第一性原理计算矿物间K，Ca以及N同位素平衡分馏

发布时间：2021-10-21 19:43

　　地球内部物质的循环,行星的形成以及演化历程是地球科学中关键问题。稳定同位素是研究这些问题很好的工具,其理论完备,分析讨论广泛而有深度,已经形成了一门独立的学科:稳定同位素地球化学。自然界样品中的同位素分馏是否平衡对分析结果至关重要,而实验上由于很难实现矿物间同位素交换平衡,测量平衡分馏系数非常困难。近些年,第一性原理计算方法以其高精度,高稳定性的表现,已经被广泛应用于理论预测多种稳定同位素（如C,O,Mg,Si,Ca,Fe等）在各矿物间的平衡分馏系数。本论文主要利用基于密度泛函理论（Density functional theory,DFT）的第一性原理计算软件 QE（Quantum ESPRESSO）,对矿物间的K,Ca以及N同位素平衡分馏进行理论预测,这对帮助我们理解地球上的物质循环,行星的形成以及演化都有很大的帮助。K同位素的研究方兴未艾,关于其分馏机制尚不明确,且K特殊的性质使得K同位素在星体形成与演化,地壳风化以及物质循环等方面都有重要的应用。理论预测有助于我们理解K同位素在自然界的分馏机制。Ca同位素研究由来已久,地幔矿物如橄榄石,斜方辉石以及单斜辉石之间的Ca同位素平衡分... 

【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章页数】：149 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 稳定同位素地球化学概述
        1.1.1 同位素及丰度
        1.1.2 同位素效应及分馏
        1.1.3 同位素组成的表达
        1.1.4 R,α,δ以及△之间的关系
        1.1.5 小结
    1.2 K同位素地球化学简介
        1.2.1 早期(2016年以前)K同位素研究
        1.2.2 K同位素测量精度的提高
        1.2.3 高温K同位素行为
        1.2.4 低温K同位素行为
        1.2.5 理论预测K同位素分馏系数
    1.3 Ca同位素地球化学简介
        1.3.1 Ca同位素历史
        1.3.2 Ca同位素在高温地球化学与宇宙化学中的应用
        1.3.3 Ca同位素低温下应用
    1.4 N同位素地球化学简介
        1.4.1 N在矿物中的一般形式
        1.4.2 全球N循环
        1.4.3 水岩相互作用与部分熔融
        1.4.4 小结
第2章 理论方法
    2.1 密度泛函理论
        2.1.1 Hohenberg-Kohn理论
        2.1.2 Kohn-Sham方程
        2.1.3 交换关联能
        2.1.4 赝势
        2.1.5 Quantum ESPRESSO
    2.2 理论计算同位素分馏
第3章 含K矿物间K同位素平衡分馏系数
    3.1 背景介绍
    3.2 计算方法
    3.3 碱性长石系中K同位素浓度效应
        3.3.1 计算结果
        3.3.2 意义讨论
    3.4 常见含K矿物间K同位素平衡分馏系数
        3.4.1 计算结果
        3.4.2 意义讨论
    3.5 小结
第4章 石榴子石中的钙同位素及其对熔体凝结过程中钙同位素的影响
    4.1 背景介绍
    4.2 计算细节
        4.2.1 第一性原理计算与10~3lnβ
        4.2.2 初始晶体结构
    4.3 结果
        4.3.1 晶体结构优化结果以及Ca-O键长
        4.3.2 Ca同位素平衡分馏
    4.4 意义讨论
        4.4.1 两种不同的浓度效应
        4.4.2 自然样品中的Ca同位素分馏应用
        4.4.3 岩浆凝结过程中Ca同位素行为
    4.5 小结
第5章 矿物中的N同位素
    5.1 背景介绍
    5.2 计算细节
    5.3 结果
        5.3.1 优化晶体结构以及平均键长
        5.3.2 晶格振动频率以及计算不确定度
        5.3.3 简约配分函数
    5.4 意义讨论
        5.4.1 N的浓度以及键长效应
        5.4.2 自然界样品的δ~(15)N
    5.5 小结
第6章 总结和展望
    6.1 总结
    6.2 展望
参考文献
致谢
在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果


【参考文献】：
期刊论文
[1]Geological cycling of potassium and the K isotopic response:insights from loess and shales[J]. Weiqiang Li,Shilei Li,Brian L.Beard.  Acta Geochimica. 2019(04)
[2]阿尔泰可可托海3号脉伟晶岩型稀有金属矿床云母和长石的矿物学研究及意义[J]. 周起凤,秦克章,唐冬梅,丁建刚,郭正林.  岩石学报. 2013(09)



本文编号：3449609