钙钛矿纳米晶的光学性能调控及其光电器件应用研究
发布时间：2021-04-16 08:37
全无机钙钛矿CsPbX3（X=Cl,Br,I）纳米晶（NCs）是可溶液加工的半导体材料。由于其光致发光效率（PLQY）高、PL半高宽（FWHM）窄以及特异的与量子限域效应相关的物理性质,被广泛地应用在发光二极管（LED）、太阳能电池、光电探测、微激光等领域。本论文主要围绕钙钛矿NCs的制备、性能调控、表面修饰、掺杂、包覆以及其在电致发光LED以及白光LED上的应用进行研究,主要开展以下工作:（1）研究了全光谱的CsPbX3 NCs,并将其应用于单色固态LED器件。研究发现,卤素和反应温度对CsPbX3 NCs形貌及其光学性能的影响极大。通过反应条件的优化,得到结晶度高、分散性好、尺寸均匀和PLQY高的CsPbBr3 NCs。结合温度依赖PL光谱,得出CsPbBr3 NCs的激子结合能为38 meV以及光学声子能量为15.8 meV。通过调控卤素比例,实现CsPbX3 NCs在整个可见光区域的光谱覆盖。在发光器件研究方面,选取了不同波长的CsPbX...
【文章来源】：重庆大学重庆市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：211 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
（a）半导体体材料与NCs的能级结构示意图，（b）典型半导体NCs的禁带宽度调控范围[6]
重庆大学博士学位论文2图1.2体材料、NCs、分子、原子的态密度函数变化示意图[7]Fig.1.2Schematicdiagramchangesofstatedensityfunctionforbulkmaterials,NCs,moleculesandatoms[7]态密度函数可以用来表示NCs中分立的能级和量子化的能量（图1.2）。当尺寸减少到能量间隔大于KT（T为温度，K为玻尔兹曼常数）时，即尺寸小于玻尔半径时，量子限域效应可以被明显的观察到。当能量间隔大于KT时，空穴和电子的活动范围被束缚在NCs内部，表现出NCs的性质。对于一种体材料而言，其态密度的表达式为[7]：dNdE∝ddEE3/2=E1/2（1.1）是连续曲线，呈抛物线状。对于NCs而言，其态密度函数则是一系列孤立的线状δ函数[8]：dNdE∝ddE∑H(E-εi)εi=∑δ(E-εi)εi（1.2）其中，εi是分立的能级，H是单位阶跃（Heavisidestep）函数。这种离散的能级造成NCs与体材料有着不同的态密度，进而导致不同于体材料的力、热、光、电等性质，统称为NCs的量子效应。1.2.1量子限域效应
1绪论3图1.3不同粒径CH3NH3PbBr3NCs的（a）紫外灯照射下照片以及（b）PL光谱[9]Fig.1.3(a)EmissionpicturesunderUVlightand(b)PLspectraofCH3NH3PbBr3NCswithdifferentparticlesizes[9]在NCs中，电子和空穴相互作用为库仑力形式，其单电子-空穴对的哈密顿量是：H=-22me*e2-22mh*h2-e2ε|re-rh|+Ve(re)+Vh(rh)(1.3)在半导体体材料中，导致电子和空穴束缚在一起的库仑力很小，促使他们形成自由载流子。载流子的运动分为相位运动和质心运动两部分。但是在NCs内，电子和空穴不能简单地再以这两部分相对运动来区分。NCs量子限域效应的阈值是其激子玻尔半径，该半径定义为：rB=2εe2(1me+1mh)(1.4)其中，mh和me分别是空穴和电子的有效质量，ε为材料的介电常数。当NCs的尺寸R≤rB时，电子和空穴的波函数的交叠程度增加，使它们的相干性增强，导致激子系数增大，在宏观上表现出蓝移。以CH3NH3PbBr3钙钛矿NCs为例，其PL光谱可以从520nm蓝移到475nm，如图1.3所示[9]。使用Brus公式（有效质量近似模型）可以较为准确地描述带隙的变化[10]：△Eg=Er-Eg=2εe2(1me+1mh)-1.786e2εr-0.248ERy*(1.5)其中，Eg为带隙，r为NCs半径，ERy*（μe4/2π2h2）为有效里德伯量。对此公式可
【参考文献】：
期刊论文
[1]钙钛矿太阳电池吸光层材料研究进展[J]. 晒旭霞,李丹,刘双双,李浩,王鸣魁. 物理化学学报. 2016(09)
本文编号：3141101
【文章来源】：重庆大学重庆市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：211 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
（a）半导体体材料与NCs的能级结构示意图，（b）典型半导体NCs的禁带宽度调控范围[6]
重庆大学博士学位论文2图1.2体材料、NCs、分子、原子的态密度函数变化示意图[7]Fig.1.2Schematicdiagramchangesofstatedensityfunctionforbulkmaterials,NCs,moleculesandatoms[7]态密度函数可以用来表示NCs中分立的能级和量子化的能量（图1.2）。当尺寸减少到能量间隔大于KT（T为温度，K为玻尔兹曼常数）时，即尺寸小于玻尔半径时，量子限域效应可以被明显的观察到。当能量间隔大于KT时，空穴和电子的活动范围被束缚在NCs内部，表现出NCs的性质。对于一种体材料而言，其态密度的表达式为[7]：dNdE∝ddEE3/2=E1/2（1.1）是连续曲线，呈抛物线状。对于NCs而言，其态密度函数则是一系列孤立的线状δ函数[8]：dNdE∝ddE∑H(E-εi)εi=∑δ(E-εi)εi（1.2）其中，εi是分立的能级，H是单位阶跃（Heavisidestep）函数。这种离散的能级造成NCs与体材料有着不同的态密度，进而导致不同于体材料的力、热、光、电等性质，统称为NCs的量子效应。1.2.1量子限域效应
1绪论3图1.3不同粒径CH3NH3PbBr3NCs的（a）紫外灯照射下照片以及（b）PL光谱[9]Fig.1.3(a)EmissionpicturesunderUVlightand(b)PLspectraofCH3NH3PbBr3NCswithdifferentparticlesizes[9]在NCs中，电子和空穴相互作用为库仑力形式，其单电子-空穴对的哈密顿量是：H=-22me*e2-22mh*h2-e2ε|re-rh|+Ve(re)+Vh(rh)(1.3)在半导体体材料中，导致电子和空穴束缚在一起的库仑力很小，促使他们形成自由载流子。载流子的运动分为相位运动和质心运动两部分。但是在NCs内，电子和空穴不能简单地再以这两部分相对运动来区分。NCs量子限域效应的阈值是其激子玻尔半径，该半径定义为：rB=2εe2(1me+1mh)(1.4)其中，mh和me分别是空穴和电子的有效质量，ε为材料的介电常数。当NCs的尺寸R≤rB时，电子和空穴的波函数的交叠程度增加，使它们的相干性增强，导致激子系数增大，在宏观上表现出蓝移。以CH3NH3PbBr3钙钛矿NCs为例，其PL光谱可以从520nm蓝移到475nm，如图1.3所示[9]。使用Brus公式（有效质量近似模型）可以较为准确地描述带隙的变化[10]：△Eg=Er-Eg=2εe2(1me+1mh)-1.786e2εr-0.248ERy*(1.5)其中，Eg为带隙，r为NCs半径，ERy*（μe4/2π2h2）为有效里德伯量。对此公式可
【参考文献】：
期刊论文
[1]钙钛矿太阳电池吸光层材料研究进展[J]. 晒旭霞,李丹,刘双双,李浩,王鸣魁. 物理化学学报. 2016(09)
本文编号：3141101
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