二氧化碳加氢合成甲醇Cu/ZrO 2 /CNTs催化剂的研究

发布时间：2025-01-20 11:43

　　CO₂作为主要的温室气体之一，其排放引起的温室效应和臭氧层空洞对环境和人类的生存发展已构成越来越严重的威胁，减少CO₂的排放已成为一个紧迫的问题。通过加氢转化，将CO₂加工为有价值的燃料或化学品被认为是现时固定大量排放CO₂的较好方法。在诸多CO₂加氢的可能产物中，甲醇因其既是洁净合成燃料、又是重要的化工原料，还可作为燃料电池氢燃料的载体，因此成为首选的目标产物。CO₂加氢合成甲醇能同时解决环境和能源两大问题，因此其研究备受关注。 CO₂加氢合成甲醇常用的催化剂有Cu/ZnO和Cu/ZrO₂-基催化剂，由于后者表现出更高的甲醇选择性和稳定性，因此进行了大量研究。与合成气加氢制甲醇不同的是，CO₂加氢合成甲醇有等摩尔量的水生成，水的生成不仅降低了甲醇的产率，而且还加速了催化剂中铜的晶化以及ZrO₂晶化和相变，导致催化剂快速聚集失活。碳材料具有很强的疏水性，有利于产物水的...

【文章页数】：75 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 CO₂的排放和利用
        1.1.1 CO₂的排放
        1.1.2 CO₂的减排
        1.1.3 CO₂的一般性利用
        1.1.4 CO₂的转化
    1.2 CO₂加氢合成甲醇
        1.2.1 CO₂加氢合成甲醇的背景
        1.2.2 CO₂加氢合成甲醇的催化体系
        1.2.3 CO₂加氢合成甲醇催化剂的制备方法
        1.2.4 CO₂加氢合成甲醇的热力学分析
        1.2.5 合成甲醇反应的机理研究
    1.3 碳纳米管
        1.3.1 碳纳米管的特点
        1.3.2 碳纳米管的改性
        1.3.3 碳纳米管在催化方面的应用
    1.4 本文研究目的及内容
        1.4.1 研究目的
        1.4.2 研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验药品及仪器
        2.1.1 化学试剂以及使用气体
        2.1.2 主要实验仪器
    2.2 催化剂制备
        2.2.1 载体的改性
        2.2.2 催化剂制备方法
    2.3 催化剂活性评价
    2.4 产物分析和计算方法
    2.5 催化剂的表征
        2.5.1 N₂吸附-脱附表征
        2.5.2 X 射线衍射 XRD
        2.5.3 扫描电镜 SEM
        2.5.4 热重-差热分析(TG-DTA)
        2.5.5 程序升温 H2还原(H2-TPR)
        2.5.6 X 射线电子能谱分析 XPS
第三章 碳纳米管负载铜/氧化锆催化剂的优化
    3.1 引言
    3.2 催化剂组成的优化
    3.3 碳管酸碱性对 CO₂加氢合成甲醇反应性能的影响
    3.4 催化剂制备条件的优化
        3.4.1 沉淀剂对 CO₂加氢合成甲醇反应性能的影响
        3.4.2 溶剂对 CO₂加氢合成甲醇反应性能的影响
        3.4.3 沉淀 pH 值对 CO₂加氢合成甲醇反应性能的影响
    3.5 本章小结
第四章 铬助剂对 CO₂加氢合成甲醇反应性能的影响
    4.1 引言
    4.2 铬助剂对催化剂活性的影响
    4.3 反应条件对催化剂性能的影响
        4.3.1 反应压力对 CO₂加氢合成甲醇反应性能的影响
        4.3.2 反应空速对 CO₂加氢制甲醇反应性能的影响
    4.4 催化剂操作稳定性考察
    4.5 催化剂的表征
        4.5.1 催化剂的孔道参数
        4.5.2 催化剂的结构表征
        4.5.3 扫描电镜(SEM)
        4.5.4 催化剂的还原性能(H₂-TPR)
        4.5.5 催化剂的稳定性(TGA)
        4.5.6 讨论
    4.6 本章小结
结论与展望
    全文总结
    进一步工作展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的研究成果
致谢
附件



本文编号：4029208