金属微纳结构对荧光的调控

发布时间：2017-05-16 21:12

  本文关键词：金属微纳结构对荧光的调控，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：荧光现在在显微成像、光学器件、医学研究和诊断,以及生物领域都有广泛的应用。在化学、生物上,荧光分子可以用来表征蛋白质分子的合成和能量转移、提高生物分子成像质量检测癌细胞,和DNA测序等等。在物理上,荧光分子可以作为一个光子发射源,把它放到各种微腔中研究它们之间的强耦合作用,如Rabi分裂等。荧光分子还可以作为增益介质和共振腔一起形成受激辐射,得到激光,如染料激光器和Spaser等。随着金属人工微结构的不断发展,运用表面等离激元(SPP)调制荧光的技术可以显著地提高荧光强度和灵敏度,因而引起了人们的研究兴趣。论文中我们通过设计金属微纳结构来调控荧光分子周围的电磁场环境,分别从理论、模拟和实验上研究了金属微结构材料中的电磁耦合效应,进而实现对染料分子发出的荧光的有效调控。主要研究了一维周期光栅结构的色散关系；SPP带边增强荧光；荧光的放大的自发辐射；SPP微腔等。具体包括以下几个部分：1、平面金属SPP的色散关系曲线是斜率逐渐减小的光滑曲线,在金属表面引入一维矩形周期光栅结构后,SPP的色散关系就会受到调制。该结构能提供多个倒格矢,在色散关系曲线的布里渊区边界产生带隙。原本位于光锥线外部的带隙能通过倒格矢平移、折叠到光锥线内,实现带边模式的垂直激发。带隙的位置主要受周期P的影响,带隙的宽度则由凹槽的宽度d和深度h决定。FDTD模拟的带隙宽度与计算的相应傅利叶系数成正比关系。当凹槽宽度为P/2时,没有带隙；当凹槽宽度为P/4和3P/4时,带隙最大,但激发的共振模式不同。d=P/4激发的电场上带边较强,下带边较弱；而d=3P/4则是下带边较强,上带边较弱。计算、模拟的结果得到了实验验证。2、态密度是与色散关系曲线的斜率成反比的,通过计算一维周期金属光栅结构的态密度发现,越靠近带边,态密度越大。带隙越大,带边附近的斜率越小,带边位置的态密度越高。FDTD模拟的电场分布图表明带边处耦合可以产生很强的SPP共振模式。由费米黄金定则可知,染料分子的发光强度主要受到分子周围电磁场的场强和态密度影响。SPP在带边同时具有很高的态密度和场强,所以可以用来增强荧光。通过结构设计,我们把SPP的带边调到荧光发射峰的波段。实验对比发现,最优化的Au结构是占空比为3/4,在此结构上的荧光发光强度是在平面金属上的120倍；当占空比为1/4时,增强95倍；当占空比为1/2时,仅40倍。3、提出了一个可以实现荧光的放大自发辐射的金属微结构的模型,即将染料分子置于金属/介质/金属中的介质层,并在上层金属上刻蚀一维周期光栅结构。当把介质微腔中的F-P腔模与相邻金属光栅的SPP模调到同一波段时,二者产生强烈的耦合。两种模式是否产生耦合是通过改变金属光栅的深度来调节的。耦合作用越强,荧光谱的半峰宽(FWHM)越窄,放大的自发辐射的阈值越低。当凹槽的深度h=25nm时,F-P模与SPP模恰好耦合,此时结构对应的激发阈值最低,为5W/cm2。由于结构表面存在一维周期光栅结构,因而具有一定的偏振特性,从采集到的结果来看,81%的能量经过SPP再辐射到空间中,只有19%的能量直接穿过上表面透射出来。利用液氮研究了样品阈值随温度的变化规律,随着温度的降低,样品内部的损耗减少,因而阈值在不断地降低。4、在调研了不同的光子晶体缺陷微腔激光器之后,我们在金属周期结构中引入缺陷微腔。当入射光激发了微腔两边的SPP后,经过反射就会在中间的微腔内产生共振。实验结果表明,该共振结构可以极大地增强染料分子的荧光,并使峰宽变窄,初步结果是实现了荧光的放大自发辐射。但是要实现SPP微腔激光器,仍面临很多困难,如：如何克服SPP损耗问题、如何使微腔共振进一步加强、以及增益介质的选择等,这些都需要我们不断地探索。
【关键词】：表面等离激元(SPP) 荧光 一维周期结构 带隙 色散关系 微腔模式
【学位授予单位】：南京大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O482.31
【目录】：

• 中文摘要7-10
• ABSTRACT10-14
• 第一章 前言14-39
• 1.1 荧光理论16-19
• 1.1.1 荧光的发光原理16-17
• 1.1.2 荧光寿命17-18
• 1.1.3 荧光淬灭18-19
• 1.1.4 荧光的各种辐射19
• 1.2 金属微纳结构19-25
• 1.2.1 表面等离极化激元20-21
• 1.2.2 SPP的色散关系21-22
• 1.2.3 耦合产生SPP的方法22-25
• 1.3 论文结构与安排25-27
• 参考文献27-39
• 第二章 周期光栅结构的色散关系39-59
• 2.1 引言39
• 2.2 带隙的理论39-42
• 2.3 带隙的模拟与计算42-49
• 2.3.1 光栅宽度d对带隙的影响42-46
• 2.3.2 光栅深度h对带隙的影响46-49
• 2.4 色散关系的模拟49-51
• 2.5 色散关系的测量51-55
• 2.6 本章小结55-56
• 参考文献56-59
• 第三章 表面等离激元带边荧光增强59-77
• 3.1 引言59
• 3.2 复合光栅结构59-61
• 3.3 态密度及色散关系的研究61-66
• 3.3.1 一维周期光栅结构的态密度61-63
• 3.3.2 复合结构的色散关系研究63-66
• 3.4 荧光光谱测量66-71
• 3.5 本章小结71-72
• 参考文献72-77
• 第四章 通过SPP和F-P腔模式耦合实现荧光自发辐射的放大77-101
• 4.1 引言77
• 4.2 F-P微腔77-80
• 4.2.1 微腔品质因子78-79
• 4.2.2 微腔内的场强增强79
• 4.2.3 Purcell因子79
• 4.2.4 低阈值激光79-80
• 4.3 产生微腔的几种模型80-84
• 4.3.1 平面微腔80-82
• 4.3.2 球面微腔82
• 4.3.3 柱形微腔82-83
• 4.3.4 回音壁模式微腔83-84
• 4.4 SPP与平面微腔的耦合84-93
• 4.5 本章小结93-94
• 参考文献94-101
• 第五章 金属微腔激光101-112
• 5.1 引言101-102
• 5.2 光子晶体微腔激光器102-104
• 5.3 金属SPP微腔104-108
• 5.4 本章小结108-109
• 参考文献109-112
• 第六章 总结与展望112-115
• 攻读博士学位期间发表的论文、参加的学术会议115-117
• 致谢117-119

【共引文献】

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1 郝鹏;吴一辉;庄须叶;;SPR传感芯片的理论与实验研究[J];传感技术学报;2008年02期

2 张维;徐宁;谢海燕;王程;杨锶毅;牛文成;刘国华;;基于二元光学的多通道SPR传感芯片及其系统设计[J];传感技术学报;2009年08期

3 梁金庆;崔大付;蔡浩原;王军波;王于杰;;利用图像SPR分析仪检测多组分蛋白芯片[J];传感器与微系统;2006年10期

4 邢冰冰;耿照新;王继业;钮金真;王静;;表面等离子体共振传感器的仿真[J];传感器与微系统;2010年07期

5 初国超;郑先哲;张文浩;丁凝冶;刘成海;;SPR生物传感器连续取样和检测装置研制[J];东北农业大学学报;2011年05期

6 刘国华;张福海;俞梅;贾芸芳;张维;岳钊;常露;牛文成;;多通道SPR影像传感器及其对DNA的特异性检测[J];电子学报;2006年11期

7 盖宏伟,白吉玲,林炳承;单分子毛细管电泳[J];分析化学;2002年07期

8 田媛;陈艳华;毕淑云;刘霞;宋大千;孙颖;张寒琦;;表面等离子体子共振传感器研究头孢菌素类药物与白蛋白的相互作用[J];分析化学;2006年07期

9 徐霞;叶尊忠;吴坚;应义斌;;表面等离子体共振免疫传感器在蛋白质检测中的应用及其研究进展[J];分析化学;2010年07期

10 陈曜;李振宇;周治平;于军;;基于光学微环的化学传感器[J];光电子.激光;2009年09期

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1 田媛;陈艳华;宋大千;毕淑云;高德江;刘霞;张寒琦;;用声光可调滤光片表面等离子体子共振传感器研究头孢克洛与人血清白蛋白的相互作用[A];中国化学会第十三届有机分析与生物分析学术会议论文集[C];2005年

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1 蒋雪松;用于有机磷农药残留检测的免疫生物传感器的研究[D];浙江大学;2008年

2 薛长国;微悬臂梁免疫传感技术研究[D];中国科学技术大学;2011年

3 黄华;基于光流体技术的生物医学微流体芯片研究[D];复旦大学;2010年

4 刘芳芳;SPR传感检测细胞表面分子相互作用的方法研究[D];清华大学;2010年

5 王丽;贵金属纳米结构的光学特性和利用表面等离子体增强光学效应的研究[D];浙江大学;2011年

6 刘霞;波长检测型表面等离子体子共振传感器的性能改进及其应用[D];吉林大学;2006年

7 盖宏伟;单分子荧光成像检测及其应用研究[D];中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）;2005年

8 吴蕾;SPR生物传感器用于DNA聚合酶与DNA结合的研究[D];中国科学院研究生院（上海微系统与信息技术研究所）;2005年

9 王青;新型表面等离子体共振DNA传感技术的研究[D];湖南大学;2007年

10 左少华;电化学生物传感器的制备和应用研究[D];华东理工大学;2008年

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1 赵素彩;新型生物电化学传感器的制备[D];江西师范大学;2010年

2 牛宝婕;分级的In_2O_3（ZnO）_（10）超晶格纳米线及Au/ZnO表面等离子体增强发光的研究[D];哈尔滨师范大学;2011年

3 王丹霞;周期性金属材料传感特性的研究[D];南京师范大学;2011年

4 王燕;基于周期性薄膜结构的负折射率材料[D];南京师范大学;2011年

5 王艳凤;基于碳纳米管的过氧化氢电化学生物传感器的制备[D];西北师范大学;2010年

6 张婉洁;采用SPR传感器检测抗生素等残留物的改进法与实验[D];天津大学;2010年

7 黄小安;超带宽飞秒脉冲光谱调制和高速电光调制器[D];上海交通大学;2011年

8 吴舟;多环芳烃暴露与血浆白蛋白和血红素结合蛋白水平的关联[D];华中科技大学;2009年

9 万艳;SPR传感器系统的研究及应用[D];南京航空航天大学;2010年

10 瞿金为;贵金属纳米材料的水热合成及其光学性质研究[D];河南师范大学;2011年

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