生物法降解硅氧烷、硫化氢和甲硫醇的基础研究

发布时间：2017-05-07 08:01

  本文关键词：生物法降解硅氧烷、硫化氢和甲硫醇的基础研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：有机硅化合物的降解使得生物气中常含有微量的硅氧烷,硅氧烷燃烧后生成SiO2引起堵塞并严重影响发动机传热。微生物分解动植物残骸产生能源气的过程中伴随有H2S和甲硫醇等硫化合物的出现,硫化合物具有腐蚀性,燃烧后最终转化成酸性气体危害环境。因此,硅氧烷以及硫化合物在能源气使用之前需要净化。本文首先利用八甲基环四硅氧烷(D4)为唯一碳源作为筛选手段,反复分离纯化后,首次在含D4的培养基上得到紫金牛叶杆菌。以降解D4为目标,把富集的紫金牛叶杆菌接种于生物滴滤塔中,研究了D4进口浓度、空床停留时间、营养液pH及流率对D4的脱除率和脱除能力的影响。实验结果表明,当D4进口浓度为50 mg·m-3、pH为5和空床停留时间为15 min时,D4脱除率为58%,脱除能力为116 mg·m-3·h-1;推断并验证了紫金牛叶杆菌对D4的降解机理和降解路径。其次,以脱氮硫杆菌厌氧条件下降解H2S为研究体系,考察了H2S进口浓度、空床停留时间、营养液pH及流率对H2S的脱除率和脱除能力的影响以及初始H2S/NO3-对产物中SO42-/S0的影响,获得了当进口浓度在100~1000 ppm范围内,把H2S氧化为单质硫的关键操作条件;在实验的基础上,建立了生物滴滤塔脱除H2S的动力学模型,通过对比发现模拟值和实验值可以较好地吻合。然后,分别采用一塔同步脱除和两塔串联分步脱除的方式,研究了生物滴滤塔中H2S、甲硫醇和D4的同步脱除性能。研究发现,保持H2S进口浓度为700 ppm和空床停留时间为40 s不变,甲硫醇存在时的H2S脱除率均大于无甲硫醇存在时的H2S脱除率94%,因为甲硫醇和H2S的降解产物硫单质发生反应,促进了H2S脱除;脱氮硫杆菌不能降解D4,紫金牛叶杆菌不能降解硫化物。最后,针对含S2-废水,进行了回收单质硫的工艺设计:废水中的S2-经过内循环三相生物流化床反应器内脱氮硫杆菌的作用,转化为小颗粒的单质硫,硫被三相分离器及斜板沉淀池分离出来后,经过提纯和干燥,变为硫磺粉末,最终实现了硫的有效回收。在生物反应器中,通过实验获得了实现含S2-废水高脱除率的最佳操作条件,并考察了S2-浓度在2~5 g?L-1范围内反应器的抗外界干扰能力。
【关键词】：硅氧烷 硫化氢 甲硫醇 降解 生物法
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X172;X703
【目录】：

• 中文摘要4-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 文献综述10-34
• 1.1 能源气10-11
• 1.1.1 能源气开发利用的必要性10
• 1.1.2 能源气净化10-11
• 1.2 脱除能源气中有机硅化合物和硫化合物的意义11-13
• 1.2.1 脱除有机硅化合物的意义11-12
• 1.2.2 脱除硫化合物的意义12-13
• 1.3 能源气中硅氧烷的处理技术13-19
• 1.3.1 脱除硅氧烷的方法13-18
• 1.3.2 硅氧烷的微生物处理技术18-19
• 1.3.3 微生物降解硅氧烷的优势和存在的问题19
• 1.4 能源气中H_2S和废水中硫化物的处理技术19-29
• 1.4.1 脱除能源气中H_2S的工艺19-25
• 1.4.2 处理H_2S和硫化物的微生物25-28
• 1.4.3 H_2S和硫化物的生物转化形式28
• 1.4.4 化能营养菌的生物降解机理28-29
• 1.5 能源气中甲硫醇的脱除技术29-31
• 1.5.1 甲硫醇的脱除工艺29-30
• 1.5.2 微生物降解甲硫醇的优势和存在的问题30-31
• 1.6 能源气中硅氧烷和硫化合物的同步脱除31-32
• 1.6.1 H_2S和甲硫醇的同步脱除31-32
• 1.6.2 硅氧烷和硫化合物同步脱除的必要性和存在的问题32
• 1.7 活性污泥和生物反应器的启动32-33
• 1.7.1 活性污泥32
• 1.7.2 生物反应器的启动32-33
• 1.8 本课题研究的主要内容33-34
• 第二章 生物法降解八甲基环四硅氧烷的研究34-50
• 2.1 实验原理34
• 2.2 实验部分34-37
• 2.2.1 实验装置34
• 2.2.2 实验方法34-36
• 2.2.3 分析方法36-37
• 2.3 结果与讨论37-49
• 2.3.1 D4降解菌生长曲线的测定37-38
• 2.3.2 D4降解菌的鉴定38-40
• 2.3.3 D4降解性能的测试40-45
• 2.3.4 D4降解产物的鉴定45-47
• 2.3.5 D4降解路径的推断47
• 2.3.6 D4降解机理的假设与验证47-49
• 2.4 小结49-50
• 第三章 生物法降解硫化氢和甲硫醇的研究50-70
• 3.1 引言50
• 3.2 实验部分50-53
• 3.2.1 实验装置50-51
• 3.2.2 实验方法51-52
• 3.2.3 分析方法52-53
• 3.3 结果与讨论53-68
• 3.3.1 H_2S降解性能的考察54-65
• 3.3.2 甲硫醇降解性能的考察65-68
• 3.4 小结68-70
• 第四章 生物法同步降解硫化氢、甲硫醇和八甲基环四硅氧烷的研究70-80
• 4.1 引言70
• 4.2 实验部分70-72
• 4.2.1 实验装置70
• 4.2.2 实验方法70-72
• 4.3 结果与讨论72-79
• 4.3.1 甲硫醇进口浓度对H_2S脱除性能的影响72-73
• 4.3.2 EBRT对H_2S和甲硫醇脱除性能的影响73-76
• 4.3.3 H_2S、甲硫醇和D4的同步脱除效果76-79
• 4.4 小结79-80
• 第五章 生物法脱除废水中的硫离子及回收单质硫的研究80-98
• 5.1 设计任务80
• 5.2 工艺流程及反应器设计80-91
• 5.2.1 工艺流程设计80-81
• 5.2.2 反应器设计81-86
• 5.2.3 沉淀池设计86-89
• 5.2.4 泵的计算与选型89-90
• 5.2.5 沉降式离心分离器90
• 5.2.6 硫料浆的处理90-91
• 5.3 实验部分91-92
• 5.3.1 分析方法91
• 5.3.2 生物反应器的启动91-92
• 5.4 结果与讨论92-95
• 5.5 小结95-98
• 第六章 结论与展望98-102
• 6.1 论文主要结论98-99
• 6.2 研究展望99-102
• 参考文献102-112
• 发表论文和参加科研情况说明112-114
• 附录114-120
• 致谢120-121

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