二氧化铈催化臭氧氧化医药废水的研究

发布时间：2025-02-11 18:09

　　臭氧催化氧化技术是水处理高级氧化技术的一个重要组成,而其中催化剂又起到十分重要的作用。本文成功制备了负载型Ce/AC催化剂和核壳式磁性二氧化铈催化剂,着重考察各种催化剂(活性炭、负载型Ce/AC催化剂和核壳式磁性二氧化铈催化剂)对医药废水的催化降解效率,探讨催化臭氧氧化体系中催化剂结构与降解效率的关系。在已建立的臭氧氧化体系的基础上,投加催化剂并比较降解效果,探讨各种催化剂性能和污染物催化降解路径。基于单独臭氧氧化和催化臭氧氧化降解动力学特性研究、矿化率对比、反应影响因素考察、臭氧利用率比较以及反应机理分析,探讨各种催化剂催化臭氧氧化协同强化效应和实际应用价值。 首先以对乙酰氨基酚(APAP)为模型污染物,用单独臭氧氧化降解扑热息痛。研究了pH、臭氧投加量、初始浓度等影响因素对臭氧氧化APAP的影响；分析了臭氧氧化APAP的中间产物、可能的降解路径及降解机理；建立了臭氧降解模拟废水中的APAP去除动力学方程。为后续的实验提供基础数据。 其次以典型解热镇痛药对乙酰氨基酚为模型污染物,采用活性炭作为催化剂,开展了催化臭氧降解对乙酰氨基酚的研究。探讨了臭氧/活性炭体系的协同作用,研究了...

【文章页数】：116 页

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 课题背景
    1.2 典型医药废水污染物及其危害
        1.2.1 含对乙酰氨基酚废水的特性及其危害
        1.2.2 含对甲基苯磺酸废水的特性及其危害
        1.2.3 含邻乙酰水杨酸废水的特性及其危害
    1.3 常用的医药废水处理的高级氧化技术
        1.3.1 湿式氧化
        1.3.2 光化学氧化
        1.3.3 电化学氧化
        1.3.4 超声氧化法
        1.3.5 化学氧化
    1.4 催化臭氧氧化技术
        1.4.1 催化臭氧氧化技术概述
        1.4.2 均相催化臭氧氧化技术研究现状
        1.4.3 非均相催化臭氧氧化技术研究现状
        1.4.4 催化臭氧氧化技术前景与展望
    1.5 稀土催化臭氧氧化技术
        1.5.1 稀土
        1.5.2 稀土催化臭氧氧化效能研究
        1.5.3 稀土催化臭氧氧化机理研究
        1.5.4 稀土催化臭氧氧化技术前景与展望
    1.6 磁性稀土臭氧催化剂的研究
        1.6.1 磁性稀土臭氧催化剂的结构特点
        1.6.2 磁性稀土臭氧催化剂材料的选择
        1.6.3 磁性稀土臭氧催化剂的合成思路
        1.6.4 磁性稀土臭氧催化剂的前景及展望
    1.7 课题研究内容及创新点
        1.7.1 存在问题
        1.7.2 研究内容
        1.7.3 技术路线
        1.7.4 课题创新之处
第二章 实验装置与分析测试方法
    2.1 实验材料和仪器
        2.1.1 实验材料
        2.1.2 实验仪器
    2.2 实验过程
    2.3 催化剂的制备
        2.3.1 活性炭负载铈(Ce/AC)催化剂的制备
        2.3.2 磁性二氧化铈(Fe₃O₄@SiO₂@CeO₂)催化剂的制备
    2.4 分析测试方法
        2.4.1 三种目标污染物的液相色谱方法
        2.4.2 中间产物的测定
        2.4.3 模拟废水处理过程中CODcr及TOC的测定
        2.4.4 BOD₅的测定
        2.4.5 液相和气相中臭氧浓度的测定
        2.4.6 小分子酸及阴离子浓度的测定
        2.4.7 催化剂的表征
第三章 臭氧降解对乙酰氨基酚及动力学研究
    3.1 工艺参数的影响
        3.1.1 pH的影响
        3.1.2 APAP初始浓度的影响
        3.1.3 臭氧投加量的影响
    3.2 矿化效率
    3.3 中间产物变化情况及可能的降解路径
        3.3.1 中间产物变化情况
        3.3.2 APAP可能的降解路径
    3.4 对乙酰氨基酚降解动力学
    3.5 本章小结
第四章 活性炭催化臭氧氧化对乙酰氨基酚的机理研究
    4.1 协同效应
    4.2 工艺参数的优化
        4.2.1 pH的影响
        4.2.2 APAP初始浓度的影响
        4.2.3 臭氧投加量的影响
        4.2.4 活性炭投加量的影响
    4.3 可生化性的评价
    4.4 降解过程中小分子酸的变化情况
    4.5 吸附-氧化动力学模型分析
    4.6 臭氧-活性炭体系的机理探讨
        4.6.1 自由基捕获剂的影响
        4.6.2 活性炭表面性质的变化
        4.6.3 活性炭催化臭氧氧化机理
    4.7 活性炭的重复使用性
    4.8 本章小结
第五章 活性炭负载铈催化臭氧降解对甲基苯磺酸的研究
    5.1 催化剂的表征
        5.1.1 X射线衍射(XRD)分析
        5.1.2 比表面积(BET)分析
        5.1.3 扫描电镜(SEM)分析
        5.1.4 催化剂组成元素(EDX)的分析
        5.1.5 傅立叶红外光谱(FT-IR)分析
    5.2 Ce/AC催化剂的催化活性
    5.3 影响因素的优化
        5.3.1 pH的影响
        5.3.2 p-TSA初始浓度的影响
        5.3.3 臭氧投加量的影响
        5.3.4 不同Ce负载量的影响
        5.3.5 不同催化剂投加量的影响
    5.4 中间产物及可能的降解路径
        5.4.1 小分子酸及有关阴离子的变化
        5.4.2 p-TSA可能降解路径分析
    5.5 Ce/AC在催化臭氧化中的作用
    5.6 本章小结
第六章 核壳式磁性CeO₂催化剂催化氧化ASA的研究
    6.1 Fe₃O₄@SiO₂@CeO₂催化剂的表征
        6.1.1 XRD表征
        6.1.2 FT-IR表征
        6.1.3 TEM和SEM表征
        6.1.4 EDX表征
    6.2 Fe₃O₄@SiO₂@CeO₂催化剂催化活性的测试
    6.3 Fe₃O₄@SiO₂@CeO₂催化剂催化臭氧氧化机理
    6.4 中间产物及可能的降解路径
    6.5 Fe₃O₄@SiO₂@CeO₂催化剂稳定性及重复使用性测试
    6.6 本章小结
第七章 结论与建议
    7.1 结论
    7.2 建议
参考文献
致谢
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本文编号：4033655