功能化金属有机骨架电化学传感器构建及应用
发布时间：2022-01-12 09:32
金属有机骨架（metal-organic frameworks,MOFs）是一类新型的多孔配位聚合物（PCPs）,通过金属离子中心和有机配体之间的自组装而合成。MOFs所具有的优异特性,例如比表面积大、孔隙率高、孔道结构可调、孔体积大和开放的金属位点等,使其在众多研究对象中备受关注。这些独特的结构优势为MOFs在生物和化学传感领域的应用提供了无限可能。然而,MOFs所存在的一些缺陷,例如导电性差、选择性差和修饰位点缺乏等,在一定程度上限制了MOFs在电化学传感中的应用。要满足MOFs的各种实际应用需求,就必须在改进这些不足的基础上加入新的功能特性。基于此,将MOFs与一系列功能材料结合去制备新型复合材料的想法被提出,这样就可以在保留两种组分优点的同时巧妙的避开它们存在的缺陷。迄今为止,已经有各种各样基于MOFs复合材料的电化学传感器被成功的构建并用于环境监测、食品安全和健康监测的各个领域。随着社会不断地发展,需要被分析检测的目标分析物也逐渐增多。因此,构建多种基于MOFs复合材料的电化学传感器并且扩大其应用范围势在必行。本论文中,我们以构建基于MOFs复合材料的新型电化学传感器为目的,...
【文章来源】：西北农林科技大学陕西省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：155 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
MOF合成方法，可能的反应温度和最终的反应产物综述
第一章金属有机骨架及其复合材料应用研究进展11沉积在MOFs中的MNPs。但是，大多数时候金属前驱体往往沉积于MOFs表面，最终导致在表面形成的MNPs聚集且数量多于MOFs孔内。为了解决这一问题，有研究者采用双溶剂法消除了MNP在MOFs表面的聚集（Aijazetal.2012;Yadavetal.2012;Zhuetal.2013）。如图1-2所示，将镍离子和金离子引入MIL-101的孔内，再还原金属离子形成AuNi双金属纳米粒子。由其TEM表征可以看出，纳米粒子均匀的分布在MIL-101的空腔内，平均粒径为1.8nm。图1-2（a）双溶剂法与液相浓度控制还原法相结合制备AuNi-MIL@101NPs的原理，可能的反应温度和最终的反应产物综述。(b)0.6M,(c)0.4M和(d)0.2MNaBH4还原得到AuNi-MIL@101NPs的TEM表征。Fig.1-2(a)SchematicrepresentationofimmobilizationoftheAuNinanoparticlesbytheMIL-101matrixusingthedoublesolventmethod(DSM)combinedwithaliquid-phaseconcentration-controlledreductionstrategy.TEMimagesofAuNi@MIL-101obtainedbyreductionusingNaBH4solutionsof(b)0.6,(c)0.4and(d)0.2M,respectively.气相渗透法是利用金属有机化学气相沉积法将稀有金属MNPs引入多孔MOFs中的一种有效方法，自2005年以来，研究者利用此方法合成了一系列的MNPs@MOFs复合材料（Hermesetal.2005;Mülleretal.2008;Eskenetal.2009;Eskenetal.2010）。
西北农林科技大学博士学位论文12如图1-3所示，研究者通过气相渗透法，将二茂镍引入真空的ZIF-8中，再用氢气进行还原，制备了Ni@ZIF-8复合材料。其中镍纳米粒子的平均直径约为2.7nm左右（Lietal.2012）。图1-3通过气相渗透法，将二茂镍引入ZIF-8中，用氢气还原制备Ni@ZIF-8复合材料的原理示意图。Fig.1-3SchematicillustrationofpreparationofNi@ZIF-8fromZIF-8viagasphaseloadingofnickelocenefollowedbyhydrogenreduction.图1-4通过将CPL-2和二甲基金乙酰丙酮进行固体研磨，之后用氢气还原制备Au/CPL-2纳米复合材料的原理示意图。Fig.1-4Au/CPL-2nanocompositeviasolidgrindingofCPL-2withMe2Au(acac)followedbyH2reduction.
【参考文献】：
期刊论文
[1]金属有机骨架在超级电容器方面的研究进展[J]. 亢敏霞,周帅,熊凌亨,宁峰,王海坤,杨统林,邱祖民. 材料工程. 2019(08)
[2]基于新型聚硫堇/金属有机骨架复合材料的电化学传感器用于检测对硝基苯酚[J]. 井翠洁,张玉冰. 青岛科技大学学报(自然科学版). 2019(03)
[3]Self-Powered Implantable Skin-Like Glucometer for Real-Time Detection of Blood Glucose Level In Vivo[J]. Wanglinhan Zhang,Linlin Zhang,Huiling Gao,Wenyan Yang,Shuai Wang,Lili Xing,Xinyu Xue. Nano-Micro Letters. 2018(02)
[4]金属有机骨架复合材料在样品预处理中的研究进展[J]. 孟志超,张璐,黄艳凤. 色谱. 2018(03)
[5]基于金属有机框架/卟啉/多壁碳纳米管构建的新型葡萄糖非酶传感器[J]. 胡一平,陕多亮,卢小泉. 高等学校化学学报. 2016(06)
博士论文
[1]镍基金属有机骨架电极材料的制备及其性能研究[D]. 焦杨.哈尔滨工业大学 2019
[2]基于石墨烯及金属有机骨架材料的抗生素光学生物传感方法研究[D]. 谭冰.大连理工大学 2019
本文编号：3584535
【文章来源】：西北农林科技大学陕西省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：155 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
MOF合成方法，可能的反应温度和最终的反应产物综述
第一章金属有机骨架及其复合材料应用研究进展11沉积在MOFs中的MNPs。但是，大多数时候金属前驱体往往沉积于MOFs表面，最终导致在表面形成的MNPs聚集且数量多于MOFs孔内。为了解决这一问题，有研究者采用双溶剂法消除了MNP在MOFs表面的聚集（Aijazetal.2012;Yadavetal.2012;Zhuetal.2013）。如图1-2所示，将镍离子和金离子引入MIL-101的孔内，再还原金属离子形成AuNi双金属纳米粒子。由其TEM表征可以看出，纳米粒子均匀的分布在MIL-101的空腔内，平均粒径为1.8nm。图1-2（a）双溶剂法与液相浓度控制还原法相结合制备AuNi-MIL@101NPs的原理，可能的反应温度和最终的反应产物综述。(b)0.6M,(c)0.4M和(d)0.2MNaBH4还原得到AuNi-MIL@101NPs的TEM表征。Fig.1-2(a)SchematicrepresentationofimmobilizationoftheAuNinanoparticlesbytheMIL-101matrixusingthedoublesolventmethod(DSM)combinedwithaliquid-phaseconcentration-controlledreductionstrategy.TEMimagesofAuNi@MIL-101obtainedbyreductionusingNaBH4solutionsof(b)0.6,(c)0.4and(d)0.2M,respectively.气相渗透法是利用金属有机化学气相沉积法将稀有金属MNPs引入多孔MOFs中的一种有效方法，自2005年以来，研究者利用此方法合成了一系列的MNPs@MOFs复合材料（Hermesetal.2005;Mülleretal.2008;Eskenetal.2009;Eskenetal.2010）。
西北农林科技大学博士学位论文12如图1-3所示，研究者通过气相渗透法，将二茂镍引入真空的ZIF-8中，再用氢气进行还原，制备了Ni@ZIF-8复合材料。其中镍纳米粒子的平均直径约为2.7nm左右（Lietal.2012）。图1-3通过气相渗透法，将二茂镍引入ZIF-8中，用氢气还原制备Ni@ZIF-8复合材料的原理示意图。Fig.1-3SchematicillustrationofpreparationofNi@ZIF-8fromZIF-8viagasphaseloadingofnickelocenefollowedbyhydrogenreduction.图1-4通过将CPL-2和二甲基金乙酰丙酮进行固体研磨，之后用氢气还原制备Au/CPL-2纳米复合材料的原理示意图。Fig.1-4Au/CPL-2nanocompositeviasolidgrindingofCPL-2withMe2Au(acac)followedbyH2reduction.
【参考文献】：
期刊论文
[1]金属有机骨架在超级电容器方面的研究进展[J]. 亢敏霞,周帅,熊凌亨,宁峰,王海坤,杨统林,邱祖民. 材料工程. 2019(08)
[2]基于新型聚硫堇/金属有机骨架复合材料的电化学传感器用于检测对硝基苯酚[J]. 井翠洁,张玉冰. 青岛科技大学学报(自然科学版). 2019(03)
[3]Self-Powered Implantable Skin-Like Glucometer for Real-Time Detection of Blood Glucose Level In Vivo[J]. Wanglinhan Zhang,Linlin Zhang,Huiling Gao,Wenyan Yang,Shuai Wang,Lili Xing,Xinyu Xue. Nano-Micro Letters. 2018(02)
[4]金属有机骨架复合材料在样品预处理中的研究进展[J]. 孟志超,张璐,黄艳凤. 色谱. 2018(03)
[5]基于金属有机框架/卟啉/多壁碳纳米管构建的新型葡萄糖非酶传感器[J]. 胡一平,陕多亮,卢小泉. 高等学校化学学报. 2016(06)
博士论文
[1]镍基金属有机骨架电极材料的制备及其性能研究[D]. 焦杨.哈尔滨工业大学 2019
[2]基于石墨烯及金属有机骨架材料的抗生素光学生物传感方法研究[D]. 谭冰.大连理工大学 2019
本文编号：3584535
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