近红外光谱新型建模方法与应用基础研究

发布时间：2017-03-29 05:15

  本文关键词：近红外光谱新型建模方法与应用基础研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：现代工业生产过程中对产品质量的控制要求日益严格,而实现产品质量控制的前提是能够获得关于产品质量的反馈信息,因此对产品质量的检测是产品质量控制系统中一个尤为重要的环节。近红外光谱分析技术是一种具有快速、无损、可实时在线分析等突出优点的检测技术,能够用于实现产品质量的定性/定量检测,目前已广泛应用于众多领域之中。但近红外光谱存在信号强度弱、谱带宽且相互重叠等缺点,无法直接从光谱信号中解析出关于物质的定性/定量信息,因而近红外光谱分析技术只能作为一种间接分析技术,其应用必须依赖于有效的定性/定量分析模型,所以建模方法是近红外光谱分析技术的核心内容,也是近10年来近红外光谱分析技术领域内的研究重点和热点。虽然目前有关于近红外光谱建模方法的理论体系相对于早期有了长足的发展,但该领域仍处于发展阶段,为了进一步提高近红外光谱分析技术的精度以及丰富近红外光谱建模方法理论体系,不断探索和开发新的建模方法仍然很有必要。此外,关于近红外光谱分析技术的应用研究也是近红外光谱分析技术领域内的重要内容,已引起了众多学者的高度重视。基于上述背景,本论文的主要内容是关于近红外光谱分析技术新型建模方法的开发与探索以及近红外光谱分析技术的应用研究,主要贡献和创新点如下：(1) 开展了近红外光谱分析技术定性分析研究,针对目前市场上经常出现的假冒品牌洗衣粉和聚丙烯酰胺类型混淆以及掺假现象,考察了近红外光谱分析技术结合模式识别方法在洗衣粉品牌鉴别和聚丙烯酰胺类型鉴别这两个具体应用中的可行性,还对近红外光谱分析技术用于鉴别掺假聚丙烯酰胺进行了初步研究,最终实验结果表明近红外光谱分析技术结合模式识别方法能够用于洗衣粉品牌的快速鉴别,也能够用于鉴别不同类型的聚丙烯酰胺以及鉴别掺假的聚丙烯酰胺。(2) 近红外光谱定量分析中样本间差异过大时会导致样本光谱与检测目标之间存在严重的非线性,这时常用的偏最小二乘(Partial Least Square, PLS)模型的预测精度会变差。针对这个问题本文提出三种新型局部PLS建模方法：第一种是基于净信号分析的局部PLS算法,获得样本光谱的净信号,并以样本净信号间的欧式距离作为相似判据,选择局部校正子集建立局部PLS模型；第二种是基于谱回归方法的局部PLS建模算法,利用谱回归方法对样本光谱进行压缩,并以压缩后的样本光谱间的欧式距离作为相似判据；第三种是首次将光谱信息散度引入到局部建模算法中作为一种新的相似判据。将这三种方法应用于一组近红外光谱数据集,实验结果表明这三种算法优于全局建模方法和两种传统的局部建模方法。(3) 在现有的叠加偏最小二乘回归(Stacked Partial Least Square, SPLS)算法基础上,提出一种基于变量投影重要性(Variable Importance in the Projection, VIP)的改进叠加偏最小二乘算法(Improved SPLS based on VIP, VIP-SPLS),该算法首先根据PLS模型求出所有波长的VIP值,然后将波长按VIP值从大到小的顺序进行排序并把排序后的光谱等分成多个光谱间隔,在每个间隔上建立一个PLS子模型,通过交叉验证获得各子模型的权重,最后以加权平均的方式将所有子模型叠加在一起得到叠加模型。将该算法应用于两组近红外光谱数据集,实验结果表明VIP-SPLS模型性能优于常规的PLS模型和SPLS模型。(4) 为了提高应用于近红外光谱定量分析的极限学习机(Extreme Learning Machine,ELM)的预测精度,提出了一种改进的ELM算法(Improved ELM, iELM)。常规的ELM模型中先通过隐含层将作为输入的近红外光谱波长映射为隐含层输出矩阵H,再利用Moore-Penrose广义逆算法求取H与检测目标间的回归模型,因为近红外光谱数据的维数比较高,建立ELM模型时需要大量的隐节点,导致H维数高且存在高度共线性,此时Moore-Penrose广义逆算法求取H与检测目标间的回归模型时可能会存在病态问题而影响ELM模型性能。在iELM模型中,则用本文中新提出的VIP-SPLS算法取代传统的Moore-Penrose广义逆算法,建立H与检测目标间的回归模型。最后用一组近红外光谱数据集考察iELM算法的可行性,结果表明iELM模型预测精度显著优于PLS模型和ELM模型。(5) 模型转移是近红外光谱定量分析中为了保持已建模型的通用性时采用的一种技术手段,主要是通过光谱校正的方式,消除不同仪器间光谱的差异,从而使一台仪器上(称为主仪器)建立的模型能够适用于其他仪器(从仪器)所测光谱而不必为新仪器建立新的定量分析模型。已有的方法在进行模型转移时可能会受到光谱数据中存在的冗余信息的影响,从而影响对从仪器所测光谱的预测精度。为了解决这个潜在的问题,这里将新提出的VIP-SPLS算法与两种常规的模型转移方法相结合。由于VIP-SPLS算法能够克服冗余信息的影响且具有模型融合的优点,实验结果表明当其与已有的模型转移方法相结合时,能够进一步改善已有方法的模型转移效果,从而提高经转换后的主仪器模型对从仪器所测光谱的预测精度。(6) 将本文中提出的几种新型建模方法应用于近红外光谱检测汽油辛烷值中,以进一步提高近红外光谱对汽油辛烷值的检测精度,同时也进一步考察本文中的几种新型建模方法在实际工业生产中的实用性和有效性。
【关键词】：近红外光谱分析技术 定性分析 物质类型鉴别 局部建模 叠加模型 极限学习机 模型转移 汽油辛烷值
【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O434.33
【目录】：

• 致谢5-6
• 摘要6-9
• Abstract9-22
• 1 绪论22-50
• 1.0 引言22-24
• 1.1 近红外光谱分析技术24-28
• 1.1.1 近红外光谱的定义24
• 1.1.2 近红外光谱分析技术原理24-26
• 1.1.3 近红外光谱分析技术发展历史回顾26-28
• 1.2 近红外光谱分析技术的应用及研究现状28-31
• 1.3 近红外光谱建模方法及研究现状31-45
• 1.3.1 背景介绍31-32
• 1.3.2 近红外光谱预处理方法32-34
• 1.3.2.1 光谱数据归一化、去中心化、标准化32
• 1.3.2.2 多元散射校正(MSC)32-33
• 1.3.2.3 标准正态变量变换(SNV)33
• 1.3.2.4 光谱数据平滑与求导33-34
• 1.3.3 近红外光谱波长选择方法34
• 1.3.4 异常样本识别与剔除34-35
• 1.3.5 定性/定量模型建立35-44
• 1.3.5.1 多元线性回归36
• 1.3.5.2 主成分回归36-37
• 1.3.5.3 偏最小二乘回归37-39
• 1.3.5.4 人工神经网络39
• 1.3.5.5 支持向量回归机和最小二乘-支持向量回归机39-41
• 1.3.5.6 极限学习机41
• 1.3.5.7 局部建模策略41-42
• 1.3.5.8 模型集成方法42-44
• 1.3.5.9 近红外光谱模式识别44
• 1.3.6 模型转移44-45
• 1.4 论文主要研究内容和创新点45-50
• 2 近红外光谱定性分析技术研究50-64
• 2.1 引言50-51
• 2.2 洗衣粉品牌快速鉴别51-59
• 2.2.1 样本制备51-52
• 2.2.2 近红外光谱仪器和光谱采集52-53
• 2.2.3 光谱数据处理和鉴别模型53-59
• 2.3 聚丙烯酰胺类型快速鉴别59-62
• 2.3.1 样本制备59
• 2.3.2 近红外光谱仪器和光谱采集59-60
• 2.3.3 光谱数据处理和鉴别模型60-62
• 2.4 本章小结62-64
• 3 新型局部建模算法研究及其在近红外光谱定量分析中的应用64-82
• 3.1 引言64-65
• 3.2 原理和算法65-72
• 3.2.1 两种传统的局部建模算法65-66
• 3.2.2 基于净信号的局部建模算法66-68
• 3.2.3 谱回归和基于谱回归的局部建模算法68-70
• 3.2.4 基于光谱信息散度的局部建模算法70-71
• 3.2.5 局部模型参数优化71-72
• 3.3 实验部分72
• 3.3.1 样本数据集72
• 3.3.2 模型性能评价指标72
• 3.4 结果与讨论72-80
• 3.4.1 模型参数选取72-75
• 3.4.2 模型预测性能的对比75-80
• 3.5 本章小结80-82
• 4 基于变量投影重要性的改进叠加偏最小二乘回归算法及其应用研究82-102
• 4.1 引言82-84
• 4.2 理论与方法84-90
• 4.2.1 偏最小二乘算法和变量投影重要性84-86
• 4.2.2 叠加偏最小二乘86-88
• 4.2.3 基于变量投影重要性的改进叠加偏最小二乘88-89
• 4.2.4 模型参数优化89-90
• 4.3 实验与数据集90-91
• 4.3.1 数据集90
• 4.3.2 模型计算与模型性能评价90-91
• 4.4 结果与讨论91-100
• 4.4.1 小麦近红外光谱数据集结果分析91-96
• 4.4.2 杏仁软糖近红外光谱数据集结果分析96-100
• 4.5 本章小结100-102
• 5 改进极限学习机及其在近红外光谱定量分析中的应用102-112
• 5.1 引言102-104
• 5.2 原理与算法104-107
• 5.2.1 极限学习机104
• 5.2.2 基于变量投影重要性的改进叠加PLS算法104-106
• 5.2.3 基于VIP-SPLS的改进ELM(iELM)算法106-107
• 5.3 实验部分107
• 5.3.1 数据集107
• 5.3.2 模型性能评价107
• 5.4 结果与讨论107-111
• 5.5 本章小结111-112
• 6 近红外光谱分析模型转移新方法及应用研究112-134
• 6.1 引言112-114
• 6.2 原理与方法114-119
• 6.2.1 PLS-DS算法114-115
• 6.2.2 PLS-SLRDS算法115-116
• 6.2.3 VIP-SPLS算法116
• 6.2.4 基于VIP-SPLS的VIP-SPLS-DS算法116-118
• 6.2.5 基于VIP-SPLS的VIP-SPLS-SLRDS算法118-119
• 6.3 实验与数据119
• 6.3.1 数据集119
• 6.3.2 算法性能评价119
• 6.4 结果与讨论119-132
• 6.4.1 主仪器与从仪器光谱差异性分析119-121
• 6.4.2 玉米油份模型转移结果分析121-127
• 6.4.3 玉米蛋白质模型转移结果分析127-132
• 6.5 本章小结132-134
• 7 新型建模方法在近红外光谱检测汽油辛烷值中的应用134-144
• 7.1 引言134-135
• 7.2 问题描述与方法概述135-136
• 7.2.1 近红外光谱在线检测汽油辛烷值135-136
• 7.2.2 近红外光谱建模方法概述136
• 7.3 实验与数据136-137
• 7.3.1 样本数据集136-137
• 7.3.2 预测结果与模型性能评价137
• 7.4 结果与讨论137-142
• 7.5 本章小结142-144
• 8 总结与展望144-148
• 8.1 全文工作总结144-146
• 8.2 未来研究方向展望146-148
• 参考文献148-168
• 攻读博士学位期间发表及录用的论文168-169
• 攻读博士学位期间参与的科研项目169

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本文编号：273762