简单分子隧穿电离中的振动影响

发布时间：2017-05-14 23:07

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【摘要】：超快强激光场与原子分子相互作用是原子分子物理前沿研究领域之一，在过去20年里有着快速的发展，揭示了许多新的物理现象和机理并产生了一系列有前景的应用。相比于原子而言，由于分子中核的运动而导致的多体问题使分子在强激光场中的电离更为复杂、难于处理。即便是最简单的单电子近似下，在理论上如何准确处理核与核之间、电子与电子之间以及核与电子之间的作用，仍然是人们面临的最棘手的问题。强场中，脉冲激光与分子作用可使分子处于电子激发态或者振动激发态，而振动又是分子的固有性质，因此振动激发对分子电离过程的影响是一个非常重要的课题。由于多体运动使得这一问题极为复杂，尚未完全认识。例如，在分子隧穿电离研究中，人们通常把包含振动激发的分子总电离的平均效果作为隧穿电离中振动影响的主要指标，而忽略了振动激发中与分子取向相关的效应对电离的影响。本文通过选择适当的模型处理分子振动问题，基于加权平均方法，应用分子隧穿电离理论（MO-ADK）研究N2、O2、I2以及CS2等一些简单分子的振动对其在强激光场中隧穿电离过程的影响。 本文的主要研究工作分为三个部分： 第一部分我们详细介绍了强激光场中分子隧穿电离的理论发展和描述，着重给出了建立在分子ADK（MO-ADK）理论基础上的隧穿电离几率计算方法和步骤，针对双原子分子阐述了处理不同振动激发态的分子隧穿电离的理论方法，并提出了计算随振动参量变化的分子电离能精确获得的计算方法。 在论文的第二部分中，我们应用MO-ADK理论及计算方法对双原子分子N2、O2和I2的振动对隧穿电离的影响进行了详细计算。首先在这一理论框架下我们计算了N2和O2的隧穿电离过程，获得了分子结构参数、隧穿电离率以及电离信号等，这些计算结果与已有的理论及实验结果符合很好，证明了建立的方法和计算可靠性。在此基础上，，深入地研究了振动对双原子分子N2、O2和I2的隧穿电离的影响。由于在MO-ADK理论中与核间距有关的分子电离能是决定隧穿电离率的重要因素之一，我们通过对Morse和Murrell-Sorbie势能函数以及从头算的CCSD(T)方法比较，最终选取了更为准确的CCSD(T)方法获得分子电离能。在单电子近似的MO-ADK方法下，我们分别计算了N2、O2和I2分子不同核间距的HOMO轨道电子隧穿电离速率的空间角分布，并利用分子的核波函数计算了不同振动激发态（νn，n=0,1,2,3）下N2、O2和I2分子隧穿电离率的角分布。计算结果表明，获得的不同振动激发态下N2、O2和I2分子电子密度角分布结果比较，表明：（1）不同振动激发态下分子的隧穿电离率与分子HOMO轨道电子密度有很好的对应关系，分子的隧穿电离速率角分布反映了分子电子结构的对称性。（2）外加激光场极化效应对隧穿电离速率角分布产生影响，即在分子准直角为零时隧穿电离速率与轨道电子密度分布出现较大偏差。（3）对于不同的分子，振动对隧穿电离的影响出现不同随振动激发态变化规律。相对而言，N2和O2分子隧穿电离速率随振动激发升高而增大，而I2分子振动激发态的隧穿电离速率相比基态出现减小。（4）分子的隧穿电离速率角分布更为清晰地反映出分子振动对隧穿电离的影响，表明分子准直对隧穿电离中振动的影响是非常敏感的，因此为认识和解决分子隧穿电离过程中振动的影响问题，提供了更为可行的方案。 在论文的第三部分中，以三原子分子CS2为例，我们探索了多原子分子振动在隧穿电离过程中的作用。通过分析不同振动状态下CS2分子各种振动模式及其作用，提出了简单的理论估算方法，并对不同初始状态(C-S伸缩键长值、弯曲角)的CS2分子分别计算了隧穿电离速率，结果表明对称伸缩键长变化时隧穿电离速率有较大变化，而弯曲振动改变键角时电离速率变化很小，由此预言了振动效应对多原子分子CS2隧穿电离的贡献主要来自于对称伸缩振动模式。简单计算获得的隧穿电离饱和光强及随键长的变化规律，在定性上与实验结果是一致的。
【关键词】：隧穿电离 振动激发 分子取向 分子准直 MO-ADK CCSD(T) 垂直电离能 双原子分子 多原子分子 强激光场
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O561
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第一章 绪论11-19
• 1.1 原子分子隧穿电离研究的发展及现状11-16
• 1.2 研究背景16-17
• 1.3 本文的结构及创新17-19
• 第二章 隧穿电离过程的理论研究方法19-47
• 2.1 单电子（Single Active Electron, SAE）近似19-22
• 2.2 分子的准直和取向22-25
• 2.3 强场近似（Strong Field Approximation, SFA）25-33
• 2.4 ADK 理论33-44
• 2.4.1 原子 ADK 理论（AO-ADK）34-41
• 2.4.2 分子 ADK 理论（MO-ADK）41-44
• 2.5 包含振动激发态的分子隧穿电离44-45
• 2.6 分子势能和电离能的计算方法45-47
• 第三章 振动对双原子分子隧穿电离的影响47-79
• 3.1 强场中不同初始振动态下 N_2分子电离动力学研究47-60
• 3.1.1 N_2分子基态的隧穿电离过程研究47-52
• 3.1.2 振动对 N_2分子隧穿电离的影响52-59
• 3.1.3 小结59-60
• 3.2 激光场中 O_2分子隧穿电离过程研究60-70
• 3.2.1 O_2分子基态的结构参数及隧穿电离动力学60-62
• 3.2.2 不同振动态下 O_2分子隧穿电离的异同62-69
• 3.2.3 小结69-70
• 3.3 激光场中 I_2分子电离随初始振动态的变化70-77
• 3.3.1 中性 I_2分子电离率随取向角的变化70-71
• 3.3.2 振动对 I_2分子隧穿电离的影响71-77
• 3.3.3 小结77
• 3.4 N_2、O_2和 I_2分子隧穿电离动力学的比较77-79
• 第四章 振动对三原子分子 CS_2隧穿电离的影响79-91
• 4.1 CS_2分子的基电子态和振动特性79-82
• 4.2 对称伸缩模式下 CS_2分子不同初始态的隧穿电离82-85
• 4.3 弯曲模式下不同弯曲程度对 CS_2分子隧穿电离的影响85-89
• 4.4 结论89-91
• 第五章 结论与展望91-95
• 5.1 结论91-92
• 5.2 展望92-95
• 参考文献95-107
• 作者简介107-109
• 攻读博士学位期间取得的成果109-111
• 致谢111-112

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前3条

1 李晓娇;赵松峰;周效信;;Investigation of Angular Dependence of Strong-Field Tunneling Ionization for Asymmetric Diatomic Molecule HeH~(2+)[J];Communications in Theoretical Physics;2012年09期

2 ;Ultrafast dynamics and dissociative ionization of CS_2 molecules studied via the femtosecond pump-probe method[J];Chinese Science Bulletin;2011年09期

3 付妍卓;赵松峰;周效信;;Multiphoton and tunneling ionization of atoms in an intense laser field[J];Chinese Physics B;2012年11期

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本文编号：366411