基于NASICON和金属氧化物电极的有毒有害气体传感器的研究

发布时间：2017-11-02 18:39

  本文关键词：基于NASICON和金属氧化物电极的有毒有害气体传感器的研究

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【摘要】：对于有毒有害气体的快速实时检测，可以有效感知有毒有害气体的泄漏，也可以对环境灾害进行预测，因此，发展面向有毒有害气体检测的全固态气体传感器至关重要。本论文面向有毒有害气体的检测，构建基于固体电解质NASICON和氧化物电极的高性能气体传感器，从探索高性能敏感电极材料和改进传感器结构两方面入手开展工作，一方面，制备了多种尖晶石结构的复合金属氧化物敏感材料，研究了烧结条件和老化工艺对电极材料性能的影响，优化了电极材料制备条件；另一方面设计和实现了新型器件结构，并构筑了高性能三相界面，显著提高了传感器的性能。 具体的研究内容包括： (I)利用柠檬酸络合法制备了三种Cr基尖晶石型复合金属氧化物，并以其为敏感电极制作了混成电位型氯气传感器，其中CoCr2O4显示了最高灵敏度。研究了不同烧结条件对CoCr2O4传感特性的影响，也探索老化工艺与传感特性之间的关联规律，发现传感器经过老化处理60天后对低浓度的Cl2的响应值显著提高。通过对敏感电极材料进行XPS、BET和XRD表征分析，发现老化处理能够改变电极材料的微结构，进而提升了对低浓度氯气的的灵敏度。 (II)研究了基于Cr基尖晶石型氧化物电极的丙酮传感器。结果表明，以NiCr2O4为敏感电极的传感器对丙酮蒸汽的响应最高。通过循环伏安曲线测量，证明了NiCr2O4对有丙酮参与的电化学反应催化活性最高。同时为了构筑高性能三相反应界面，向电极材料中混合NASICON粉体，通过阻抗谱研究敏感电极的界面电阻值与NASICON加入量的关系，发现其规律与五种器件的响应值变化规律相同，证明了此种方法能够有效地提高敏感电极的三相界面长度。 (III)以乙二醇作为阳离子络合剂，制备了尖晶石型CoCr2-xMnxO4复合金属氧化物，并以此为敏感电极制作了混成电位型H2S传感器。和另外四种材料相比CoCr1.2Mn0.8O4对H2S显示了最高的灵敏度。经过测量并比较五种传感器的极化曲线，发现CoCr1.2Mn0.8O4作为敏感材料能够有效地促进阳极反应并抑制阴极反应。通过比较不同烧结温度下制作的传感器的阻抗谱，发现烧结温度为800℃时，敏感材料的催化活性和三相界面面积能够达到最佳的平衡，因而获得最高的灵敏度。 (IV)以CoCrMnO4作为参考电极钝化材料，设计并制作了具有埋藏式敏感电极的NASICON基H2传感器，测试结果显示埋藏式敏感电极结构通过抑制电极上氧的反应，，能够有效地提高传感器对氢气的响应，同时也可以有效提高传感器的选择性。
【关键词】：NASICON 尖晶石型复合氧化物 埋藏式电极 老化处理 三相界面
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TP212
【目录】：

• 中文摘要4-6
• Abstract6-12
• 第一章 绪论12-34
• 1.1 传感器的重要性及其分类12-15
• 1.2 固体电解质15-21
• 1.2.1 固体电解质的种类和性质16-17
• 1.2.2 钠离子快导体 NASICON 概述17-21
• 1.3 固体电解质气体传感器21-33
• 1.3.1 基于 NASICON 的固体电解质气体传感器22-27
• 1.3.2 基于 NASICON 的混成电位传感器的发展现状27-33
• 1.4 本论文主要工作的结构体系33-34
• 第二章 氯气传感器的构建及老化处理对其特性的影响34-52
• 2.1 引言34
• 2.2 尖晶石型金属氧化物敏感电极材料的制备与表征34-37
• 2.2.1 尖晶石型复合金属氧化物 XCr_2O_4的制备35
• 2.2.2 敏感电极材料的表征35-37
• 2.3 管式混成电位型 Cl_2传感器的制作37-39
• 2.4 传感器敏感特性的评价与分析39-48
• 2.4.1 测试与评价方法39-41
• 2.4.2 传感器的特性评价41-48
• 2.5 传感器敏感机理的讨论48-50
• 2.6 本章小结50-52
• 第三章 丙酮传感器及高性能三相反应界面的构筑52-66
• 3.1 引言52-53
• 3.2 尖晶石型金属氧化物敏感电极材料的制备与表征53-55
• 3.2.1 复合金属氧化物电极材料的制备53
• 3.2.2 敏感电极材料的表征53-55
• 3.3 混成电位型丙酮传感器的制作55
• 3.4 传感器的特性与分析55-62
• 3.4.1 测试仪器与器件评价方法55
• 3.4.2 传感器的性能评价55-62
• 3.5 传感器敏感机理的讨论62-63
• 3.6 本章小结63-66
• 第四章 混成电位型高灵敏 H_2S 传感器的研究66-82
• 4.1 引言66-67
• 4.2 尖晶石型三元金属氧化物敏感电极材料的制备与表征67-70
• 4.2.1 尖晶石型复合金属氧化物 CoCr_xMn_(2-x)O_4的制备67-68
• 4.2.2 敏感电极材料的表征68-70
• 4.3 混成电位型 H_2S 传感器的制作70
• 4.4 传感器的评价与分析70-78
• 4.4.1 评价装置与方法70-71
• 4.4.2 传感器的性能评价71-78
• 4.5 传感器敏感机理78-79
• 4.6 本章小结79-82
• 第五章 具有钝化参考电极的埋藏式结构 H_2传感器的研究82-96
• 5.1 引言82-83
• 5.2 尖晶石型三元金属氧化物钝化参考电极材料的制备与表征83-85
• 5.2.1 复合金属氧化物 CoCrMnO_4的制备83
• 5.2.2 电极材料的表征83-85
• 5.3 埋藏式混成电位型 H_2传感器的制作85-87
• 5.4 传感器性能的测试与分析87-90
• 5.4.1 测试仪器与器件评价方法87
• 5.4.2 传感器的性能评价87-90
• 5.5 传感器敏感机理的讨论90-95
• 5.6 本章小结95-96
• 第六章 结论与展望96-100
• 参考文献100-120
• 作者简介120
• 发表的学术论文120-121
• 发明专利121-122
• 致谢122

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前3条

1 赵本刚,张爽,吴玉军,何月华,陈丽华,全宝富;NASICON材料的制备及改性研究[J];电子元件与材料;2003年04期

2 易惠中;;气敏功能材料的开发和应用[J];功能材料;1991年05期

3 闫勇;有机废气中VOC的回收方法[J];化工环保;1997年06期

本文编号：1132706