AlN、ZnO基体声波传感器在生物环境中的应用研究

发布时间：2017-12-11 07:15

  本文关键词：AlN、ZnO基体声波传感器在生物环境中的应用研究

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【摘要】：压电型生物传感器是20世纪60年代开始发展起来的一种新型生物传感器。此类传感器利用声电转换效应,通过测量换能器输出的声波信号来反映被测物质的特性变化。压电型质量传感器主要有石英晶体微天平(QCM)、声表面波传感器(SAW)和薄膜体声波传感器(FBAR)。其中FBAR因其具有频率高、体积小、灵敏度高、能与半导体工艺集成等优点,已在生物、医学、食品安全、环境监测等领域中开展了大量研究,成为生物传感器的研究热点之一。本论文制备了两种不同种类压电薄膜的体声波传感器,通过控制压电膜生长方向使器件工作于纵波模式和厚度剪切模式,以适应气相、固相和液相不同条件下的应用。利用抗原-抗体、亲和素-生物素、Hg~(2+)离子核酸适配体,在FABR生物传感器表面自组装不同的生物识别敏感层,分别对肿瘤标记物——癌胚抗原(CEA)、粘蛋白(MUC1)和重金属Hg~(2+)离子进行了检测。讨论了温度对器件传感性能的影响,并通过对压电膜进行Mg金属掺杂来降低器件的频率温度系数(TCF系数)。论文主要成果如下:1.利用射频磁控溅射制备了c轴择优取向和c轴倾斜的AlN压电膜,高质量c轴择优取的ZnO压电膜,对器件布拉格声学反射层和上电极图案化工艺进行了研究,制备了适用于气相、固相和液相环境下工作的薄膜体声波传感器。2.以c轴择优取向AlN压电膜为FBAR基础,利用癌胚抗原(CEA)核酸适配体作为生物识别敏感层,对不同浓度CEA进行了检测。制备的AlN基FBAR传感器谐振频率为1997.05 MHz,插入损耗为-21.22 dB,灵敏度为2284 Hz cm2/ng,平均机电耦合Kt2和品质因数Q分别为6.1%和520。用浓度为10μm/1的CEA核酸适配体修饰金电极,利用修饰后的FBAR生物传感器对不同浓度的CEA生物分子进行了监测。最后对FBAR生物传感器的选择性进行了研究。3.以c轴倾斜AlN压电薄膜为基础,制备了剪切模式FBAR。利用软光刻工艺制备了聚二甲基硅氧烷(PDMS)微流管道,实现在液体环境下利用FBAR-PDMS集成生物芯片对CEA进行测试。剪切模式声学波基频位于1227.16 MHz,插入损耗为-17.07 dB。在空气和液体中品质因数Q值分别为193和174,对应的平均机电耦合系数分别为3.75%和3.19%。利用FBAR-PDMS集成生物芯片对0.2至10μm/l范围内的CEA抗体浓度变化进行了检测,器件灵敏度为2045.89 Hz cm2/ng。随着抗体浓度的增加,CEA抗原与抗体结合率先增加,达到最大值47.04%之后开始下降。4.制备了多孔金电极敏感加强型AlN基FBAR传感器,器件谐振频率为1214.58 MHz,利用Hg~(2+)核酸适配体修饰金电极,形成Hg~(2+)生物敏感层。通过T-Hg~(2+)-T双碱基对结构可以特异性俘获目标物Hg~(2+)离子,对50-1000nM范围内Hg~(2+)在器件上的负载量随时间的变化进行了检测。实验发现,在100-1000nM浓度范围内,器件频率漂移量和Hg~(2+)浓度之间几乎呈线性关系,检测灵敏度约为677.07 Hz/nM,器件灵敏度高,选择性好。5.利用ZnO基FBAR生物传感器对MUC1进行了检测。制备的ZnO基FBAR传感器谐振频率为1503.3 MHz,平均机电耦合Kt2和品质因数Q分别为2.39%和224。利用亲和素修饰金电极形成生物敏感层,通过亲和素-生物素免疫反应间接法检测MUC1生物分子。实验对20-500 nM浓度范围内MUCl进行检测后发现,在50-400 nM范围内器件频率漂移量和MUC1浓度之间几乎呈线性关系,器件灵敏度约为4642.6 Hz/nM。最后,对传感器敏感层的特异性识别进行了研究。6.制备了 Mg掺杂ZnO压电膜,并用SEM、EDS、XRD、XPS等对其进行表征。利用Mg掺杂ZnO压电膜制备了 FBAR器件,适当低浓度Mg掺杂有利于提高器件机电耦合系数。当掺杂Mg元素质量分数为2.23%时,器件在20-100 ℃内的温度频率系数TCF 为-16.8 ppm/℃,比之前纯 ZnO 基 FBAR 的 TCF 值-69.5 ppm/℃下降了很多。
【学位授予单位】：湖北大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TP212.3

【参考文献】

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本文编号：1277548