大尺度第一性原理方法发展和软件开发

发布时间：2021-07-17 12:52

　　随着计算科学的快速发展,第一性原理计算方法已经成为理解凝聚态物质微观机制和预测材料性质的重要手段。然而,由于传统第一性原理计算方法的高计算量标度属性[至少O（N³）],导致其在模拟大尺度系统时仍面临着巨大挑战。因此,在保证计算精度的前提下,发展出高效的第一性原理计算方法成为凝聚态物理计算领域亟需解决的关键科学问题。围绕以上问题,本文作者基于无轨道密度泛函理论,利用线积分方法和局域密度近似方案,发展了适用于不同系统（扩展和孤立系统）的动能密度泛函,并提出了构建非定域赝势能量密度泛函的学术思想,为无轨道密度泛函理论开展大尺度材料模拟奠定了基础;同时,利用实空间有限差分方法结合Chebyshev过滤子空间迭代技术,发展了具有低计算量标度和高并行扩展能力的Kohn-Sham（KS）密度泛函理论的计算方法和软件。博士期间取得了以下创新性研究成果:1.提出了依赖于局域密度的核函数,据此设计了适用于孤立系统的非局域动能密度泛函构建方案,解决了传统非局域动能密度泛函无法直接应用于孤立系统的科学难题。通过对Mg、Si和Ga As等团簇测试表明:基于该方案构建的动能密度泛函不仅重现出... 

【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：105 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

孤立系统ATLAS软件实现示意图：(a)电子密度在立方胞中的分布；(b)

第3章孤立系统无轨道密度泛函理论27由样条插值获得[71]：1/65/63,5/6,5/61/65/635/6,5/615,35,,3LXXTNLFmXiiiVrrwkrrrrdrrcrrwkrrrdr···(3.12)其中，ic表示样条插值系数，ik代表插值的波矢节点；值得注意的是，样条插值系数是依赖于局域电子密度r。一般地，为获得动能密度泛函，我们需要对方程(3.12)中的动能势进行泛函积分。然而，由于该泛函积分过于复杂而难以获得动能密度泛函的解析表达式，另外，直接数值计算动能密度泛函的数值也会耗费巨大的计算量。在LX动能泛函的构建过程中，采用了一种简单的近似方案：在获得动能泛函的解析表达式时，将插值系数作为不依赖于电子密度的固定参数，并通过线积分方法对方程(3.12)进行泛函积分[71]。然而，这个近似方案是非常粗糙的以至于动能密度泛函和动能势之间不满足严格的泛函导数关系。因此，LX泛函在能量最小化的过程中会出现数值不稳定的现象。与LX方案不同的是，LDAK-X动能泛函直接在传统动能泛函的基础上引入了局域密度近似核，相应的动能势是通过对动能密度泛函求泛函导数来获得，因此，LDAK-X动能泛函和其相应的动能势之间的泛函导数关系是严格满足的，这也是LDAK-X动能泛函在能量最小化过程中表现出数值稳定性的原因。图3.2LDAK-X和LX泛函的总能最小化的数值稳定性对比，模拟系统为Mg8团簇；X分别代表(a)WT,(b)MGP0和(c)MGP动能密度泛函。为了掌握LDAK-X动能泛函精确度方面的性能，我们分别对Mg8、Ga4As4以及Si50的团簇采用无轨道密度泛函理论进行总能的计算，动能密度泛函包括LDAK-WT、LDAK-MGP0、LDAK-MGP、LDAK-SM、LDAK-Perrot、LWT、

第3章孤立系统无轨道密度泛函理论29图3.3以KS-DFT为参考，对比OF-DFT采用不同动能密度泛函的精度；测试系统分别为100个随机结构的(a-b)Mg8，(c-d)Ga4As4和(e-f)Si50团簇。表3.1以KS-DFT为参考，OF-DFT不同动能密度泛函的总能(eV/atom)和基态电子密度的平均绝对误差(MAE)；测试系统为100个随机结构的Mg8,Ga4As4和Si50团簇。(下划线代表平均绝对误差最小的结果)KEDFMAEofenergy(density)Mg8Ga4As4Si50LWT1.444(7.8)7.281(8.1)3.744(4.4)LMGP00.501(8.8)1.054(10.3)0.512(8.3)LMGP0.313(7.7)1.528(10.0)0.457(8.6)LDAK-SM2.406(31.2)10.444(30.6)8.547(29.8)LDAK-Perrot1.969(9.9)9.649(12.7)5.535(8.9)


本文编号：3288212