表面等离子体增强氧化锌回音壁模微腔受激辐射的研究

发布时间：2019-11-27 00:30

【摘要】：氧化锌(ZnO)纳米材料作为第三代宽禁带半导体,具有宽禁带宽度和高的激子束缚能,分别为3.37eV和60 meV,是纳米科技前沿的研究内容,这一重要特性使其成为短波光电材料与器件的重要后备材料,也在低阈值、高品质因子的紫外激光器实现上体现出显著的优势。过去的十多年中,人们对这种半导体的紫外光电特性,尤其是激光特性给予了极大的关注。Science, Phys. Rev. Lett., Adv. Mater., Nano Lett.等顶尖刊物均对此作了大量报道。ZnO紫外激光的产生可归于三类振荡方式：一是基于颗粒界面散射,随机形成正反馈而得到的随机激光；二是基于微米棒等结构的端面反射形成F-P激光；三是基于微腔内壁全反射形成的回音壁模(WGM)激光。ZnO微纳米棒、管、碟等单晶结构单元具有很好的光学品质和较高的折射率,这保证了内壁全反射光学增益回路的有效形成,从而大大降低了光学散射与透射带来的损耗,能作为良好的回音壁模腔体。因此,WGM激光在微腔量子电动力学、光纤通讯、传感等领域有着重要的应用前景。已有很多相关报道显示ZnO WGM激光具有优良品质,并研究了其相应的物理过程和应用。如何提高激光的强度、减小微腔的光学损耗、降低激射阈值及品质因子,是一个很有意义的研究课题。在上世纪80年代,局域表面等离子体共振(LSPR)首次应用于传感技术,自此表面等离激元获得了迅猛发展。经过二十年的发展,其研究内容已经涵盖光波导、表面增强拉曼光谱、等离激元-激子耦合、纳米开关、LSPR传感器、表面等离激元激光器、光热医疗、突破衍射极限的超分辨成像、光学逻辑运算和指数负折射率材料等等。近年来,随着微纳加工技术、纳米材料的制备技术、纳米近场表征技术和有效的电磁场模拟工具的发展,与表面等离子体激元相关的局域光学效应受到广泛重视、获得了快速发展、成为光学和器件研究的兴趣热点。2009年,M. A. Noginov和R. F. Oulton等人各自在Nature上发表了关于Au纳米颗粒和金属膜体系中的金属表面等离激元受激辐射放大现象,这引起了学者们的广泛关注,掀开了表面等离子体共振增强半导体材料受激辐射的研究热潮。目前,研究表明金属表面等离子体能显著增强半导体材料的光学性能,金属表面等离子体在增强ZnO微纳米材料的光致发光发面取得了巨大的进展。已有不少研究表明,将ZnO薄膜、纳米结构等与金属纳米粒子或适当的金属薄膜相结合,通过表面等离激元共振(SPR)效应,可大大增强ZnO本征的紫外发光。而利用表面等离子体共振效应增强ZnO受激辐射的相关研究工作相对较少,有待开展,是十分有意义的研究内容。本论文旨在将ZnO微纳米结构作为回音壁模微腔,利用不同金属纳米粒子的表面等离子体共振效应的优异特性实现ZnO受激辐射的增强,提高ZnO微纳米结构WGM多模激光和单模性能,探讨了A u、Ag、Pt三种金属纳米颗粒的LSPR效应对2nO WGM微腔的不同的增强机理,为设计和实现高性能、高输出功率的紫外激光器奠定基础和提供技术支撑,为了解其中的物理机理提供深刻的科学认识和实验依据。主要研究了以下四方面的内容：一、我们构建了ZnO微纳米管与金纳米颗粒的复合微腔,借助金纳米颗粒的LSPR效应同时实现了回音璧模激光的增强和ZnO缺陷发光的抑制,从而提高ZnO微纳米材料的紫外发光强度。我们通过一系列优化的溅射时间来调控金纳米颗粒尺寸和分布,从而使得金的消光峰与氧化锌缺陷峰达到最佳匹配程度,获得了10倍的最佳增强效果,同时缺陷光受到明显抑制。二、实验中我们利用气相传输法制备ZnO微米梳,根据微米梳中相邻两齿间距离渐变的特点,构建了天然的耦合回音壁微腔,通过调控相邻两齿之间的空气隙大小,系统研究了其激光光谱行为和两齿之间的耦合相互作用。基于游标效应实现了耦合微米齿的紫外激光从多模到单模的演化。我们的研究为激光模式调控和实现单模激光提供了一种行之有效的方法。三、我们在ZnO微米梳表面溅射不同时间的铂纳米颗粒,在最佳溅射时间为90S时,得到了17倍的紫外发射增强,进一步研究了ZnO微米梳中单根棒的WGM多模激光和耦合棒的单模激光,发现WGM多模激光和单模激光得到了7倍的增强,同时缺陷得到明显抑制。这有助于我们得到更高品质因子、更低阂值、更窄的半高宽和更高的边模抑制比的单模激光。四、我们用气相传输法制备了ZnO四方微米棒和六方微米棒,用水热合成法制备了Ag纳米颗粒,用旋涂法将Ag纳米颗粒附着在微米棒上,发现了紫外回音壁模激光得到明显增强,进一步制备成Ag/ZnO/GaN结构的LED器件,发现LED紫外发光得到了10倍的增强,并且研究了它的紫外发光增强的机理。
【图文】：

岩盐矿,自旋,劈裂,价带

１．２．２邋ＺｎＯ能带结构逡逑氧化锋是一种直接带隙半导体材料，其能带在六方布里渊区（Ｂｒｉｌｌｏ山ｎ）中拥有高度的逡逑对称性，能级劈裂情况如图１．２所示［２７１，这是由晶体场的劈裂和自旋－轨道z1合所导致的。逡逑按照群论可Ｗ得出在不考虑自旋－轨道z1合作用的情况下，导带具有ｎ的对称结构，晶逡逑体场使价带劈裂为。和。。然而考虑自旋z1合的情况下，由０原子的却态构成ＺｎＯ的逡逑价带，由Ｚｎ原子的４ｓ态构成导带，具有「１径）「７邋＝。的对称结构。在晶格周围还存在逡逑着一种不能忽略的微扰，这是因为在ＺｎＯ晶格周围存在着电场和原子内壳层电子的相逡逑互作用。因而该微扰导致在相应离子的附近只有晶格对称性，不具备球对称性，从而引逡逑起晶体场的劈裂。部分简并的价带会由于自旋－轨道错合而导致上升，因此六重简并的逡逑价带会劈裂而形成二重简并的Ｊ＝ｌ／２带和四重简并的Ｊ＝３／２带。由于ＺｎＯ其自旋－轨道帮逡逑合为负值，因而Ｊ＝ｌ／２带的能量高于Ｊ＝３／２带的能量。而同时考虑自旋轨道z1合和晶体逡逑场劈裂的影响

形貌,能级劈裂,自旋轨道,激子跃迁

人们通过多种方法成功地制备了多种形貌的ＺｎＯ微纳米结构，例如：微纳逡逑米棒ＰＷ１］、微纳米线［３＾４］、纳米带［３５，３６］、纳米管［３７，３８］、纳米碟［４４］、纳米多脚结构［４５，４６］、逡逑纳米弹灻［４７］、纳米钉［４８］等，如图１．３所示。这些常用的合成方法可归为两类，一种是气逡逑相法，另一种是液相合成法。我们接下来阐述一下这两种方法的机理：逡逑＾？W 灥逡逑ＷＭＭＭＭ逡逑图１．３各种氧化巧微纳米结构逡逑１．３．１气相法逡逑气相法主要运用化学反应（例如化学气相沉积法－ＣＶＤ）或者直接蒸发（例如物理气相逡逑沉积法－ＰＶＤ域者金属有机物气化（例如金属有机化学气相沉积法－Ｍ０ＣＶＤ域者等离子逡逑体放电（例如电弧等离子体放电法）或者激光分解（例如脉冲激光气相沉积法）等方法，目逡逑的是将原材料形成含巧原子的气体，源材料在高温区发生升华，蒸气随着载气被吹到低逡逑温端，，接着气相物质沉积在相应的温区，在基底上成核长大获得各类形貌的微纳米ＺｎＯ逡逑结构。这种方法具有简单、有效、获得产物纯度高、结晶性好、尺寸可控性好等优点。逡逑送些方法归结为两种生长机理，分别是ＶＬＳ（汽－液－固）和ＶＳ（气－固）机制。逡逑４逡逑
【学位授予单位】：东南大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TN304.21

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