S-Ⅱ型CO 2 水合物共面双笼结构形成机理及其相平衡特性研究

发布时间：2023-02-05 12:17

　　气体水合物是在一定条件下由水分子与小分子气体形成的一种类冰状非化学计量性笼状晶体结构的固态物质,晶格中主体分子是水分子,客体分子是小分子气体。自20世纪80年代起,世界各国科学家就对水合物及其基础应用陆续开展了调查和研究。水合物技术作为解决温室效应、能源安全问题及环境污染问题的有效途径,可应用于水资源处理、环境保护、气候、油气储运、石油化工、生化分离、生物工程和生物技术等诸多领域。然而,水合物技术的工业化应用始终受制于生成条件、诱导期、转化率等问题,向体系中加入添加剂能有效降低水合物生成压力、提高生成温度、缩短诱导时间、提高转化率,对水合物生成过程的动力学和热力学条件影响重大。本文以理论研究为主,采用实验研究与模拟研究相结合的方式,选取环戊烷、四丁基溴化铵、四丁基氯化铵、四丁基溴化磷作为气体水合物促进剂,实验研究了二氧化碳+纯水和环戊烷/四丁基溴化铵/四丁基氯化铵/四丁基溴化磷+纯水+二氧化碳体系下的纯气体/混合气体组分生成水合物过程,对环戊烷分子耦合水分子和环戊烷分子+水分子+二氧化碳分子成笼过程进行第一性原理计算研究。首先,为了解环戊烷水合物笼的成核机理和形成过程,以及环戊烷水合物...

【文章页数】：82 页

【学位级别】：硕士

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致谢
摘要
abstract
1 绪论
    1.1 研究背景
    1.2 气体水合物简介
    1.3 国内外研究现状
        1.3.1 国内外实验研究进展
        1.3.2 国内外理论研究进展
    1.4 研究内容与意义
        1.4.1 研究内容
        1.4.2 研究意义
2 基本理论与计算方法
    2.1 第一性原理
    2.2 从头计算法
        2.2.1 薛定谔方程
        2.2.2 Hartree-Fock方法(HF)
        2.2.3 电子相关
    2.3 密度泛函理论
        2.3.1 局域密度近似
        2.3.2 广义梯度近似
    2.4 计算软件介绍
    2.5 本章小结
3 CP水合物单笼结构形成机理研究
    3.1 引言
    3.2 计算方法及细节
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 笼的前驱体
        3.3.2 笼的前驱体的生长
        3.3.3 CP对气体分子吸附的影响
    3.4 本章小结
4 CO₂-CP水合物共面双笼结构形成机理研究
    4.1 引言
    4.2 计算方法及细节
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 5¹²笼的形成
        4.3.2 5¹²和5¹²6⁴共面双笼的形成
    4.4 本章小结
5 CO₂水合物相平衡实验研究
    5.1 引言
    5.2 实验
        5.2.1 实验装置
        5.2.2 实验材料
        5.2.3 实验步骤
    5.3 实验装置的校验
    5.4 实验结果与讨论
        5.4.1 CO₂+CP+H₂O体系
        5.4.2 CO₂+TBAB+H₂O体系
        5.4.3 CO₂+TBAC+H₂O体系
        5.4.4 CO₂+TBPB+H₂O体系
    5.5 本章小结
6 结论与展望
    6.1 结论
    6.2 本文主要创新工作
    6.3 展望
参考文献
作者简历
学位论文数据集



本文编号：3734954