基于氧化物衬底的CdTe单晶薄膜的分子束外延制备及外延机制

发布时间：2018-11-13 08:22

【摘要】：CdTe是一种重要的I-VI族半导体材料,在太阳能薄膜电池,红外探测和高能核辐射探测等领域都有着非常广泛的应用。最近,美国First Solar将CdTe薄膜太阳能电池的转化效率提升到了21.5%,但其远低于理论值32%。这主要是因为开路电压和填充因子偏低,而其本源在于CdTe中Te空位(VTe)、Cd空位(VCd)、晶粒晶界等非辐射复合中心引起的少子寿命较短。早期的理论和实验研究表明碲空位为深能级缺陷,故而在“富Te"CdTe材料具有较长的少子寿命。然而,近期研究发现“富Cd”有助于改善CdTe晶体质量,且“富Cd”的少子寿命远长于“富Te”的样品,其主要原因是通过Cd环境处理可以抑制镉空位相关的缺陷态。由此可见,“富Cd”还是“富Te”能够提高CdTe的少子寿命,进而提高光电转换效率仍争论不休。因此,在CdTe体系中,掌握高质量CdTe单晶薄膜的外延工艺,实现“富Cd”和“富Te”等不同缺陷态的精确调控,对于探究缺陷态的起源机制,给出缺陷相关的非辐射复合中心与少子寿命之间的内在关联性是提升CdTe薄膜太阳能电池转换效率的核心机理问题。CdTe材料存在易碎、自补偿效应、反位缺陷和空位缺陷等固有缺陷,因此大尺寸单晶制备非常困难,限制了大规模的商业应用。过去一段时间,人们曾尝试在Si、Ge及GaAs等衬底上外延制备大面积的CdTe薄膜,并取得巨大突破,实现了器件化应用。近年来,伴随器件微小型化和多功能化发展的需求,半导体/氧化物和氧化物/半导体异质结外延已成为材料生长的热点。在以钛酸锶(SrTiO3, STO)衬底为代表的钙钛矿氧化物上外延制备半导体,有助于实现巨磁阻效应、高温超导和多铁性等新奇物理性质与半导体特性相兼容。迄今为止,人们已在半导体衬底(如Si, GaAs)成功外延钙钛矿氧化物,如STO,镧锶锰氧(LaxSr1-xMnO3)和钛酸钡(BaTiO3)等,以及在钙钛矿氧化物STO上外延Ⅳ族,Ⅲ-Ⅴ族和Ⅱ-Ⅵ族半导体,如STO衬底上成功外延了高质量的Ge,InP,GaAs,MnAs 和 ZnSe等,但半导体/氧化物和氧化物/半导体异质结外延的机理仍不清楚。基于以上考虑,我们利用分子束外延技术在Cd0.96Zn0.04Te (CZT)衬底上调控制备“富Cd”和“富Te”等具有不同缺陷态的CdTe薄膜,并总结CdTe外延的生长规律：在此基础上,摸索在不同晶向STO衬底上异质外延生长CdTe薄膜的外延工艺,探索其外延生长规律并给出CdTe/STO异质外延的可能机理。其中,取得的主要研究结果如下：第一,运用分子束外延技术在CdZnTe衬底上实现了不同化学计量比CdTe外延薄膜的可控制备,通过精确调控富Cd和富Te环境可以获得不同缺陷态的外延薄膜。第二,利用低温光致发光谱研究了不同化学计量比薄膜中的缺陷态及其起源机理。验证了Te空位是浅施主能级的理论预言,瞬态光致发光光谱的研究表明“富Cd”环境下获得的CdTe薄膜的少子寿命最长,影响少子寿命的深能级缺陷是碲反位和碲间隙。第三,运用分子束外延技术实现了在STO(111)和STO(001)衬底上制备高质量CdTe单晶薄膜。发现在STO(111)衬底上,CdTe薄膜的生长是遵循传统的高失配情况下以应力层弛豫模式来进行的；而在STO(001)衬底上,CdTe薄膜则是以“顺从外延”的方式生长。第四,低温透射光谱和光致发光谱对不同晶向STO衬底上制备的CdTe薄膜的光学性质进行了研究,验证在不同晶向STO衬底上的CdTe薄膜的生长模式是不同的。
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【学位授予单位】：华东师范大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TN304.055

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