高性能钙钛矿光电器件制备与电荷损失机制研究
发布时间：2021-08-20 08:52
有机无机杂化钙钛矿材料因其本身优异的光电性质分别在发光、激光、光电探测和光伏等领域展现了出色的发展价值。钙钛矿器件性能的好坏主要取决于钙钛矿活性层的质量,因而改善钙钛矿材料结晶质量和探索新型高性能钙钛矿材料成为影响钙钛矿器件发展的关键问题。在优化器件工艺的过程中,器件内部的电荷动力学过程以及电荷损失机制等机理问题也因为能够指导器件的优化方向而逐渐成为研究者们关注的重点。本论文的工作围绕提高钙钛矿材料结晶质量、发展新型钙钛矿材料以及探索器件内部工作机理展开,取得了以下成果:（1）发展了一种具有普适性的制备高质量钙钛矿材料的方法:通过引入表面富氧的绝缘氧化物基底（例如:水解Al2O3和SiO2等）并利用界面铅-氧原子相互作用来改善钙钛矿材料的结晶质量。该方法同时适用于不同组分的钙钛矿多晶和单晶体系。利用此方法可以获得超过5 μm的超长载流子扩散长度以及更低的缺陷态密度和非辐射复合过程的多晶钙钛矿薄膜。这种钙钛矿薄膜展现出更好的激光和光电探测性能,为其在发光、激光和光电探测领域提供了广阔的应用前景。（2）我们在SCN阴离子层状钙钛矿材料（例如:Cs2Pb（SCN）2I2）中发现了一个有趣的自...
【文章来源】：中国科学院大学(中国科学院物理研究所)北京市
【文章页数】：154 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１?ＮＲＥＬ总结不同种类太阳能电池的历史最佳认证效率汇总图
?第１章绪论???１．２钙钛矿器件概述??１．２．１有机无机杂化钙钛矿材料的结构简介??１．２．１．］三维有机无机杂化钙钛矿材料简介??＿＿??細義??ａ??图１．２三维有机无机杂化钙钛矿晶体结构示意图。Ｗ??Ｆｉｇｕｒｅ?１．２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｔｈｒｅｅ－ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌ?ｏｒｇａｎｉｃ－ｉｎｏｒｇａｎｉｃ?ｈｙｂｒｉｄ?ｐｅｒｏｖｓｋｉｔｅ??ｃｒｙｓｔａｌ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ？丨６１??钙钛矿作为一种经典的材料体系，有着悠久的历史。１８３９年，德国矿物学??家Ｇｕｓｔａｖ?Ｒｏｓｅ最早发现了?ＣａＴｉ〇３轉钛矿材料，随后由俄罗斯地质学家Ｌｅｖ?Ａ．??Ｐｅｒｏｖｓｋｉ命名。在钙钛矿太卩丨丨能电池兴起之前，“钙钛矿”这一词汇一般指具有??ＣａＴｉ０３类型品体结构的材料，其在超导、铁电、磁性等领域有重要的应用。??现在，钙钛矿这个词汇热度主要则是由有机无机杂化钙钛矿材料带来的。三维有??机无机杂化钙钛矿材料的通式可表示为ＡＢＸ３，如图１．２（ａ）所示，１个Ｂ原子与６??个Ｘ原子配位，由于轨道杂化形成极性共价键形成［ＢＸ６］八面体结构，相邻八面??体间共用顶点，而Ａ原子填充在８个八面体围成的间隙位置，通过较弱的范德??瓦尔斯相互作用维持结构稳定。［６］理想三维钙钛矿材料是立方晶系结构，ａｂ平面??内的晶胞如１．２（ｂ）所示，其中ａ＝ｂ＝ｃ。实际情况，钙钛矿材料不可避免地存在畸??变，如图１．２（ｃ）所示，由于对称性降低，材料需要扩大晶胞来维持其周期性。一??般钙钛矿材料的晶体结构与温度存在很高的依赖关系，温度降低，钙钛矿材料会??经历从立方到四方再到正交的晶体结构变
０（?Ｉ?Ｉ?????０?０７．）?１８８?＾ｕｌ／ｃｍ２??０?０６?６４?ＭＪ／ｃｍ２?－?１０?４?，??０?０５?－?＼?：?３２＾ＯＴ；?－?Ｉ??ｇ?０?０４?＇?〈?６ＭＪ／ｃｍ２?」！??〇．〇〇ｉ?［？?，?，?■?，＾ｓＪ??〇?５００?１０００?１５００?２０００?１０，５?ｉ〇，６?ｉ〇＇７?ｉ〇，ｅ?ｔ〇＇９?ｉ〇Ｍ??Ｄｅｌａｙ?丨ｐｓ］?Ｃｈａｒｇｅ?Ｃａｒｒｉｅｒ?Ｃｏｎｃｅｍｒａｔｉｏｎ?丨ｃｍ?ｊ??图１．３三维钙钛矿材料基础性质介绍。??（ａ）?ＭＡＰｂＩ３的电子能带结构；丨９ｌ（ｂ）?ＭＡＰｂＩ３薄膜的吸收光谱；丨９丨⑷在６到１８８?ｎＪ?ｃｍ－２之间??的激发强度和５５０?ｎｍ激发波长下ＭＡＰｂｌ＾ＣＬ薄膜的太赫兹光诱导吸收瞬态谱；ｌｉ＜＞ｌ（ｄ）载流??子扩散长度与载流子密度的函数，由衰减速率常数计算得出。＿??Ｆｉｇｕｒｅ?１．３?Ｉｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎ?ｏｆ?ｂａｓｉｃ?ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ?ｆｏｒ?ｔｈｒｅｅ－ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌ?ｐｅｒｏｖｓｋｉｔｅ?ｍａｔｅｒｉａｌｓ．??（ａ）?Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃ?ｂａｎｄ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｏｆ?ＭＡＰｂｌ３．１９１?（ｂ）?Ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ?ｓｐｅｃｔｒｕｍ?ｏｆ?ＭＡＰｂｈ．１９１?（ｃ）?ＴＨｚ??ｐｈｏｔｏｉｎｄｕｃｅｄ?ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ?ｔｒａｎｓｉｅｎｔｓ?ｏｆ?ＭＡＰｂｌｕＣｌｘ?ｆｉｌｍ?ａｔ?ｅｘｃｉｔａｔｉｏｎ?ｆｌｕｅｎｃｅｓ?ｂｅｔｗｅｅｎ?６?ａｎｄ??１８８?ｃｍ?２?ａｎｄ?ｆｏｒ?ｅｘｃｉｔａｔｉｏｎ?ｗａｖｅｌｅｎｇｔｈ?５５０?ｎｍ．１１０１
【参考文献】：
期刊论文
[1]Highly efficient solution-processed CZTSSe solar cells based on a convenient sodium-incorporated post-treatment method[J]. Biwen Duan,Linbao Guo,Qing Yu,Jiangjian Shi,Huijue Wu,Yanhong Luo,Dongmei Li,Sixin Wu,Zhi Zheng,Qingbo Meng. Journal of Energy Chemistry. 2020(01)
[2]Stability improvement under high efficiency—next stage development of perovskite solar cells[J]. Danni Yu,Yue Hu,Jiangjian Shi,Haoying Tang,Wenhao Zhang,Qingbo Meng,Hongwei Han,Zhijun Ning,He Tian. Science China（Chemistry）. 2019(06)
本文编号：3353202
【文章来源】：中国科学院大学(中国科学院物理研究所)北京市
【文章页数】：154 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１?ＮＲＥＬ总结不同种类太阳能电池的历史最佳认证效率汇总图
?第１章绪论???１．２钙钛矿器件概述??１．２．１有机无机杂化钙钛矿材料的结构简介??１．２．１．］三维有机无机杂化钙钛矿材料简介??＿＿??細義??ａ??图１．２三维有机无机杂化钙钛矿晶体结构示意图。Ｗ??Ｆｉｇｕｒｅ?１．２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｔｈｒｅｅ－ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌ?ｏｒｇａｎｉｃ－ｉｎｏｒｇａｎｉｃ?ｈｙｂｒｉｄ?ｐｅｒｏｖｓｋｉｔｅ??ｃｒｙｓｔａｌ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ？丨６１??钙钛矿作为一种经典的材料体系，有着悠久的历史。１８３９年，德国矿物学??家Ｇｕｓｔａｖ?Ｒｏｓｅ最早发现了?ＣａＴｉ〇３轉钛矿材料，随后由俄罗斯地质学家Ｌｅｖ?Ａ．??Ｐｅｒｏｖｓｋｉ命名。在钙钛矿太卩丨丨能电池兴起之前，“钙钛矿”这一词汇一般指具有??ＣａＴｉ０３类型品体结构的材料，其在超导、铁电、磁性等领域有重要的应用。??现在，钙钛矿这个词汇热度主要则是由有机无机杂化钙钛矿材料带来的。三维有??机无机杂化钙钛矿材料的通式可表示为ＡＢＸ３，如图１．２（ａ）所示，１个Ｂ原子与６??个Ｘ原子配位，由于轨道杂化形成极性共价键形成［ＢＸ６］八面体结构，相邻八面??体间共用顶点，而Ａ原子填充在８个八面体围成的间隙位置，通过较弱的范德??瓦尔斯相互作用维持结构稳定。［６］理想三维钙钛矿材料是立方晶系结构，ａｂ平面??内的晶胞如１．２（ｂ）所示，其中ａ＝ｂ＝ｃ。实际情况，钙钛矿材料不可避免地存在畸??变，如图１．２（ｃ）所示，由于对称性降低，材料需要扩大晶胞来维持其周期性。一??般钙钛矿材料的晶体结构与温度存在很高的依赖关系，温度降低，钙钛矿材料会??经历从立方到四方再到正交的晶体结构变
０（?Ｉ?Ｉ?????０?０７．）?１８８?＾ｕｌ／ｃｍ２??０?０６?６４?ＭＪ／ｃｍ２?－?１０?４?，??０?０５?－?＼?：?３２＾ＯＴ；?－?Ｉ??ｇ?０?０４?＇?〈?６ＭＪ／ｃｍ２?」！??〇．〇〇ｉ?［？?，?，?■?，＾ｓＪ??〇?５００?１０００?１５００?２０００?１０，５?ｉ〇，６?ｉ〇＇７?ｉ〇，ｅ?ｔ〇＇９?ｉ〇Ｍ??Ｄｅｌａｙ?丨ｐｓ］?Ｃｈａｒｇｅ?Ｃａｒｒｉｅｒ?Ｃｏｎｃｅｍｒａｔｉｏｎ?丨ｃｍ?ｊ??图１．３三维钙钛矿材料基础性质介绍。??（ａ）?ＭＡＰｂＩ３的电子能带结构；丨９ｌ（ｂ）?ＭＡＰｂＩ３薄膜的吸收光谱；丨９丨⑷在６到１８８?ｎＪ?ｃｍ－２之间??的激发强度和５５０?ｎｍ激发波长下ＭＡＰｂｌ＾ＣＬ薄膜的太赫兹光诱导吸收瞬态谱；ｌｉ＜＞ｌ（ｄ）载流??子扩散长度与载流子密度的函数，由衰减速率常数计算得出。＿??Ｆｉｇｕｒｅ?１．３?Ｉｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎ?ｏｆ?ｂａｓｉｃ?ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ?ｆｏｒ?ｔｈｒｅｅ－ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌ?ｐｅｒｏｖｓｋｉｔｅ?ｍａｔｅｒｉａｌｓ．??（ａ）?Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃ?ｂａｎｄ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｏｆ?ＭＡＰｂｌ３．１９１?（ｂ）?Ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ?ｓｐｅｃｔｒｕｍ?ｏｆ?ＭＡＰｂｈ．１９１?（ｃ）?ＴＨｚ??ｐｈｏｔｏｉｎｄｕｃｅｄ?ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ?ｔｒａｎｓｉｅｎｔｓ?ｏｆ?ＭＡＰｂｌｕＣｌｘ?ｆｉｌｍ?ａｔ?ｅｘｃｉｔａｔｉｏｎ?ｆｌｕｅｎｃｅｓ?ｂｅｔｗｅｅｎ?６?ａｎｄ??１８８?ｃｍ?２?ａｎｄ?ｆｏｒ?ｅｘｃｉｔａｔｉｏｎ?ｗａｖｅｌｅｎｇｔｈ?５５０?ｎｍ．１１０１
【参考文献】：
期刊论文
[1]Highly efficient solution-processed CZTSSe solar cells based on a convenient sodium-incorporated post-treatment method[J]. Biwen Duan,Linbao Guo,Qing Yu,Jiangjian Shi,Huijue Wu,Yanhong Luo,Dongmei Li,Sixin Wu,Zhi Zheng,Qingbo Meng. Journal of Energy Chemistry. 2020(01)
[2]Stability improvement under high efficiency—next stage development of perovskite solar cells[J]. Danni Yu,Yue Hu,Jiangjian Shi,Haoying Tang,Wenhao Zhang,Qingbo Meng,Hongwei Han,Zhijun Ning,He Tian. Science China（Chemistry）. 2019(06)
本文编号：3353202
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