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溶解性有机质含氧官能团对光致活性氧物种的影响

发布时间:2023-02-07 21:47
  目前,已有大量的研究结果揭示了水溶性有机质(DOM)中含有大量芳香酮和醌类化合物,可通过光敏作用产生102、HO·等活性氧物种(ROS)。这些在阳光照射下产生的活性氧物种对地表水与土壤中有机污染物的衰减起着重要的作用。因此,关注DOM诱导ROS的生成效率对研究环境中污染物的自然衰竭现象有重要意义。但由于DOM结构的复杂性,其ROS生成量的影响机制和对有机污染物的光降解影响机制尚不明确,仍有待进一步探究。根据先前本课题组的研究,我们发现被XAD-8树脂分离的DOM不同解离组分会影响ROS的光生,我们推测这可能与DOM官能团的解离程度有关,因此本文从DOM官能团解离特性的角度出发,选择标准的DOM(按照不同解离程度进行分组)以及结构相似、pKa有差异的多元酚酸类有机化合物作为DOM的分子模式物,对其诱导ROS形成的影响因素进行探究,直接说明官能团的影响,初步建立DOM的解离系数与ROS生成关联性的证据,为DOM对污染物间接光解影响机制提供数据基础;且以水稻秸秆在不同培养(腐殖化)过程中产生的DOM为研究对象,探讨DOM官能团的动态变化,分析秸秆腐殖化过程中DOM光致ROS的变化及对水环境中...

【文章页数】:82 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
符号及缩略语说明
第一章 绪论
    1.1 选题依据、目的、意义和研究内容
        1.1.1 选题依据
        1.1.2 研究目的及意义
第二章 文献综述
    2.1 水溶性有机质的研究现状
        2.1.1 DOM的概述与来源
        2.1.2 DOM的组成与结构特征
        2.1.3 DOM的提取及光谱表征
        2.1.4 DOM的环境意义
    2.2 DOM在环境中的光化学行为及意义
        2.2.1 DOM的光化学反应
        2.2.2 DOM的光敏化机理
        2.2.3 DOM光生活性氧物种的环境学意义
    2.3 DOM的变化对ROS生成的影响
        2.3.1 DOM的来源对ROS生成的影响
        2.3.2 DOM分子量大小对ROS生成的影响
        2.3.3 DOM的亲疏水性对ROS生成的影响
        2.3.4 DOM的结构与官能团对ROS生成的影响
    2.4 DOM对有机污染物光化学降解的影响与意义
        2.4.1 有机污染物的紫外光解技术研究进展
        2.4.2 DOM对有机污染物光化学降解的影响机制
        2.4.3 DOM对有机污染物环境行为的影响及意义
    2.5 研究内容
    2.6 技术路线
第三章 DOM的解离程度对光敏产生ROS的影响
    3.1 前言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验药品与仪器
        3.2.2 标准腐殖酸(SHA)的分组
        3.2.3 紫外光谱扫描
        3.2.4 红外光谱扫描
        3.2.5 光化学反应器
        3.2.6 光解实验
        3.2.7 分析方法
        3.2.8 计算方法
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 标准腐殖酸的分组与表征
        3.3.2 标准腐殖酸各组分对ROS生成的影响
        3.3.3 不同模型化合物对ROS生成的影响
        3.3.4 不同pH缓冲溶液对模型化合物ROS的影响
    3.4 本章小结
第四章 秸秆腐殖化DOM的动态光反应影响
    4.1 前言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验材料与仪器
        4.2.2 水稻秸秆的培养方法
        4.2.3 微生物接种液的配置方法
        4.2.4 秸秆DOM的提取与各溶液的配置
        4.2.5 光化学实验
        4.2.6 分析方法
        4.2.7 计算方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 不同培养阶段所提取DOM的变化和紫外光谱特征分析
        4.3.2 不同培养阶段所提取DOM的红外光谱分析
        4.3.3 不同培养阶段所提取DOM光致生成1O2情况分析
        4.3.4 不同培养阶段所提取DOM光致生成HO·情况分析
        4.3.5 不同培养阶段所提取DOM的特征与产ROS情况的综合分析
        4.3.6 不同培养阶段所提取DOM对APAP光降解的影响
    4.4 本章小结
第五章 全文结论与创新点
    5.1 全文结论
    5.2 创新点
    5.3 研究展望
参考文献
附录
    附录Ⅰ FFA和pCBA在不同pH条件下直接光解图
    附录Ⅱ 秸秆腐殖化DOM动态参数相关性
攻读学位期间取得的学术成果
致谢



本文编号:3737477

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