不同铁基材料催化亚硫酸氢盐降解磷酸三苯酯的研究
发布时间：2023-04-22 15:03
磷酸三苯酯(triphenyl phosphate,TPHP)是磷系阻燃剂的典型代表,因易释放到环境介质并对其造成危害而逐渐受到人们的广泛关注。近年来,铁基高级氧化技术(Fe-AOPs)因具有经济、低毒、高效等优势而在污染物的降解方面发挥了重要作用。在Fe-AOPs研究中,以纳米零价铁(n ZVI)或金属有机骨架材料(MOFs)为催化剂,亚硫酸氢盐(bisulfite)为氧化剂的研究相对较少,降解机理尚不清晰。本文分别以n ZVI和典型MOFs代表MIL-88A为催化剂,以bisulfite为氧化剂来开展TPHP的降解研究。主要研究内容和实验结果如下:(1)采用Na BH4湿法还原FeCl2·4H2O制得n ZVI颗粒,并将其应用于bisulfite的高级氧化反应。根据SEM、XRD、XPS等表征,一种呈链状聚集的球形颗粒状n ZVI被成功制备。在最优实验条件下(TPHP为2 mg/L、n ZVI用量为0.5 m M、bisulfite浓度为2.0 m M、初始p H为3.0),反应60 min后TPHP的降解率高达98...
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 有机磷酸酯阻燃剂简介
1.2 环境中有机磷酸酯阻燃剂的分布
1.2.1 大气
1.2.2 水体
1.2.3 土壤和沉积物
1.2.4 生物体
1.3 有机磷阻燃剂的生物毒理学研究进展
1.3.1 神经毒性
1.3.2 生殖发育毒性
1.3.3 肝脏毒性
1.3.4 内分泌干扰效应
1.4 有机磷阻燃剂降解技术进展
1.4.1 微生物降解
1.4.2 光催化氧化技术
1.4.3 铁基高级氧化技术
1.5 本文的研究工作
1.5.1 研究目的及意义
1.5.2 主要研究内容
1.5.3 技术路线
1.5.4 创新点
第二章 nZVI催化bisulfite降解磷酸三苯酯的研究
2.1 引言
2.2 材料与设备
2.2.1 实验材料
2.2.2 主要实验试剂配置
2.2.3 实验仪器
2.3 实验程序
2.3.1 nZVI的制备
2.3.2 批处理实验
2.3.3 检测方法
2.3.4 TPHP降解的不同工艺对比
2.3.5 pH对TPHP降解动力学的影响
2.3.6 初始n ZVI浓度对TPHP降解动力学的影响
2.3.7 初始bisulfite浓度对TPHP降解动力学的影响
2.3.8 共存阴离子对TPHP降解动力学的影响
2.3.9 反应前后nZVI颗粒的表征
2.3.10 活性氧种类的鉴定
2.3.11 TPHP及其降解产物的测定
2.4 结果与讨论
2.4.1 TPHP降解的不同工艺对比
2.4.2 初始pH的影响
2.4.3 初始nZVI浓度的影响
2.4.4 初始bisulfite浓度的影响
2.4.5 初始TPHP浓度的影响
2.4.6 共存离子的影响
2.4.7 反应前后nZVI颗粒的表征
2.4.8 活性物种的鉴定
2.4.9 TPHP的降解路径
2.5 本章小结
第三章 MIL-88A催化bisulfite降解磷酸三苯酯的研究
3.1 引言
3.2 材料与设备
3.2.1 实验材料
3.2.2 主要实验试剂配置
3.2.3 实验仪器
3.3 实验程序
3.3.1 批处理实验
3.3.2 MIL-88A的制备及对TPHP的降解效果
3.3.3 pH对 TPHP降解动力学的影响
3.3.4 初始MIL-88A浓度对TPHP降解动力学的影响
3.3.5 初始bisulfite浓度对TPHP降解动力学的影响
3.3.6 初始TPHP浓度对降解动力学的影响
3.3.7 共存阴离子对TPHP降解动力学的影响
3.3.8 反应前MIL-88A颗粒的表征
3.3.9 活性氧种类的鉴定
3.4 结果与讨论
3.4.1 不同条件下MIL-88A的制备及对TPHP的降解效果
3.4.2 初始pH的影响
3.4.3 初始MIL-88A浓度的影响
3.4.4 初始bisulfite浓度的影响
3.4.5 初始TPHP浓度的影响
3.4.6 共存离子的影响
3.4.7 MIL-88A的表征与分析
3.4.8 自由基淬灭实验
3.4.9 机理分析
3.5 本章小结
结论与展望
主要结论
展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的研究成果
致谢
附件
本文编号：3797876
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
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摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 有机磷酸酯阻燃剂简介
1.2 环境中有机磷酸酯阻燃剂的分布
1.2.1 大气
1.2.2 水体
1.2.3 土壤和沉积物
1.2.4 生物体
1.3 有机磷阻燃剂的生物毒理学研究进展
1.3.1 神经毒性
1.3.2 生殖发育毒性
1.3.3 肝脏毒性
1.3.4 内分泌干扰效应
1.4 有机磷阻燃剂降解技术进展
1.4.1 微生物降解
1.4.2 光催化氧化技术
1.4.3 铁基高级氧化技术
1.5 本文的研究工作
1.5.1 研究目的及意义
1.5.2 主要研究内容
1.5.3 技术路线
1.5.4 创新点
第二章 nZVI催化bisulfite降解磷酸三苯酯的研究
2.1 引言
2.2 材料与设备
2.2.1 实验材料
2.2.2 主要实验试剂配置
2.2.3 实验仪器
2.3 实验程序
2.3.1 nZVI的制备
2.3.2 批处理实验
2.3.3 检测方法
2.3.4 TPHP降解的不同工艺对比
2.3.5 pH对TPHP降解动力学的影响
2.3.6 初始n ZVI浓度对TPHP降解动力学的影响
2.3.7 初始bisulfite浓度对TPHP降解动力学的影响
2.3.8 共存阴离子对TPHP降解动力学的影响
2.3.9 反应前后nZVI颗粒的表征
2.3.10 活性氧种类的鉴定
2.3.11 TPHP及其降解产物的测定
2.4 结果与讨论
2.4.1 TPHP降解的不同工艺对比
2.4.2 初始pH的影响
2.4.3 初始nZVI浓度的影响
2.4.4 初始bisulfite浓度的影响
2.4.5 初始TPHP浓度的影响
2.4.6 共存离子的影响
2.4.7 反应前后nZVI颗粒的表征
2.4.8 活性物种的鉴定
2.4.9 TPHP的降解路径
2.5 本章小结
第三章 MIL-88A催化bisulfite降解磷酸三苯酯的研究
3.1 引言
3.2 材料与设备
3.2.1 实验材料
3.2.2 主要实验试剂配置
3.2.3 实验仪器
3.3 实验程序
3.3.1 批处理实验
3.3.2 MIL-88A的制备及对TPHP的降解效果
3.3.3 pH对 TPHP降解动力学的影响
3.3.4 初始MIL-88A浓度对TPHP降解动力学的影响
3.3.5 初始bisulfite浓度对TPHP降解动力学的影响
3.3.6 初始TPHP浓度对降解动力学的影响
3.3.7 共存阴离子对TPHP降解动力学的影响
3.3.8 反应前MIL-88A颗粒的表征
3.3.9 活性氧种类的鉴定
3.4 结果与讨论
3.4.1 不同条件下MIL-88A的制备及对TPHP的降解效果
3.4.2 初始pH的影响
3.4.3 初始MIL-88A浓度的影响
3.4.4 初始bisulfite浓度的影响
3.4.5 初始TPHP浓度的影响
3.4.6 共存离子的影响
3.4.7 MIL-88A的表征与分析
3.4.8 自由基淬灭实验
3.4.9 机理分析
3.5 本章小结
结论与展望
主要结论
展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的研究成果
致谢
附件
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