分子非绝热准直和取向及其在飞秒激光场中电离解离
发布时间：2021-08-25 21:31
论文以卤代甲烷分子为例，结合实验和理论研究了分子在静电场和飞秒激光场中准直和取向的行为与性质，讨论了分子不同的转动态对分子准直和取向的影响，得到清晰和系统的对分子转动动力学物理机制的认识。利用制备的准直分子作为研究对象，研究了分子在强场激光中的电离、解离和库仑爆炸行为。通过上述的精确测量得到的不同分子在强激光场（1013-1014W/cm2）中隧穿电离空间角分布数据，为发展强场近似理论提供了直接的验证和依据。多原子分子结构和能级复杂，其在飞秒激光场中的电离、解离过程具有量子态的复杂性和发射粒子之间的多体关联性，许多过程的现象及其物理机制目前还没有得到很好的解释。更加深入的探究这些问题不仅要求从理论上考虑更多的物理效应，而且要求从实验上发展更多新的方法。我们发展了一项基于静电六极杆转动态选择结合飞秒激光非绝热转动激发的分子空间取向操控技术。在本论文工作中，我们研究了转动态选择的分子在静电场中的取向，通过对比分子的不同转动态在静电场中的取向，发现在较弱的静电场作用下转动态选择的分子取向主要和分子的转动态相关；我们研究了不同转动态分子在飞秒激光场中的非共振转动态激发效应和分子转动态对准直及取...
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：130 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
强场激光作用原子分子产生的物理过程及其与光强标度关系
从量子力学的角度来说，电子波包在势垒附近会发生反射和透射，透射出去的电子波包将自由演化形成自由电子，这个过程被称之为隧穿电离。一般来讲，多光子电离和隧穿电离发生的条件是利用 Keldysh 系数来判断的/ 2p p I U，……(1.1)其中 Ip是电离势，Up是有质动力能。Keldysh 系数与光强的相互关系如图 1.2(a所示当 γ<<1 时以场致电离为主，γ>>1 时多光子电离为主而当 γ 1 时隧穿电离和多光子电离均存在。从图 1.2(b)可以看出当 Keldysh 系数 γ 远远小于 1 时,常规薛定谔方程已经不能满足在强场条件下的理论求解，在求解时需要考虑相对论效应[19]。同时图 1.2(b)给出了隧穿电离模型需要考虑的不同分区,当γ=0.1 时隧穿电离占主要，当γ=1 时多光子电离和隧穿电离同时存在，当γ<0.01 时则需要考虑相对论效应。本文所研究的主要内容集中在γ=1 附近，这个光强下分子的隧穿电离和多光子电离均有可能发生。
吉林大学博士学位论文 1.3 所示）。这些实验结果激发了理论工作者的浓厚兴趣，针对解释二氧化碳CO2）和氧碳硫（OCS）分子的电离角分布，近几年发展了一系列理论方法并虑了更多的物理效应影响，包括修正的 MO-ADK、MO-SFA 和 TD-DFT 等，入激光诱导斯塔克（Stark）效应、激光诱导分子轨道变形和多轨道效应等[23-26]，图获得与实验观测一致的结果。Son 等人[25]利用考虑多电子关联和多轨道效应 TD-DFT 方法求解了 CO2分子在强激光场中的电离，给出的理论结果和实验分布非常接近。然而，迄今为止 OCS 分子的电离角分布理论还没有给出很好解释。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Control of the photoionization/photodissociation processes of cyclopentanone with trains of femtosecond laser pulses[J]. 宋耀东,陈洲,杨雪,孙长凯,张丛丛,胡湛. Chinese Physics B. 2013(10)
[2]Angular distributions of CH3I fragment ions under the irradiation of a single pulse and trains of ultrashort laser pulses[J]. 宋耀东,陈洲,孙第凯,胡湛. Chinese Physics B. 2013(01)
博士论文
[1]飞秒激光场中转动态选择分子准直和取向的理论研究[D]. 朱瑞晗.吉林大学 2013
[2]分子在飞秒激光场中电离解离及在六极静电场中转动态选择研究[D]. 张栋栋.吉林大学 2011
[3]分子在外场中转动态选择和准直、取向研究[D]. 刘福春.吉林大学 2006
本文编号：3362885
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：130 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
强场激光作用原子分子产生的物理过程及其与光强标度关系
从量子力学的角度来说，电子波包在势垒附近会发生反射和透射，透射出去的电子波包将自由演化形成自由电子，这个过程被称之为隧穿电离。一般来讲，多光子电离和隧穿电离发生的条件是利用 Keldysh 系数来判断的/ 2p p I U，……(1.1)其中 Ip是电离势，Up是有质动力能。Keldysh 系数与光强的相互关系如图 1.2(a所示当 γ<<1 时以场致电离为主，γ>>1 时多光子电离为主而当 γ 1 时隧穿电离和多光子电离均存在。从图 1.2(b)可以看出当 Keldysh 系数 γ 远远小于 1 时,常规薛定谔方程已经不能满足在强场条件下的理论求解，在求解时需要考虑相对论效应[19]。同时图 1.2(b)给出了隧穿电离模型需要考虑的不同分区,当γ=0.1 时隧穿电离占主要，当γ=1 时多光子电离和隧穿电离同时存在，当γ<0.01 时则需要考虑相对论效应。本文所研究的主要内容集中在γ=1 附近，这个光强下分子的隧穿电离和多光子电离均有可能发生。
吉林大学博士学位论文 1.3 所示）。这些实验结果激发了理论工作者的浓厚兴趣，针对解释二氧化碳CO2）和氧碳硫（OCS）分子的电离角分布，近几年发展了一系列理论方法并虑了更多的物理效应影响，包括修正的 MO-ADK、MO-SFA 和 TD-DFT 等，入激光诱导斯塔克（Stark）效应、激光诱导分子轨道变形和多轨道效应等[23-26]，图获得与实验观测一致的结果。Son 等人[25]利用考虑多电子关联和多轨道效应 TD-DFT 方法求解了 CO2分子在强激光场中的电离，给出的理论结果和实验分布非常接近。然而，迄今为止 OCS 分子的电离角分布理论还没有给出很好解释。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Control of the photoionization/photodissociation processes of cyclopentanone with trains of femtosecond laser pulses[J]. 宋耀东,陈洲,杨雪,孙长凯,张丛丛,胡湛. Chinese Physics B. 2013(10)
[2]Angular distributions of CH3I fragment ions under the irradiation of a single pulse and trains of ultrashort laser pulses[J]. 宋耀东,陈洲,孙第凯,胡湛. Chinese Physics B. 2013(01)
博士论文
[1]飞秒激光场中转动态选择分子准直和取向的理论研究[D]. 朱瑞晗.吉林大学 2013
[2]分子在飞秒激光场中电离解离及在六极静电场中转动态选择研究[D]. 张栋栋.吉林大学 2011
[3]分子在外场中转动态选择和准直、取向研究[D]. 刘福春.吉林大学 2006
本文编号：3362885
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