N-X共掺ZnO薄膜p型导电的形成机制与稳定性研究

发布时间：2017-09-28 21:19

  本文关键词：N-X共掺ZnO薄膜p型导电的形成机制与稳定性研究

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【摘要】：氧化锌(Zn O)作为一种直接宽带隙半导体材料,室温下禁带宽度为3.37 eV,激子束缚能高达60 meV,有望在室温及更高温度下实现高效的激子发光,近年来在国内外引起了广泛的研究热潮。然而,ZnO作为新一代发光器件,仍面临诸多困难,如:ZnO天然n型导电机制尚不明确;p型导电机制存在争议;难以获得高质量稳定的p型ZnO薄膜等。其中,ZnO的p型导电机制与稳定性已成为ZnO研究中亟待解决的国际性难题。为此,本论文针对ZnO当前研究中热点和难点问题,采用射频磁控溅射制备了未掺杂、Mg、Cd掺杂n型ZnO薄膜;采用射频磁控溅射结合离子注入及退火技术分别制备了N掺杂富锌ZnO、Ag-N共掺及C-N共掺三类p型ZnO薄膜。结合现代检测技术以及第一性原理计算,先后在ZnO天然n型导电机制,N掺杂富锌ZnO薄膜、Ag-N共掺ZnO薄膜以及C-N共掺ZnO薄膜p型导电的形成机制及其稳定性等相关方面开展了一系列的研究工作,得到以下主要结论:①发现ZnO拉曼275 cm-1振动模式与锌间隙(Zni)缺陷密切相关。Mg掺杂和Cd掺杂可分别抑制或诱导Zni的产生,控制Mg或Cd的不同掺杂浓度可实现ZnO薄膜中Zni浓度的有效调控。Zni缺陷的浓度决定了ZnO背景电子浓度,Zni相关缺陷是ZnO呈现天然n型导电的主要来源。②成功制备了富锌ZnO:N薄膜,发现其p型稳定性优于常规条件下制备的非富锌ZnO:N薄膜。富锌ZnO:N薄膜存在一定浓度的Zni缺陷,易与NO形成Zni-2NO中性复合体结构,有效降低了受主离化能,利于获得稳定的p型导电ZnO:N薄膜。p-Zn O:N薄膜中存在(N2)O施主缺陷是导致其p型最终不稳定的主要原因之一。③采用Ag-N共掺杂法获得了ZnO薄膜的p型导电,空穴浓度为3.072×1016 cm-3,迁移率为2.2 cm2V-1s-1,电阻率为92.57Ωcm。AgZn-NO受主复合体的形成是Ag-N共掺ZnO薄膜的p型导电机制。尽管ZnO:(Ag,N)薄膜的p型导电能维持超过四个月,但其导电性能明显出现衰减现象,p型薄膜在常温下能自发形成(N2)O施主缺陷是导致p型不稳定的主要原因之一。此外,结合理论和实验揭示了氧空位是Ag-N共掺ZnO体系具有室温铁磁性的来源。④第一性原理研究发现在N离子注入ZnO时,未占据氧空位的N极易与晶格O结合形成(NO)O施主缺陷,在后期退火过程中复合体中N相比O更容易先发生扩散形成“自由”移动的间隙离子。移动的间隙N离子除了寻找未被占据的氧空位形成NO受主外,剩余的间隙N离子在退火结束失去能量后易与周围的晶格O结合再次形成(NO)O或者与晶格N结合形成(N2)O等施主复合体缺陷,不利于ZnO的p型导电及其稳定性。进一步的理论和实验研究表明适当向ZnO中引入一定浓度的C杂质,能有效地束缚离子注入时未占据氧空位的间隙N离子形成(CN)Zn受主复合体,避免了间隙N与晶格O结合形成(NO)O施主缺陷。采用C-N共掺法制备的ZnO薄膜的p型性能及其稳定性都明显得到提升。
【关键词】：p型ZnO 形成机制及稳定性 N离子注入 退火 第一性原理
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TN304.21
【目录】：

• 中文摘要3-5
• 英文摘要5-10
• 1 绪论10-24
• 1.1 引言10-11
• 1.2 ZnO的基本性质11-13
• 1.3 p型ZnO材料的研究进展13-22
• 1.3.1 ZnO材料p型掺杂及器件的研究进展13-20
• 1.3.2 N掺杂ZnO的p型稳定性的研究进展20-22
• 1.4 论文的选题依据及研究内容22-24
• 2 ZnO薄膜的制备及表征方法24-38
• 2.0 引言24
• 2.1 ZnO薄膜的制备24-26
• 2.1.1 射频磁控溅射原理24-26
• 2.1.2 样品制备流程26
• 2.2 离子注入及退火26-29
• 2.2.1 离子注入技术26-28
• 2.2.2 退火(热处理)28-29
• 2.4 样品的分析和表征手段29-38
• 2.4.1 X射线衍射29-30
• 2.4.2 霍尔测试30-32
• 2.4.3 双光束紫外-可见光分度计32-33
• 2.4.4 X射线光电子能谱33-35
• 2.4.5 二次离子质谱35-36
• 2.4.6 拉曼光谱36-37
• 2.4.7 光致发光谱37
• 2.4.8 超导量子干涉磁强计37-38
• 3 Mg、Cd掺杂ZnO薄膜的制备及间隙锌缺陷的调控38-48
• 3.1 引言38
• 3.2 未掺杂和Mg、Cd掺杂ZnO薄膜的制备38-39
• 3.3 Zni缺陷的调控及对ZnO薄膜电学性质的影响39-46
• 3.3.1 ZnO薄膜的结构及光学特性39-40
• 3.3.2 ZnO薄膜的拉曼特性40-42
• 3.3.3 ZnO薄膜的元素成分42-45
• 3.3.5 ZnO薄膜的电学特性45-46
• 3.4 本章小结46-48
• 4 N掺杂富锌ZnO薄膜p型导电的形成机制与稳定性研究48-58
• 4.1 引言48-49
• 4.2 N掺杂富锌ZnO薄膜的制备49
• 4.3 N掺杂富锌ZnO薄膜p型导电的形成机制49-55
• 4.3.1 ZnO:(Zn-N)薄膜的电学特性49-50
• 4.3.2 ZnO:(Zn-N)薄膜的元素成分分析50-51
• 4.3.3 ZnO:(Zn-N)薄膜的拉曼特性51-52
• 4.3.4 N掺杂富锌ZnO薄膜p型导电的形成机制52-55
• 4.4 N掺杂富锌ZnO薄膜p型导电的稳定性55-56
• 4.5 本章小结56-58
• 5 Ag-N共掺ZnO薄膜p型导电机制、稳定性与室温铁磁性研究58-82
• 5.1 引言58-59
• 5.2 Ag-N共掺ZnO薄膜p型导电的形成机制与稳定性59-69
• 5.2.1 Ag-N共掺ZnO薄膜的制备59-60
• 5.2.2 Ag-N共掺ZnO薄膜p型导电的形成机制60-64
• 5.2.3 Ag-N共掺ZnO薄膜p型导电的稳定性64-69
• 5.3 Ag-N共掺ZnO薄膜的室温铁磁性69-79
• 5.3.1 理论计算和ZnO:(Ag, N)薄膜的制备69
• 5.3.2 Ag-N共掺ZnO体系磁性的理论预测69-75
• 5.3.3 氧空位调控Ag-N共掺ZnO薄膜的室温铁磁性75-79
• 5.4 本章小结79-82
• 6 C-N共掺ZnO薄膜p型导电的形成机制与稳定性研究82-96
• 6.1 引言82
• 6.2 N在离子注入ZnO中的行为及消除间隙N的方案设计82-88
• 6.2.1 理论计算参数82
• 6.2.2 N在离子注入ZnO中的行为82-84
• 6.2.3 消除间隙N的理论方案设计84-88
• 6.3 C-N共掺ZnO薄膜p型导电的形成机制与稳定性88-95
• 6.3.1 C-N共掺ZnO薄膜的制备88-90
• 6.3.2 C-N共掺ZnO薄膜p型导电的形成机制90-94
• 6.3.3 C-N共掺ZnO薄膜p型导电的稳定性94-95
• 6.4 本章小结95-96
• 7 总结与展望96-100
• 7.1 主要结论96-97
• 7.2 创新点97
• 7.3 展望97-100
• 致谢100-102
• 参考文献102-118
• 附录118-120
• A. 作者在攻读学位期间发表的论文目录118-120
• B. 作者在攻读学位期间参加的科研项目120

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前1条

1 王楠;孔春阳;朱仁江;秦国平;戴特力;南貌;阮海波;;p型ZnO薄膜的制备及特性[J];物理学报;2007年10期

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本文编号：938145