱导的阻变行为75-83
• 4.1 引言75
• 4.2 无定型BNT薄膜的制备75-76
• 4.3 无定型BNT薄膜的微观结构分析76-77
• 4.4 无定型BNT薄膜的阻变效应研究77-79
• 4.4.1 阻变特性77-78
• 4.4.2 存储特性78-79
• 4.5 无定型BNT阻变行为的优化机理分析79-82
• 4.5.1 P V及C V特性79-80
• 4.5.2 电导机制80-81
• 4.5.3 阻变机理81-82
• 4.6 本章小结82-83
• 第5章 多孔结构调制氧缺陷诱导的单极型阻变行为83-97
• 5.1 引言83
• 5.2 多孔BNT薄膜的制备83-85
• 5.3 退火工艺对多孔BNT薄膜微观结构的影响85-89
• 5.3.1 退火温度对多孔BNT薄膜的微观结构的影响85-87
• 5.3.2 退火时间对多孔BNT薄膜的微观结构的影响87-88
• 5.3.3 多孔BNT薄膜的形成机理88-89
• 5.4 退火工艺对多孔BNT薄膜阻变特性的影响89-93
• 5.4.1 退火温度对多孔BNT薄膜阻变特性的影响89-91
• 5.4.2 退火时间对多孔BNT薄膜阻变特性的影响91-92
• 5.4.3 多孔BNT薄膜的存储特性92-93
• 5.5 BNT薄膜单极型阻变行为的多孔结构调制机理分析93-96
• 5.5.1 多孔BNT薄膜的P V特性93-94
• 5.5.2 多孔BNT薄膜的电导机制94-95
• 5.5.3 多孔BNT薄膜的阻变机理95-96
• 5.6 本章小结96-97
• 第6章 总结和展望97-99
• 6.1 全文总结97-98
• 6.2 工作展望98-99
• 参考文献99-113
• 致谢113-115
• 攻读博士学位期间发表的学术论文及研究成果115

【参考文献】

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1 张德凯;徐建龙;任天令;;1kbit铁电存储器电路设计技术研究[J];半导体技术;2012年11期

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本文编号：994753