大气小分子的激光光腔衰荡光谱线型研究

发布时间：2017-09-29 16:32

  本文关键词：大气小分子的激光光腔衰荡光谱线型研究

  更多相关文章： 激光光腔衰荡光谱 光谱线型 水分子 二氧化碳 一氧化碳 氢分子 碰撞线型

【摘要】：分子光谱学作为研究分子结构、性质以及分子间作用关系的重要手段,不仅被广泛应用于化学、物理、生物等基础科学领域,同时还是环境、天文观测等应用领域的重要研究方法。近年来,人们对于全球温室气体排放(例如二氧化碳)的监控、大气污染物的检测以及天文观测中对于星际气体、宇宙起源等太空探索都主要依赖于光谱学手段。另一方面,随着高精密原子分子光谱技术的发展,一些原子、分子光谱也被应用于检验基本物理定律和测定基本物理常数(如精细结构常数以及波尔兹曼常数等)。这些光谱学应用都依赖于可靠可信的光谱数据参数,而如何得到这些光谱参数则主要依赖于对实验测量光谱的拟合,目前被广泛使用的HITRAN数据库所采用的就是最常用的伏特(Voigt)线型来拟合得到的各类光谱参数,包括谱线的位置、强度、位移系数以及展宽系数。但随着光谱技术的进一步发展,以及人们对于大气遥感探测所需要的光谱数据有了更高精度的要求,伏特(Voigt)线型不再能够满足需求,因此越来越多精度更高、也更复杂的光谱线型理论被发展起来。本论文的主要工作是通过发展高精密激光光腔衰荡光谱方法来研究大气小分子的高精密光谱,并通过考虑不同光谱的信噪比、测量压力以及谱线的频率精度来选择合适光谱线型解析光谱,获得了重要的光谱信息参数,包括谱线的位置、强度、位移系数以及展宽系数、压窄系数等。同时对光谱线型展开了细致的研究,对于未来利用光谱手段测量波尔兹曼常数具有重要意义。本论文的主要内容有：第一章介绍光谱线型的发展,造成谱线展宽的主要因素,以及在此基础上通过考虑不同作用机理所发展出的各类光谱线型,包括伏特(Voigt)、软球碰撞线型(Galatry)、硬球碰撞线型(Rautian)、部分修正的速度相关硬球碰撞线型(HTP)等。同时介绍光谱线型参数的具体含义以及其与压力温度等的相关性,另外简要概述多原子分子的红外振转光谱结构和跃迁选择定则。第二章简要介绍几种目前主要的高分辨光谱技术,并重点说明光腔衰荡光谱原理、高精度光腔衰荡光谱实验装置的改进和发展。同时详细阐述实验室所发展的高真空激光光腔衰荡光谱实验装置的结构,在可探测波段780—850 nm内,它的探测灵敏度达到10-11/cm,同时频率精度达到亚MHz水平。第三章介绍利用光腔衰荡光谱技术测量重要大气小分子如水分子(及其同位素)、二氧化碳、一氧化碳分子在相关可探测波段的振转跃迁光谱,采用高斯线型(Gaussian)以及伏特(Voigt)线型拟合谱线得到相关光谱信息参数。第四章介绍氢分子的电四极矩跃迁高精密光谱研究工作。通过采用软球碰撞线型(Galatry)、硬球碰撞线型(Rautian)、速度相关的伏特线型(SDVP)等复杂线型来拟合光谱,得到氢分子的第二泛频电四极跃迁谱线的位置以及强度、展宽、压窄等光谱参数。同时还研究了不同缓冲气体对于氢分子S3(1)跃迁的碰撞线型变化,发现了氢分子在不同缓冲气中的碰撞线型不仅包含有分子间碰撞所带来的Dicke压窄效应,还存在不可忽略的速度依赖效应。因此通过采用考虑速度依赖效应的硬球碰撞模型得到SDHC线型,来拟合光谱得到了不同缓冲气对于氢分子的压力位移系数、压力展宽系数以及碰撞压窄系数。
【关键词】：激光光腔衰荡光谱 光谱线型 水分子 二氧化碳 一氧化碳 氢分子 碰撞线型
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O561.3
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-12
• 第一章 光谱线型理论12-36
• 1.1 吸收光谱13-15
• 1.1.1 Lambert-Beer定律13-15
• 1.1.2 光谱线型函数15
• 1.2 造成谱线展宽的因素15-17
• 1.2.1 自然加宽15-16
• 1.2.2 多普勒加宽——Gaussian线型16-17
• 1.2.3 碰撞加宽——Lorentz线型17
• 1.3 不同线型的发展17-29
• 1.3.1 Voigt线型18-20
• 1.3.2 Galatry/Rautian/BBP线型20-23
• 1.3.3 SDVP/SDGP/SDRP线型23-24
• 1.3.4 HTP线型24-29
• 1.4 光谱线型参数29-31
• 1.4.1 光谱线型的各项参数29-30
• 1.4.2 部分重叠谱线的多峰拟合30-31
• 1.5 多原子分子红外振转光谱31-36
• 1.5.1 分子能级理论31-32
• 1.5.2 振转跃迁选择定则32-36
• 第二章 实验原理及装置36-52
• 2.1 高分辨吸收光谱技术36-39
• 2.1.1 傅里叶变换光谱(FTS)36
• 2.1.2 激光腔内吸收光谱(ICLAS)36-37
• 2.1.3 腔内增强吸收光谱(CEAS)37
• 2.1.4 激光光腔衰荡光谱(CRDS)37-39
• 2.2 高精密激光光腔衰荡光谱技术39-50
• 2.2.1 基本原理39-43
• 2.2.2 实验装置43-47
• 2.2.3 超稳腔频率定标47-50
• 2.3 高精密光谱仪性能50-52
• 第三章 气相多原子分子的红外振转光谱测量52-86
• 3.1 H_2~(16)O及其同位素分子HD~(16)O、D_2~(16)O在782-840 nm的绝对频率测量52-66
• 3.1.1 研究概况52-54
• 3.1.2 研究方法54-56
• 3.1.3 光谱分析56-62
• 3.1.4 结果讨论62-66
• 3.2 CO_2分子的近红外振转光谱66-75
• 3.2.1 研究概况66
• 3.2.2 研究方法66-67
• 3.2.3 光谱分析67-70
• 3.2.4 结果讨论70-75
• 3.3 CO分子的第五泛频振转跃迁谱线研究75-86
• 3.3.1 研究概况75-76
• 3.3.2 研究方法76
• 3.3.3 光谱分析76-81
• 3.3.4 结果讨论81-86
• 第四章 氢分子的振转跃迁高精密线型研究86-106
• 4.1 H_2分子的电四极矩跃迁86-96
• 4.1.1 研究概况87-88
• 4.1.2 研究方法88-89
• 4.1.3 光谱分析89-92
• 4.1.4 结果讨论92-96
• 4.2 H_2在He/Ar/N_2缓冲气体中的碰撞线型96-106
• 4.2.1 研究概况96-97
• 4.2.2 研究方法97-98
• 4.2.3 光谱分析98-102
• 4.2.4 结果讨论102-106
• 第五章 附录106-116
• 5.1 SDHC线型函数106-108
• 5.2 Fortran程序108-116
• 参考文献116-126
• 致谢126-128
• 在读期间发表的学术论文与取得的研究成果128-129

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