低浓度二氧化碳培养微藻的吸收强化和烟道气组分调变

发布时间：2017-04-13 02:03

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【摘要】：实现微藻生物固碳,建立以CO2为原料、以太阳能为能源,大规模生产大宗食物、柴油、化学品的固碳产业是目前工业研究的热点,提高微藻生物量产率、降低营养盐成本是固碳技术能够规模化应用的关键。本文以一株产油绿藻(二形栅藻)为研究对象,主要从以下两个方面展开研究：通过对烟道气等低浓度C02混合气体传质特性的研究,提出了吸收强化的策略,以期解决微藻规模化培养过程中CO2利用率低和补碳能力不足的问题；实验考察了烟道气中硫氧化物和氮氧化物对微藻生长过程的影响,并结合烟道气的气液传质特性和微藻细胞对营养盐的代谢动力学,提出了对烟道气组分和浓度的调变原则。在上述研究的基础上,提出了直接使用烟道气培养微藻的前处理工艺,并对其进行了生物过程评价。首先进行了低浓度CO2混合气体在阱式补碳装置中的吸收特性的研究,考察了气体流量和液相pH值对CO2吸收速率和吸收率的影响。发现利用低浓度CO2混合气体培养微藻时,存在的主要问题：一是C02吸收率低,尤其是在近中性pH(6-8)的微藻培养条件下：二是整体补碳能力不足,不能满足微藻细胞生长对碳源的需求。基于CO2的物理吸收作用,考察了甲醇、碳酸丙烯酯、N-甲基吡咯烷酮和聚乙二醇二甲醚等作为物理吸收强化剂添加到微藻培养体系中时,对微藻生长和C02利用率的影响。结果表明添加此类强化剂显著提高了培养液对低浓度C02气体的吸收率以及微藻生物量产率。借鉴C02捕集与封存技术中常用的化学吸收剂——单乙醇胺(MEA),将其作为化学吸收强化剂应用到微藻培养中。通过冷模吸收实验,发现添加MEA可以显著提高培养液对C02的吸收量,并在较宽的pH值(6.5～10.0)范围内能够保持培养液对C02的高效吸收(吸收率大于60%)。在半连续培养二形栅藻的过程中,添加0～100 mg/L的MEA,可显著提高微藻生物量产率和CO2利用率,且MEA没有损失,可以起到循环利用、反复固碳的效果。然而,当MEA添加浓度超过150mg/L时,对微藻细胞产生毒害作用,影响了生物量产率。三羟甲基氨基甲烷(Tris)具有与MEA类似的吸收原理和相近的CO2吸收量,且更具有生物相容性。在2～8 mmol/L添加浓度时,对微藻细胞无毒无害。经户外2m2开放式跑道池验证,添加6 mmol/LTris使微藻生物量产率提高了32～33%,CO2利用率提高了5.9～11.6%。同样地,Tris不被微藻细胞所消耗,可以在培养液中循环利用。氨作为CO2的吸收剂具有诸多优势,同时,氨也可以作为廉价的氮源应用到微藻培养过程中。户外2m2开放式跑道池培养实验表明,氨作为替代氮源培养微藻时,CO2利用率是硝酸钠作为氮源使用时的1.2倍;此外,在微藻对氮源的得率相近的情况下,氨作为替代氮源获得的生物量产率与硝酸钠相比最大提高了32.8%。采用模拟的烟道气研究了其不同组分在传质单元的吸收特性,发现SO2的存在影响了CO2的吸收；高浓度的O2提高了NO的吸收率。基于此结果,并结合微藻细胞对营养元素的代谢动力学,提出了对烟道气组分的调变原则,即(1)部分脱硫、不脱硝；(2)为提高NO的利用率,还可以考虑将其氧化后利用。根据调变原则,提出了藻厂直接使用烟道气培养微藻的前处理工艺,并通过微藻培养实验对其进行了评价。实验结果表明,当烟道气中含10% CO2、60 ppmSO2时,对微藻培养过程没有影响,且SO2可以提供微藻生长所需的硫源。将烟道气中的NO氧化处理后,其吸收率由47%提高至83%,并可以支撑获得更高的微藻生物量浓度,降低了氮源成本。若使用烟道气作为唯一的C/N/S源,可以获得使用正常BG11培养基培养条件下的75.5%的油脂产率。
【关键词】：微藻培养 低浓度CO_2 气液传质 吸收强化剂 烟道气
【学位授予单位】：中国科学院研究生院(过程工程研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：Q949.2
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-16
• 前言16-18
• 1 文献综述18-37
• 1.1 微藻概述18-20
• 1.1.1 微藻的定义18
• 1.1.2 微藻生物固碳18-20
• 1.2 微藻培养系统20-23
• 1.2.1 开放式光生物反应器20-21
• 1.2.2 封闭式光生物反应器21-23
• 1.3 影响微藻生长的因素23-29
• 1.3.1 光照23-25
• 1.3.2 温度25-26
• 1.3.3 溶解氧26
• 1.3.4 碳源26-27
• 1.3.5 pH27-28
• 1.3.6 无机盐28-29
• 1.3.7 混合29
• 1.4 补碳系统设计29-32
• 1.4.1 简单鼓泡式补碳30
• 1.4.2 阱式补碳30-31
• 1.4.3 罩式补碳31-32
• 1.5 烟道气组分对微藻生长过程的影响32-34
• 1.5.1 SO_x32-33
• 1.5.2 NO_x33-34
• 1.5.3 烟尘34
• 1.6 文献小结和论文研究思路34-37
• 2 低浓度二氧化碳的气液传质特性37-46
• 2.1 前言37
• 2.2 实验部分37-39
• 2.2.1 实验装置与流程37-38
• 2.2.2 实验原理与分析方法38-39
• 2.2.2.1 CO_2吸收动力学系数的计算38-39
• 2.2.2.2 CO_2吸收率和吸收速率的计算39
• 2.3 结果与讨论39-45
• 2.3.1 低浓度CO_2吸收过程中培养液的总碳浓度及pH值的变化39-40
• 2.3.2 低浓度CO_2流量对CO_2吸收率和吸收速率的影响40-41
• 2.3.3 溶液pH值对CO_2吸收率的影响41-42
• 2.3.4 CO_2吸收动力学系数的测定42-43
• 2.3.5 烟道气中CO_2传质能力分析43-45
• 2.4 小结45-46
• 3 基于CO_2物理吸收强化微藻培养中的补碳过程46-65
• 3.1 引言46-47
• 3.2 冷模实验部分47-51
• 3.2.1 实验装置与实验流程47-48
• 3.2.2 典型的CO_2吸收实验曲线48-50
• 3.2.3 各参数的定义与计算方法50-51
• 3.3 微藻培养实验51-56
• 3.3.1 实验材料51
• 3.3.2 实验设备51-52
• 3.3.3 培养方法52-53
• 3.3.3.1 摇床培养实验52
• 3.3.3.2 气升式光生物反应器培养实验52-53
• 3.3.4 分析方法53-55
• 3.3.4.1 微藻生物量浓度的测定53
• 3.3.4.2 微藻中总脂含量的测定53
• 3.3.4.3 微藻中脂肪酸组成的分析53-54
• 3.3.4.4 培养液中营养盐浓度的测定54-55
• 3.3.4.5 藻细胞中碳元素含量及培养液中总碳含量的测定55
• 3.3.5 参数计算55
• 3.3.6 数据分析与统计55-56
• 3.4 实验结果与讨论56-63
• 3.4.1 添加不同吸收强化剂对CO_2传质过程的影响56-57
• 3.4.2 添加不同浓度吸收强化剂对微藻生长的影响57-59
• 3.4.3 添加最适浓度的吸收强化剂对碳源利用率的影响59-62
• 3.4.4 添加不同吸收强化剂对总脂含量和脂肪酸组成的影响62-63
• 3.5 本章小结63-65
• 4 基于CO_2化学吸收强化微藻培养中的补碳过程65-92
• 4.1 前言65-66
• 4.2 冷模实验部分66-68
• 4.2.1 实验装置和实验流程66
• 4.2.2 各参数的定义与计算方法66-68
• 4.3 微藻培养实验68-73
• 4.3.1 实验材料68
• 4.3.2 实验设备68-69
• 4.3.3 实验方法69-70
• 4.3.3.1 摇床培养实验69
• 4.3.3.2 柱状光生物反应器培养实验69-70
• 4.3.3.3 气升式光生物反应器培养实验70
• 4.3.3.4 户外2 m~2跑道池培养实验70
• 4.3.4 分析方法70-72
• 4.3.4.1 微藻生物量浓度的测定70
• 4.3.4.2 微藻中总脂含量的测定70-71
• 4.3.4.3 微藻中脂肪酸组成的测定71
• 4.3.4.4 微藻中叶绿素含量的测定71
• 4.3.4.5 藻细胞中碳元素含量及培养液中总碳含量的测定71
• 4.3.4.6 微藻光合和呼吸速率的测定71-72
• 4.3.5 参数计算72-73
• 4.3.6 数据分析与统计73
• 4.4 结果与讨论73-91
• 4.4.1 添加四种醇胺溶液对微藻生长的影响73-74
• 4.4.2 添加单乙醇胺对二氧化碳吸收过程的影响74-77
• 4.4.3 添加单乙醇胺对微藻生长及二氧化碳利用率的影响77-80
• 4.4.4 添加单乙醇胺对微藻总脂含量及脂肪酸组成的影响80-82
• 4.4.5 添加单乙醇胺对微藻细胞光合放氧速率的影响82-83
• 4.4.6 添加Tris对二氧化碳吸收过程的影响83-87
• 4.4.7 添加Tris对微藻生长和二氧化碳利用率的影响87-91
• 4.5 本章小结91-92
• 5 “氨替硝”策略对微藻生长及碳源利用的影响92-112
• 5.1 引言92
• 5.2 冷模实验部分92-93
• 5.2.1 实验装置与实验流程92-93
• 5.2.2 各参数的定义与计算方法93
• 5.3 微藻培养实验93-97
• 5.3.1 实验材料93
• 5.3.2 实验设备93-94
• 5.3.3 培养方法94
• 5.3.3.1 室内培养实验94
• 5.3.3.2 开放式培养实验94
• 5.3.4 分析方法94-96
• 5.3.4.1 微藻生物量浓度的测定94
• 5.3.4.2 微藻中总脂含量的测定94
• 5.3.4.3 微藻中脂肪酸组成的分析94-95
• 5.3.4.4 培养液中营养盐浓度的测定95-96
• 5.3.5 参数计算96-97
• 5.3.6 数据分析与统计97
• 5.4 结果与讨论97-111
• 5.4.1 添加氨对二氧化碳吸收过程的影响97-99
• 5.4.2 氮源形态和浓度对二形栅藻生长及油脂积累的影响99-102
• 5.4.3 二形栅藻对不同氮源的代谢动力学研究102-103
• 5.4.4 “氨替硝”策略在氮源限制时对微藻生长及碳源利用的影响103-108
• 5.4.5 “氨替硝”策略在小规模开放池条件下的验证108-111
• 5.5 本章小结111-112
• 6 烟道气中其他组分的传质特性及其生物学效应112-131
• 6.1 前言112
• 6.2 冷模实验部分112-114
• 6.2.1 实验装置和实验流程112-113
• 6.2.2 各参数的定义与计算方法113-114
• 6.3 微藻培养实验114-117
• 6.3.1 实验材料114
• 6.3.2 实验设备114
• 6.3.3 培养方法114-115
• 6.3.4 分析方法115-117
• 6.3.4.1 微藻生物量浓度的测定115
• 6.3.4.2 微藻中总脂含量的测定115
• 6.3.4.3 微藻中总糖含量的测定115-116
• 6.3.4.4 微藻中蛋白质含量的测定116-117
• 6.3.4.5 培养液中营养盐浓度的测定117
• 6.4 实验结果与讨论117-129
• 6.4.1 模拟烟道气的吸收过程117-120
• 6.4.2 烟道气中营养元素的传递过程原理120-124
• 6.4.3 硫氧化物的生物学效应124-126
• 6.4.5 氮氧化物的生物学效应126-128
• 6.4.6 微藻培养对烟道气组分浓度的要求128-129
• 6.5 本章小结129-131
• 7 烟道气适度处理工艺及其生物过程评价131-144
• 7.1 前言131
• 7.2 烟道气处理工艺的选择131-136
• 7.2.1 脱硫工艺选择131-134
• 7.2.2 一氧化氮的氧化方法134-136
• 7.3 微藻培养实验136-137
• 7.3.1 培养方法136-137
• 7.3.2 分析方法137
• 7.3.2.1 微藻生物量浓度的测定137
• 7.3.2.2 微藻中总脂含量的测定137
• 7.3.2.3 培养液中营养盐浓度的测定137
• 7.4 实验结果与讨论137-143
• 7.4.1 对烟道气中硫氧化物调变策略的生物过程评价137-139
• 7.4.2 对烟道气中氮氧化物调变策略的生物过程评价139-141
• 7.4.3 烟道气作为唯一C/N/S源时对微藻培养过程的影响141-143
• 7.5 本章小结143-144
• 8 结论与展望144-148
• 8.1 结论144-145
• 8.2 创新点145
• 8.3 展望与建议145-148
• 符号表148-149
• 参考文献149-156
• 附表A MEA-CO_2-H_2O体系化学平衡模型计算156-158
• 附录B 户外培养条件记录158-160
• 附录C 质谱仪气体浓度标定160-162
• 个人简历及发表文章目录162-164
• 致谢164

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本文编号：302525