银族硫属胶体量子点的制备及光电器件研究

发布时间：2017-12-25 12:14

本文关键词：银族硫属胶体量子点的制备及光电器件研究　出处：《吉林大学》2017年博士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：胶体量子点的发光和吸收等性质与其尺寸和组份存在着强烈的依赖关系,可通过简单改变合成中的反应条件,来获得具有连续发光光谱的胶体量子点材料。同时,胶体量子点还具有发光效率高,可溶液加工,成本低廉等优点,也使其在众多材料中脱颖而出。胶体量子点在照明、光伏、生物医学等领域都有着出色的表现。以此为契机,主要受“国家杰出青年科学基金项目,半导体纳米材料制备和量子点光电器件,项目编号:61225018”等项目资助,本文对胶体量子点的制备方法及光电器件应用进行研究。从目前来看,这些应用还严重依赖于含Cd、Pb等重金属的量子点材料。同时,含重金属元素的量子点材料在实际应用中受到很多限制,各国相继出台法案严控其进出口。更重要的是,它们的使用会给人类的生存环境造成难以估计的破坏。为解决此问题,研究者采取许多低毒材料来替代或减少含重金属材料的使用,但这类环保型材料的各方面应用指标仍需进一步提高。基于以上考虑,本文以Ag_2Se等低毒性胶体量子点为研究主线,对其物理性质进行研究,并通过组份掺杂,核壳包覆等多种方法,对其发光、吸收等性质进行无毒调控。在进一步的应用研究中,获得了性能较好的光电器件,具体工作如下:(1)Ag_2Se胶体量子点温度依赖的光致发光(photoluminescence,PL)光谱研究。随温度变化的光致发光光谱可以反映量子点内部的许多耦合跃迁过程。对三种尺寸的Ag_2Se量子点光致发光光谱随温度变化的情况进行了测试,探究了Ag_2Se量子点中与平均声子能量有关的辐射及非辐射过程。并利用经验公式对Ag_2Se量子点的峰位、半峰宽、峰强度进行拟合,得到了黄李斯因子(Huang-Ryhs Factor)、温度系数、平均声子能量等重要物理量。不仅如此,由于Ag_2Se量子点的平均声子能量较高,当温度低于197 K时,激子声子作用弱,光谱变化不显著,但当温度高于197 K时,光谱变化显著,这些发现对于Ag_2Se量子点的发光器件应用具有重要指引作用。(2)Ag_2S_xSe_(1-x)胶体量子点的合成及其光电化学性质研究。本文采用热注入法合成了Ag_2S_x Se_(1-x)三元合金胶体量子点,该方法拓宽了Ag_2S量子点的吸收光谱,并减少了载流子在Ti O_2/Ag_2S_x Se_(1-x)和Ag_2S_x Se_(1-x)/电解质界面处的复合,从而平衡了光生激子在界面处的传输。光电化学池测试结果显示,随着S组份的增加,光电转化效率表现出先增加后降低的规律,通过此规律找到了最优的材料组份比例。同时,Ag_2S_x Se_(1-x)三元合金量子点展示出优于二元合金量子点的转化效率,也证明该方法有助于提高材料的光伏性能。(3)AgInSe_2/ZnS胶体量子点近红外发光二极管(light emitting diode,LED)的制作。本文将Ag In Se_2/Zn S量子点作为光转换材料与紫外胶水混合,涂覆于Ga N激发光源表面,制作了新型的单波长发光二极管。核壳包覆的方法钝化了量子点的表面缺陷态,减少了量子点表面的非辐射复合,提高了其荧光量子产额(quantum yield,QY)以及与紫外胶水混合后的发光稳定性。该近红外量子点发光二极管展现出较好的器件稳定性,其外量子效率(External quantum efficiency,EQE)为1.65%,极具实际应用价值。(4)AgIn_5S_8/ZnS(AIS/ZS)胶体量子点电致发光二极管(Electroluminescence light emitting diode,EL-LED)的研究。胶体量子点的表面配体对其光学性质以及器件的电学性质至关重要,本文利用1,2-乙二硫醇(1,2-ethanedithiol,EDT)的乙腈溶液处理AIS/ZS量子点薄膜来钝化量子点表面,大幅度的提高了量子点薄膜的迁移率和平整性。利用该方法制备的量子点EL-LED的开启电压为2.5 V,发光亮度为310 cd/m~2、EQE为1.52%,该EQE结果为目前报道的AIS/ZS量子点EL-LED中的最高效率。
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TN312.8;O471.1

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