汞对硫酸气溶胶形成影响的分子模拟

发布时间：2024-03-24 09:53

　　大气气溶胶不仅能形成雾霾天气对人类健康产生负面影响,而且能通过吸收和反射太阳辐射和改变云层形成直接和间接地影响气候。然而,研究人员在分子层面上并没有完全理解气溶胶是如何形成的,从而成为大气模型和气候预测最大的不确定性来源之一。有证据表明硫酸是气溶胶成核的重要前驱体,但目前尚难以确定在硫和汞复合污染下Hg及化合物能否促进硫酸气溶胶形成。首先,本文建立15种团簇模型,包括(Hg)(H₂SO₄)(H₂O)₃₀、(HgCl₂)(H₂SO₄)(H₂O)₃₀、(Hg₂Cl₂)(H₂SO₄)(H₂O)₃₀、(HgO)(H₂SO₄)(H₂O)₃₀、(Hg⁺)(H

【文章页数】：80 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图3.1通过模拟真实大气环境建立的15气溶胶团簇模型

因此,经过前期的探索与测试,最后共15种大气气溶胶团簇模型,首先是纯水体系(H2O)30和仅有硫污染的情况(H2SO4)(H2O)30。然后是汞与硫复合污染,(Hg)(H2SO4)(H2O)30、(HgO)(H2SO4)(H2O)30、(HgCl2)(H2SO4)(H2O)30、....

图3.2Molclus方法生成团簇初始结构示意图

在研究过程中,采用Molclus[100]中的genmer组件生成团簇初始构型,Molclus是旨在搜索团簇构型和分子构象的便携式程序,能自动调用Gaussian、ORCA、GFN2-xTB等程序来优化记录在.xyz轨迹文件中的一批初始几何构型,并对结果进行统计分析。该方法已经应....

图3.3不同方法下(HgO)(H2SO4)(H2O)30的结构优化

以(HgO)(H2SO4)(H2O)30为例,首先使用Molclus生成初始结构。可以看到图3初始结构水分分布在HgO、H2SO4分子周围,整体比较松散,但经过GFN2-xTB预优化后,团簇结构就明显变得合理,并在中心分子周围形成一层氢键网络。最后使用密度泛函B3PW91再次优化....

图3.4MP2/aug-cc-pVTZ计算水平下优化的稳定结构

这些反应代表了在汞和硫复合污染下大气团簇形成中的一些关键相互作用:在仅有硫污染环境中,硫酸(H2SO4)与水(H2O)之间的相互作用;在仅有汞污染环境中,单质汞(Hg)、氯化汞(HgCl2)和氧化汞(HgO)与水(H2O)之间的相互作用;在硫和汞复合污染环境下,单质汞(Hg)、硫....

本文编号：3937266