ZnO薄膜光电性能调控技术研究

发布时间：2020-08-24 07:31

【摘要】：ZnO具有许多优秀的物理性能,它被视为制作新一代光电器件的潜在半导体材料。但是目前的研究远没达到实用程度,其中很重要的一个原因是原始生长的ZnO材料的光电性能较差。本文论述了使用表面等离子体共振、透明介电微球和激光辐照等方法调控ZnO材料的光电性能。首先,采用准分子激光沉积技术在多种衬底上(蓝宝石、SiC、ZnO单晶、Ti、石墨烯)制备了ZnO薄膜。XRD、拉曼光谱等检测显示Ti基ZnO薄膜的最佳生长温度为500℃。石墨烯基ZnO薄膜具有很好的荧光发光性质。第一性原理计算结果显示ZnO分子在石墨烯表面沉积时,Zn原子首先与石墨烯中的C原子结合,Zn原子的最外层电子转移到石墨烯表面,并形成较强的化学键。其次,研究了金纳米颗粒对Au/ZnO/sapphire和ZnO/Au/sapphire两种三明治结构的光学性能的调控。结果显示:两种结构的紫外发光都得到了增强,可见发光得到了抑制,并且荧光发光随着Au颗粒溅射时间的不同而改变。电磁场模拟结果显示局域表面等离子体共振能够增强ZnO内部325 nm入射光的电场强度,进一步造成导带中的电子和价带中的空穴复合速率的增加。因此,紫外峰得到了增强。而可见光变弱主要是由于ZnO缺陷中的电子流入Au的费米能级,造成了缺陷能级中电子数的减少。接着,采用在Zn O薄膜的表面单层密铺透明介电微球颗粒的方法,使ZnO薄膜的紫外发光最大增强13倍,而且该方法对ZnO衬底具有非选择性。使用基于时域有限差分法的电磁场软件模拟了透明微球增强ZnO荧光发光的机理,结果显示:在薄膜表面没有微球阵列的情形下,只有传导波能够在远场被探测到,而倏逝波由于全内反射作用而被限制在近场范围内;当薄膜表面铺有单层微球阵列时,由于微球的聚焦作用,传导波被重新定向沿着光轴方向,这就相当于增加了物镜的NA值从而提升了远场探测效率;同时由于微球的固体浸没透镜效应,一部分具有低波矢的倏逝波能够转换成传导波从而被远场探测;另一部分倏逝波会进入微球从而激发回音壁模式,考虑到光散射发生在微球的粗糙表面上,部分回音壁模会从微球中泄露出去。这几方面的效应共同增强了单层密铺微球ZnO薄膜的紫外荧光。最后,讨论了不同激光能量密度和不同气氛下激光辐照对ZnO薄膜电导率以及光致发光性能的影响,以及激光辐照对ZnO单晶和Ga:ZnO(GZO)单晶的影响。通过分析荧光和UV-VIS光谱,发现激光辐照后ZnO薄膜的禁带宽度变小。室温紫外荧光光谱是由FX和中性施主束缚激子(D0X)和中性施主束缚激子的一阶声子伴线(D0X-1LO)三部分组成。ZnO薄膜的可见光荧光可以归属于带一个正电氧空位VO+、锌空位VZn、氧填隙Oi和带两个正电氧空位VO++。采用高斯线形对不同气氛下激光辐照ZnO薄膜的光致发光谱进行了拟合,并对位于3.31、3.28、3.247和3.1 eV附近的发光峰进行了归属指认和机理分析。激光辐照后ZnO薄膜的载流子浓度上升了2个数量级,载流子迁移率上升了1个数量级,电阻率下降了3个数量级。采用257 mJ/cm2准分子激光辐照后,ZnO单晶的结晶质量变化不大,表面没有出现明显的裂纹,电阻率下降了2个数量级,载流子浓度上升了1个数量级,辐照后ZnO单晶的紫外发光得到了增强,可见光发光变弱。通过改变激光脉冲数可以有效地调控ZnO单晶的发光颜色。采用248 nm准分子激光辐照GZO单晶,光电性能基本没有变化。
【学位授予单位】：北京工业大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TN304.21

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本文编号：2802179