氧化石墨烯纳米材料的环境行为与生物效应
发布时间：2021-07-27 16:52
氧化石墨烯（GO）优异的物理化学性质使其在众多领域得到广泛应用。这使得GO在生产、运输、使用和处置过程中不可避免地进入环境中。GO对微生物和动植物具有一定的危害,进而威胁人类的健康和生态系统的安全。当GO进入水体中后,水体组分如阴阳离子、有机质以及自然光照都会对GO的物化性质和胶体行为产生影响,进而影响其潜在的生物毒性,改变其环境行为和风险。另一方面,当GO应用于环境污染治理和修复过程中时,GO载带的放射性核素、重金属或抗生素可能会影响其环境行为和生物毒性,进而影响其应用的安全性。本论文采用实验、表征和理论计算等方法,深入而系统地研究了 GO的环境行为与生物效应。主要结果如下:（1）研究了水体环境因素包括pH、有机质、阳离子（Na+、K+、Mg2+、Ca2+和Al3+）和阴离子（Cl-、HCO3-、HPO42-和SO42-）对GO在水溶液中稳定性的影响。研究发现Na+和K+通过双电层压缩而Ca2+和A13+通过强的配位络合诱导GO团聚。（2）探讨了 GO自身物化性质包括尺寸、官能团、无序度等对GO在水溶液中稳定性的影响。通过将临界团聚浓度与物化性质相关联,我们发现无序度对UV辐照的GO...
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：153 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１新华网关于日本福岛核事故的报道
ｎｅ?Ｇｒａｐｈｅｎｅ?ｏｘｉｄｅ????ＨＯＯＣ?ＣＯＯＨＣＯＯＭＯＨ??Ｉ—Ｌａｔｅｒａｌ?ｄｉｍｅｎｓｉｏｎ?－?Ｈ?？?ｆ｜ＶＹ°Ｙ］＾ＶＣ〇〇Ｍ??ｂ？＾ｂ！＾ｉｎｇｓｌｉｆｌｎｅｓｓ?ｊ／?＜＜ｘ？＇?＼??ｃｈｅ＾ａｃｅｅｄｇｅｓ．?－？ｈｎｏｒｎ＾ｏｆ＾??ｏｆｔｅｎ?ｗ？ｈ?ｈｅ＜ｅｆ〇ａｔｏｍｓ?ｇｒｏｕｐｓ?（ＯＨ．?－Ｏ－）?ｇｒａｐｈｅｎｉｃ?ｄｏｍａｉｎｓ??ｏｎ?ｂｗａ．?ｓｕｒｆａｃｅ??ｐｅｒｉｐｈｅｒａｌ??ｇｒｏｕｐｓ??图１．２石墨烯类材料的结构示意图１４５］。??ＧＯ以及石墨烯类材料具有独特的结构和优异的物理化学性质，在各行业和??消费产品中有着广泛的应用［Ｋ４６４８］。随着它们的大量生产和广泛使用，ＧＯ以及??石墨烯类材料有可能在其整个生命周期（包括制造、运输、使用和最终处置）中??有意或无意地被释放到自然环境当中。最近的研宄表明，ＧＯ对于生物是具有生??物毒性的，ＧＯ进入动物体会导致严重和持续的肺损伤［４９］。因此，如果ＧＯ被释??放到土壤和地下水系统中，可能会对环境、动植物和人类健康造成潜在的威胁。??因此当ＧＯ进入环境后，ＧＯ的环境行为以及生物毒性效应都应该引起广泛的关??注和研究。??１．３?ＧＯ的环境行为??ＧＯ的胶体稳定性在影响其在工业上的应用，影响其环境归趋与迁移、环境??风险评估、生物利用度、活性氧产生和环境生物的毒性，影响在废水处理过程中??对它的去除，以及它对其他污染物的吸附能力（例如：重金属离子、放射性核素??污染物和有机污染物等）中起着非常重要的作用。ＧＯ的胶体性质取决于其在给??５??
?第１章引言???初始阶段，即反应限制阶段，胶体的团聚动力学随着抗衡离子浓度的增加而线性??增加，直至ｃｃｃ［５９］。尽管没有明确的标准将表面电势与胶体稳定性联系起来，??但胶体系统被认为在表面电势的绝对值＞?３０?ｍＶ时是稳定的［６ｅ，６１］。大量研宄表??明，在特定的ｐＨ值下，胶体的绝对表面电势值随着ｐＨ值的增大而减小，这与??经典静电理论相一致［６Ｍ２］。除了中和表面电荷外，二价阳离子能与ＧＯ相互作用??并使其交联在一起，从而更有效的诱导ＧＯ悬浮液发生团聚。如图１．３所示，??Ｗｕ等人［６３］提出，Ｃａ２＋和Ｍｇ２＋诱导ＧＯ团聚主要通过以下三个类型的交联作用：??（１）阳离子通过与边缘的羧基鳌合从而桥连两个ＧＯ片层边缘；（２）阳离子通??过弱醇盐或配位键与平面中的环氧基和羟基作用的方式插入两个ＧＯ片层的层??间；（３）?ＧＯ含氧官能团与层间水分子之间形成的氢键的交联。虽然阳离子在??ＧＯ的团聚中起主导作用，但它们破坏ＧＯ稳定性的有效性受到共存阴离子类型??的影响。根据阴离子与阳离子的络合能力，共存阴离子会影响游离阳离子的浓度??及其对ＧＯ的不稳定性。??Ｉ?Ｉ??Ｓｔｒｏｎｇ?＊?Ｗｅａｋ??Ｎ?／ｗｅａｋ??图１．３钙镁离子诱导ＧＯ的三种可能的团聚机理示意图［６３１。??大分子的ＮＯＭ具有多种含碳基团（例如，羰基、羧基、缩醛、芳香族、异??脂肪族和脂肪族碳），在天然水生系统中普遍存在，被认为是胶体悬浮液的稳定??剂。典型地，地下水中ＮＯＭ的浓度在０．１到２?ｍｇ／Ｌ之间，在地表水中最高可??达２０ｍｇ／Ｌ［６４］。腐殖质作为一类典型的ＮＯＭ，可以根据水溶性分为富里酸（ＦＡ，??可在任何ｐＨ值下
【参考文献】：
期刊论文
[1]Application of graphene oxides and graphene oxide-based nanomaterials in radionuclide removal from aqueous solutions[J]. Xiangxue Wang,Shujun Yu,Jie Jin,Hongqing Wang,Njud S.Alharbi,Ahmed Alsaedi,Tasawar Hayat,Xiangke Wang. Science Bulletin. 2016(20)
[2]贫铀武器对人体健康和环境危害的研究进展[J]. 丁志斌,罗凌江. 职业卫生与应急救援. 2002(03)
本文编号：3306172
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：153 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１新华网关于日本福岛核事故的报道
ｎｅ?Ｇｒａｐｈｅｎｅ?ｏｘｉｄｅ????ＨＯＯＣ?ＣＯＯＨＣＯＯＭＯＨ??Ｉ—Ｌａｔｅｒａｌ?ｄｉｍｅｎｓｉｏｎ?－?Ｈ?？?ｆ｜ＶＹ°Ｙ］＾ＶＣ〇〇Ｍ??ｂ？＾ｂ！＾ｉｎｇｓｌｉｆｌｎｅｓｓ?ｊ／?＜＜ｘ？＇?＼??ｃｈｅ＾ａｃｅｅｄｇｅｓ．?－？ｈｎｏｒｎ＾ｏｆ＾??ｏｆｔｅｎ?ｗ？ｈ?ｈｅ＜ｅｆ〇ａｔｏｍｓ?ｇｒｏｕｐｓ?（ＯＨ．?－Ｏ－）?ｇｒａｐｈｅｎｉｃ?ｄｏｍａｉｎｓ??ｏｎ?ｂｗａ．?ｓｕｒｆａｃｅ??ｐｅｒｉｐｈｅｒａｌ??ｇｒｏｕｐｓ??图１．２石墨烯类材料的结构示意图１４５］。??ＧＯ以及石墨烯类材料具有独特的结构和优异的物理化学性质，在各行业和??消费产品中有着广泛的应用［Ｋ４６４８］。随着它们的大量生产和广泛使用，ＧＯ以及??石墨烯类材料有可能在其整个生命周期（包括制造、运输、使用和最终处置）中??有意或无意地被释放到自然环境当中。最近的研宄表明，ＧＯ对于生物是具有生??物毒性的，ＧＯ进入动物体会导致严重和持续的肺损伤［４９］。因此，如果ＧＯ被释??放到土壤和地下水系统中，可能会对环境、动植物和人类健康造成潜在的威胁。??因此当ＧＯ进入环境后，ＧＯ的环境行为以及生物毒性效应都应该引起广泛的关??注和研究。??１．３?ＧＯ的环境行为??ＧＯ的胶体稳定性在影响其在工业上的应用，影响其环境归趋与迁移、环境??风险评估、生物利用度、活性氧产生和环境生物的毒性，影响在废水处理过程中??对它的去除，以及它对其他污染物的吸附能力（例如：重金属离子、放射性核素??污染物和有机污染物等）中起着非常重要的作用。ＧＯ的胶体性质取决于其在给??５??
?第１章引言???初始阶段，即反应限制阶段，胶体的团聚动力学随着抗衡离子浓度的增加而线性??增加，直至ｃｃｃ［５９］。尽管没有明确的标准将表面电势与胶体稳定性联系起来，??但胶体系统被认为在表面电势的绝对值＞?３０?ｍＶ时是稳定的［６ｅ，６１］。大量研宄表??明，在特定的ｐＨ值下，胶体的绝对表面电势值随着ｐＨ值的增大而减小，这与??经典静电理论相一致［６Ｍ２］。除了中和表面电荷外，二价阳离子能与ＧＯ相互作用??并使其交联在一起，从而更有效的诱导ＧＯ悬浮液发生团聚。如图１．３所示，??Ｗｕ等人［６３］提出，Ｃａ２＋和Ｍｇ２＋诱导ＧＯ团聚主要通过以下三个类型的交联作用：??（１）阳离子通过与边缘的羧基鳌合从而桥连两个ＧＯ片层边缘；（２）阳离子通??过弱醇盐或配位键与平面中的环氧基和羟基作用的方式插入两个ＧＯ片层的层??间；（３）?ＧＯ含氧官能团与层间水分子之间形成的氢键的交联。虽然阳离子在??ＧＯ的团聚中起主导作用，但它们破坏ＧＯ稳定性的有效性受到共存阴离子类型??的影响。根据阴离子与阳离子的络合能力，共存阴离子会影响游离阳离子的浓度??及其对ＧＯ的不稳定性。??Ｉ?Ｉ??Ｓｔｒｏｎｇ?＊?Ｗｅａｋ??Ｎ?／ｗｅａｋ??图１．３钙镁离子诱导ＧＯ的三种可能的团聚机理示意图［６３１。??大分子的ＮＯＭ具有多种含碳基团（例如，羰基、羧基、缩醛、芳香族、异??脂肪族和脂肪族碳），在天然水生系统中普遍存在，被认为是胶体悬浮液的稳定??剂。典型地，地下水中ＮＯＭ的浓度在０．１到２?ｍｇ／Ｌ之间，在地表水中最高可??达２０ｍｇ／Ｌ［６４］。腐殖质作为一类典型的ＮＯＭ，可以根据水溶性分为富里酸（ＦＡ，??可在任何ｐＨ值下
【参考文献】：
期刊论文
[1]Application of graphene oxides and graphene oxide-based nanomaterials in radionuclide removal from aqueous solutions[J]. Xiangxue Wang,Shujun Yu,Jie Jin,Hongqing Wang,Njud S.Alharbi,Ahmed Alsaedi,Tasawar Hayat,Xiangke Wang. Science Bulletin. 2016(20)
[2]贫铀武器对人体健康和环境危害的研究进展[J]. 丁志斌,罗凌江. 职业卫生与应急救援. 2002(03)
本文编号：3306172
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