二氧化钒钠米带的关联电子态调控及其外场响应性研究

发布时间：2017-12-19 05:12

  本文关键词：二氧化钒钠米带的关联电子态调控及其外场响应性研究

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【摘要】：在强关联电子材料体系,电荷、自旋、晶格和轨道自由度之间存在着强烈的相互耦合和竞争,表现出丰富的相图和许多新奇的物理现象,如高温超导、电荷密度波、庞磁阻效应和金属-绝缘体转变等,既具有很深的基础研究价值,又具有很大的应用潜力,一直是凝聚态物理领域关注的热点。强关联电子体系的调控不仅对理解这些复杂物理现象的微观起源具有重要意义,而且有助于实现对复杂多体系统的物理新规律和新物相的探索。VO2是强关联电子体系里最为经典的二元氧化物材料,由于其内部电荷、轨道和晶格间强的相互作用,它在室温附近(340K)有一个剧烈的金属-绝缘体相变并伴随着晶体结构的转变,引起了人们广泛的研究兴趣。对其金属-绝缘体相变机制的理解和功能性应用的实现一直是科学家们追求的目标。对V02的关联电子态的调控,不仅有助于V02的金属-绝缘体相变机制的探索,也为其新型量子行为和新物相的产生提供了新的途径。同时,也可以帮助理解强关联体系中各种相互作用的物理本质,为新型功能材料的设计指引方向。本论文工作通过分析电荷、轨道、晶格和自旋几个自由度的相互作用对V02本征物理性质的影响为切入点,选择结构明确的单晶V02纳米带为具体研究对象,设计和发展了包括氢化效应、配位作用和异质界面构筑等有效的关联电子态调控手段,实现对V02纳米带的自旋结构和电子结构的有效调控并建立了关联电子态、金属绝缘体相变和外场响应性之间的物理模型。获得了VO2纳米带电子态的可控调制和对磁、光的机敏响应,为从本源上理解强关联体系微观相互作用与新奇物理性质之间的关系提供了理想的模型。本论文的研究内容包括以下几个方面：1、在本章中,我们通过氢气处理的策略调节VO2纳米带的一维V-V原子链的自旋结构,实现了V02(M1)纳米带的室温负磁阻效应。氢气处理后VO2(M1)纳米带成功的引入V3+(3d2)离子进入zigzag型V-V原子链,诱导铁磁耦合的V3+-V4+二聚体形成超顺磁的一维链结构,实现了室温低磁场下大的负磁阻现象,在0.5 T的磁场下磁阻值高达-23.9%。对比分析表明,负磁阻效应可归因于在铁磁V-V二聚体间的电子自旋极化跃迁行为。此外,还观察到在金属绝缘体相变的区间发生正负磁阻转变的现象,表明在一维电输运的体系里结构、自旋和电荷间强耦合产生了一种新型的磁输运模式。我们期望一维原子链结构为研究低维过渡金属氧化物系统中的磁阻效应背后的物理本源提供有效的材料平台。2、在本章,我们提出了界面电荷转移效应诱导V02中V的3d轨道的一维电荷密度重构,在VO2纳米带里成功稳定了“单斜金属态”VO2亚稳相。实验中,我们设计有机分子／固体表面配位作用,利用L-抗坏血酸分子在VO2纳米带表面的螫合诱发V的3d轨道和L-抗坏血酸分子的前线轨道发生杂化,引起抗坏血酸分子的电子向V02纳米带转移。结合介电力显微镜(DFM)和扫描近场红外谱(SNIM),我们观察到室温稳定的具有高电子密度的单斜VO：亚稳相,具有类似金属态的红外散射。外电子的注入增加了3d轨道的电荷密度,使得dxz亚壳层轨道的电子填充增加,引起八面体链方向V的t2g轨道的一维电荷密度重构,表现出类似金属的电子态：但是增加的电荷密度并不足以抑制Peierls扭曲,仍然发生向单斜结构的转变。所以,外电荷的注入引起的一维电荷密度重构诱导了这种新的单斜金属态的V02亚稳相。这种新的亚稳相表明了VO：的相变过程中的电荷密度、轨道选择占据和Peierls不稳定性相互竞争的状态,使我们对VO2金属-绝缘体相变机理有了更深的理解。同时,我们的结果有助于揭示强关联材料里电荷、轨道和晶格间的相互作用与其新奇物理现象间的关联。我们希望表面电荷转移策略将会是一个理想的手段来控制低维强关联电子材料体系的电子态和研究其背后的复杂的物理机制,对于诱导发现新物质和设计新型电子器件有具有重要的意义。3、本章中,我们利用单斜相VO2的窄带隙特征(0.58 eV),并结合界面异质结的设计,构筑了基于过渡金属氧化物材料体系的高灵敏光导型红外探测器。通过将单畴VO2纳米带进行表面原位氧化得到一层V205壳层,获得了VO2/V2O5核-壳纳米带异质结构。通过计算发现这种异质结构的界面处可以形成Type Ⅱ型异质结,可以有效的促进光生激子的分离。在波长为990 nm,功率密度为0.2 mWcm-2的近红外光照射下,测得它的光响应度(Rλ)高达2873.7 A/W,探测率(D*)则可以达到9.23×1012Jones。该异质结构的红外光响应性能在传统的不含重金属的材料里性能最优值,甚至与目前含有重金属的高性能材料具有可比性。这种通过表面异质结构促进光生电子-空穴有效分离对于新型光探测器的设计和性能优化具有很好的借鉴意义。
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TN215;O614.511

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