激光诱导分子内超快电子流的量子动力学模拟

发布时间：2022-09-30 12:27

　　电子的动力学行为在很多物理、化学、生物过程中都扮演着重要角色。比如分子内电子运动引起的一个非常重要的物理现象就是电荷转移（charge transfer）。电荷转移的研究随着激光技术历经70多年的发展,其时间分辨率从最初纳秒量级（nanosecond,1ns=10-9 s）发展到如今的阿秒量级（attosecond,1as=10-18s）。传统的电荷转移（通常在皮秒到几百飞秒之间）由原子核运动引起相应电子再分布。而超快的电荷转移（通常在几飞秒到几百阿秒）是由多电子叠加态引起超快的相干振荡,即电荷迁移（charge migration）。相较于传统的电荷转移,电荷迁移具有更快的迁移速度,在给体和受体间可以多次往返运动,最重要的是它是一种纯量子动力学过程。电荷迁移中诸多新奇的现象为更精确的量子模拟以及更高时间分辨率光谱带来了新的机遇和挑战。本文基于量子动力学模拟,从简单的二能级、固定原子核模型出发,随后考虑单个电子态耦合一维原子核运动模型,最后到相干叠加电子态耦合多维原子核运动模型,研究了苯分子、HCCI+离子、Na2分子中各种形式的超快电荷迁移及控制。随着模型从简单到复杂,电子的动力学逐... 

【文章页数】：139 页

【学位级别】：博士

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中文摘要
ABSTRACT
第一章 引言
    1.1 电子动力学的重要性
    1.2 电子动力学的一般概念
        1.2.1 电荷转移
        1.2.2 电荷迁移
        1.2.3 电子密度与电子流
    1.3 当前研究现状和挑战
    1.4 论文纲要
    参考文献
第二章 电子和原子核动力学的理论模型和方法
    2.1 量子化学一般理论概述
    2.2 定态薛定谔方程的求解
        2.2.1 电子的定态薛定谔方程
        2.2.2 原子核的薛定谔方程
    2.3 含时薛定谔方程的求解
        2.3.1 自由场中波函数的演化
        2.3.2 偶极相互作用下的波函数演化
    2.4 高维原子核一阶相关近似下的电子动力学
    2.5 电子密度和电子流
    参考文献
第三章 固定原子核模型下的电子流
    3.1 电荷迁移研究背景
    3.2 激光控制苯分子中的电子流
        3.2.1 电荷迁移模型
        3.2.2 苯分子模型
        3.2.3 四束不同偏振的脉冲制备苯分子的不同叠加态
        3.2.4 苯分子电荷迁移过程中的角向电子流
        3.2.5 苯分子电子流性质总结
    3.3 激光电离和激发碘乙炔离子的电子流
        3.3.1 冻结原子核的碘乙炔离子的模型
        3.3.2 碘乙炔分子电离后的电子流
        3.3.3 碘乙炔离子激发过程中的电子流
        3.3.4 碘乙炔离子电子流性质总节
    参考文献
第四章 分子振动驱动的电子流
    4.1 Na_2分子的双势阱
    4.2 Na_2分子振动模型
    4.3 Na_2在双势阱中的两种电子流
    4.4 本章小结:
    参考文献
第五章 电子叠加态耦合多维原子核的运动
    5.1 电离后碘乙炔离子中电子流的衰减与恢复
        5.1.1 碘乙炔离子中原子核的动力学模型
        5.1.2 强场电离后碘乙炔离子原子核波函数的演化
        5.1.3 强场电离后碘乙炔离子内的电子流
    5.2 泵浦-探测控制碘乙炔离子中电子流的退相干
        5.2.1 pump和dump激发碘乙炔离子分子模型
        5.2.2 脉冲控制碘乙炔离子中电子流复相干
    5.3 本章总结
    参考文献
总结与展望
攻读学位期间取得的研究成果
致谢
个人简况及联系方式



本文编号：3683554