MeZrO 3 型钙钛矿材料催化臭氧氧化处理甲酚类废水
发布时间：2023-05-20 03:37
催化臭氧氧化技术(catalytic wet ozone oxidation,简称CWOO)作为一种有效的去除水中有机物的方法,近年来受到了广泛的关注。通过不断对CWOO深入研究,发现催化剂的稳定性不足是制约CWOO应用于工业化的主要原因之一。本研究基于钙钛矿催化剂高稳定性和在催化氧化反应中的高活性,提出将MeZrO3钙钛矿催化剂应用于CWOO反应中,研究了MeZrO3钙钛矿催化剂制备全过程对CWOO反应的影响,对其催化反应机理进行探讨。主要结果如下:采用共沉淀法制备了CaZrO3钙钛矿催化剂,研究了老化温度、钙锆比和煅烧温度对CaZrO3催化剂纯度的影响。发现老化温度为100℃、钙锆比为1.1:1和煅烧温度为1100℃的条件下,所制备的CaZrO3催化剂纯度接近100%。在此基础上探讨了煅烧时间、不同PEG分子量和PEG投加量对CaZrO3催化剂结构和CWOO催化性能的影响。结果显示,性能最优催化剂催化臭氧氧化反应比单独臭氧反应的TOC去除率提高了2.9...
【文章页数】：97 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
学位论文数据集
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 背景及意义
1.1.1 课题背景
1.1.2 含酚废水概述
1.1.3 含酚废水处理技术
1.2 高级氧化水处理技术
1.2.1 湿式氧化法
1.2.2 电解氧化法
1.2.3 臭氧氧化法
1.2.4 催化臭氧氧化法
1.3 催化臭氧氧化技术
1.3.1 均相催化臭氧氧化
1.3.2 非均相催化臭氧氧化
1.4 催化臭氧氧化技术存在的问题
1.5 研究内容及研究方案
1.5.1 研究内容
1.5.2 研究方案
第二章 材料与方法
2.1 实验药品与仪器
2.1.1 实验药品
2.1.2 实验仪器
2.2 催化剂制备
2.2.1 老化温度对合成锆酸钙催化剂影响的实验方案
2.2.2 钙锆比例对合成锆酸钙催化剂影响的实验方案
2.2.3 煅烧温度对合成锆酸钙催化剂影响的实验方案
2.2.4 煅烧时间对合成锆酸钙催化剂影响的实验方案
2.2.5 PEG分子量对合成锆酸钙催化剂影响的实验方案
2.2.6 PEG加入量对合成锆酸钙催化剂影响的实验方案
2.3 催化剂表征
2.3.1 原位分析X射线衍射(XRD)
2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)
2.3.3 高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)
2.3.4 热重分析(TG-DTA)
2.3.5 N2物理吸附(BET)
2.3.6 X射线光电子能谱(XPS)
2.3.7 原位红外(In-Situ FTIR)
2.3.8 气相色谱-质谱(GC-MS)
2.3.9 电子顺磁共振(EPR)
2.3.10 程序升温脱附(TPD-O2)
2.3.11 程序升温还原(TPR-H2)
2.3.12 量化计算方法
2.4 催化臭氧氧化(CWOO)反应评价
2.4.1 间歇催化臭氧氧化实验
2.4.2 连续催化臭氧氧化实验
2.5 水质分析
2.5.1 总有机碳(TOC)
2.5.2 高效液相色谱(HPLC)
2.5.3 酸碱度(pH)
第三章 共沉淀法制备高纯度CaZrO3催化剂
3.1 实验部分
3.1.1 老化温度考察实验
3.1.2 钙锆比考察实验
3.1.3 煅烧温度考察实验
3.2 结果与讨论
3.2.1 热重分析
3.2.2 老化温度对CaZrO3样品的影响
3.2.3 钙锆比例对CaZrO3样品的影响
3.2.4 煅烧温度对CaZrO3样品的影响
3.3 本章小结
第四章 CaZrO3制备条件优化以及对催化臭氧氧化性能影响
4.1 实验部分
4.1.1 煅烧时间对锆酸钙催化剂影响实验
4.1.2 PEG分子量对锆酸钙催化剂影响实验
4.1.3 PEG加入量对锆酸钙催化剂影响实验
4.2 结果与讨论
4.2.1 煅烧时间对锆酸钙催化剂性能的影响
4.2.2 PEG分子量对锆酸钙催化剂性能的影响
4.2.3 PEG加入量对锆酸钙催化剂性能的影响
4.3 本章小结
第五章 CaZrO3催化剂催化臭氧氧化间甲酚的机理研究
5.1 实验部分
5.1.1 CaZrO3催化剂的制备
5.1.2 催化剂表征与评价
5.2 结果与讨论
5.2.1 催化剂的形貌表征
5.2.2 高分辨透射电镜(HRTEM)表征
5.2.3 X射线光电子能谱(XPS)表征
5.2.4 GC-MS研究间甲酚降解反应过程
5.2.5 N2吸附-脱附曲线(BET)表征
5.2.6 H2-TPR与 O2-TPD表征
5.2.7 原位红外光谱表征
5.2.8 原位XRD表征与晶型分析
5.2.9 EPR表征
5.2.10 氧空位形成能计算
5.2.11 CaZrO3 催化剂CWOO反应机理
5.2.12 CWOO连续反应评价
5.3 本章小结
第六章 SrZrO3与BaZrO3催化剂制备与表征
6.1 实验部分
6.1.1 制备SrZrO3催化剂
6.1.2 制备BaZrO3催化剂
6.1.3 表征与评价
6.2 结果与讨论
6.2.1 SrZrO3催化剂表征
6.2.2 BaZrO3催化剂表征
6.2.3 SrZrO3与BaZrO3 催化臭氧氧化间甲酚
6.3 本章小结
第七章 总结与展望
7.1 总结
7.2 展望
参考文献
致谢
研究成果及发表的学术论文
作者及导师简介
本文编号：3820464
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【学位级别】：硕士
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学位论文数据集
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 背景及意义
1.1.1 课题背景
1.1.2 含酚废水概述
1.1.3 含酚废水处理技术
1.2 高级氧化水处理技术
1.2.1 湿式氧化法
1.2.2 电解氧化法
1.2.3 臭氧氧化法
1.2.4 催化臭氧氧化法
1.3 催化臭氧氧化技术
1.3.1 均相催化臭氧氧化
1.3.2 非均相催化臭氧氧化
1.4 催化臭氧氧化技术存在的问题
1.5 研究内容及研究方案
1.5.1 研究内容
1.5.2 研究方案
第二章 材料与方法
2.1 实验药品与仪器
2.1.1 实验药品
2.1.2 实验仪器
2.2 催化剂制备
2.2.1 老化温度对合成锆酸钙催化剂影响的实验方案
2.2.2 钙锆比例对合成锆酸钙催化剂影响的实验方案
2.2.3 煅烧温度对合成锆酸钙催化剂影响的实验方案
2.2.4 煅烧时间对合成锆酸钙催化剂影响的实验方案
2.2.5 PEG分子量对合成锆酸钙催化剂影响的实验方案
2.2.6 PEG加入量对合成锆酸钙催化剂影响的实验方案
2.3 催化剂表征
2.3.1 原位分析X射线衍射(XRD)
2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)
2.3.3 高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)
2.3.4 热重分析(TG-DTA)
2.3.5 N2物理吸附(BET)
2.3.6 X射线光电子能谱(XPS)
2.3.7 原位红外(In-Situ FTIR)
2.3.8 气相色谱-质谱(GC-MS)
2.3.9 电子顺磁共振(EPR)
2.3.10 程序升温脱附(TPD-O2)
2.3.11 程序升温还原(TPR-H2)
2.3.12 量化计算方法
2.4 催化臭氧氧化(CWOO)反应评价
2.4.1 间歇催化臭氧氧化实验
2.4.2 连续催化臭氧氧化实验
2.5 水质分析
2.5.1 总有机碳(TOC)
2.5.2 高效液相色谱(HPLC)
2.5.3 酸碱度(pH)
第三章 共沉淀法制备高纯度CaZrO3催化剂
3.1 实验部分
3.1.1 老化温度考察实验
3.1.2 钙锆比考察实验
3.1.3 煅烧温度考察实验
3.2 结果与讨论
3.2.1 热重分析
3.2.2 老化温度对CaZrO3样品的影响
3.2.3 钙锆比例对CaZrO3样品的影响
3.2.4 煅烧温度对CaZrO3样品的影响
3.3 本章小结
第四章 CaZrO3制备条件优化以及对催化臭氧氧化性能影响
4.1 实验部分
4.1.1 煅烧时间对锆酸钙催化剂影响实验
4.1.2 PEG分子量对锆酸钙催化剂影响实验
4.1.3 PEG加入量对锆酸钙催化剂影响实验
4.2 结果与讨论
4.2.1 煅烧时间对锆酸钙催化剂性能的影响
4.2.2 PEG分子量对锆酸钙催化剂性能的影响
4.2.3 PEG加入量对锆酸钙催化剂性能的影响
4.3 本章小结
第五章 CaZrO3催化剂催化臭氧氧化间甲酚的机理研究
5.1 实验部分
5.1.1 CaZrO3催化剂的制备
5.1.2 催化剂表征与评价
5.2 结果与讨论
5.2.1 催化剂的形貌表征
5.2.2 高分辨透射电镜(HRTEM)表征
5.2.3 X射线光电子能谱(XPS)表征
5.2.4 GC-MS研究间甲酚降解反应过程
5.2.5 N2吸附-脱附曲线(BET)表征
5.2.6 H2-TPR与 O2-TPD表征
5.2.7 原位红外光谱表征
5.2.8 原位XRD表征与晶型分析
5.2.9 EPR表征
5.2.10 氧空位形成能计算
5.2.11 CaZrO3 催化剂CWOO反应机理
5.2.12 CWOO连续反应评价
5.3 本章小结
第六章 SrZrO3与BaZrO3催化剂制备与表征
6.1 实验部分
6.1.1 制备SrZrO3催化剂
6.1.2 制备BaZrO3催化剂
6.1.3 表征与评价
6.2 结果与讨论
6.2.1 SrZrO3催化剂表征
6.2.2 BaZrO3催化剂表征
6.2.3 SrZrO3与BaZrO3 催化臭氧氧化间甲酚
6.3 本章小结
第七章 总结与展望
7.1 总结
7.2 展望
参考文献
致谢
研究成果及发表的学术论文
作者及导师简介
本文编号：3820464
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