金属有机框架衍生钙基吸附剂构筑及性能优化研究

发布时间：2023-02-26 09:12

　　CO₂排放被认为是引起全球气候变暖的主要成因。钙循环作为一种具有应用前景的CO₂捕获技术,受到广泛关注。氧化钙具有高理论吸附容量,但反复循环导致迅速丧失吸附活性。针对这一问题,主要解决手段包括惰性载体掺杂和微观结构调控。金属有机框架材料(MOF)衍生固体材料具有独特微观结构与可控性,是制备理想钙基吸附剂的解决途径。基于此,本文拟采用同源MOF衍生钙基吸附剂,探究不同合成条件、负载类型及负载方式对MOF衍生吸附剂活性及稳定性的影响,结合多种表征手段揭示MOF衍生吸附剂构效关系,为理性设计高性能钙基吸附剂提供新的思路。为开发出高活性和高稳定性的钙基吸附剂,提出了一种简便的MOF模板合成方法,制备出性能优良的钙铝基吸附剂,采用循环性能实验和结构表征技术探究了MOF衍生吸附剂的构效关系。结果表明,钙铝固溶体及其与Ca O在纳米尺度上的均匀混合改善了热稳定性。Al₂O₃含量低至4.44wt%,仍可保持良好的热稳定性。合成因素(溶剂热反应温度、金属盐和有机配体)对金属离子与有机配体之间结晶速率和配位方式产生一定...

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【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 课题研究背景及意义
    1.2 钙基固体吸附剂
    1.3 改性钙基固体吸附剂
    1.4 金属有机框架材料(MOFs)及其衍生吸附剂
    1.5 本论文的工作构想
第2章 金属有机框架衍生CaAl基吸附剂制备及性能优化
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验试剂和仪器
        2.2.2 MOF及其衍生吸附剂的制备
        2.2.3 结构表征
            2.2.3.1 晶相结构
            2.2.3.2 分子结构
            2.2.3.3 元素分析
            2.2.3.4 表面形貌结构
            2.2.3.5 比表面积及孔结构
        2.2.4 CO₂吸附性能表征
        2.2.5 MOF前驱体的热转化
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 金属有机框架及其衍生吸附剂的结构表征
        2.3.2 CaO/Al₂O₃质量比与吸附性能的关系
        2.3.3 合成条件对吸附剂的结构及吸附性能的影响
            2.3.3.1 溶剂热反应温度的影响
            2.3.3.2 煅烧温度的影响
            2.3.3.3 金属盐的影响
            2.3.3.4 有机配体的影响
        2.3.4 吸附剂性能优异的影响因素
        2.3.5 钙基吸附剂热稳定性
        2.3.6 MOF衍生吸附剂形成机理
    2.4 小结
第3章 惰性载体类型对MOF衍生吸附剂性能的影响
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验试剂和仪器
        3.2.2 MOF及其衍生吸附剂制备
        3.2.3 结构表征
        3.2.4 CO₂吸附性能表征
    3.3 结果与分析
        3.3.1 Al₂O₃掺杂的影响
        3.3.2 MgO掺杂的影响
    3.4 小结
第4章 惰性负载方式对MOF衍生吸附剂性能的影响
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验试剂和仪器
        4.2.2 一步法制备
        4.2.3 两步法制备
        4.2.4 结构表征
        4.2.5 CO₂吸附性能表征
        4.2.6 MOF前驱体的热转化
    4.3 结果与分析
        4.3.1 CaAl基吸附剂
        4.3.2 CaMg基吸附剂
        4.3.3 热分解
    4.4 小结
第5 章 全文总结及展望
    5.1 全文总结
    5.2 创新点
    5.3 研究展望
参考文献
附录A 攻读学位期间所发表的学术论文目录
致谢



本文编号：3750253