锰基催化剂活化过一硫酸盐的催化降解过程及表面竞争吸附关系研究

发布时间：2025-03-18 03:43

　　基于过硫酸盐的高级氧化技术（AOP）在有机污染物的去除方面已引起了广泛研究兴趣。过渡金属通常被认为是活化过硫酸盐有效的催化剂。但是,某些过渡金属催化剂会在反应过程中浸出金属离子,如有毒金属钴、铜等,从而导致水体的二次污染。由于锰基过渡金属催化性能好,廉价易得,且具有环境友好性,使其在过一硫酸盐（PMS）和过二硫酸盐（PDS）活化方面脱颖而出,并成为了研究和使用较多的金属种类。但目前对锰基催化剂的结构-性能之间关系研究较少,缺乏对反应后溶液的毒性评估,对具有复杂结构污染物的中间产物检测不够全面,对过硫酸盐的分解研究不够深入。因此,进一步探索锰基催化剂活化过硫酸盐的高级氧化机理具有重要的理论指导意义。一方面,本论文对具有不同氧化价态,晶体结构和形态（nanowires,meroporous,core shell,yolk shell）的锰基催化剂活化PMS降解农药分子阿特拉津（ATZ）及其构效关系进行了研究。其中,α-Mn O₂ nanowires对ATZ降解效果最佳。根据比表面积（BET）、扫描电子显微镜（SEM）、傅立叶变换红外光谱（FT-IR）、氢程序升温还原（H...

【文章页数】：118 页

【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
1 绪论
    1.1 引言
    1.2 基于过硫酸盐活化的高级氧化技术
        1.2.1 过硫酸盐
        1.2.2 活化方式
        1.2.3 铁基、锰基过渡金属活化过硫酸盐研究现状
        1.2.4 自由基途径与非自由基途径
    1.3 基于过硫酸盐活化的高级氧化技术的应用现状
        1.3.5 污水处理中研究现状
        1.3.6 土壤修复中研究现状
    1.4 基于过硫酸盐活化的高级氧化技术现存问题
    1.5 选题目的及意义
    1.6 研究内容及亮点
2 锰纳米催化剂活化PMS降解ATZ及其构效关系研究
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验试剂
        2.2.2 锰纳米催化剂的合成
        2.2.3 实验过程及分析方法
    2.3 锰纳米催化剂活化PMS降解ATZ的研究
        2.3.2 不同锰基催化剂活化PMS降解ATZ的对比
        2.3.3 关键因素对ATZ降解的影响
    2.4 α-MnO₂ nanowires/PMS/ATZ的机理研究与讨论
        2.4.1 催化剂,氧化剂和污染物三者之间的关系(pH)
        2.4.2 反应过程中的活性物种的检测
        2.4.3 催化剂结构-性能关系探索
        2.4.4 α-MnO₂ nanowires/PMS的反应机理初探
    2.5 可持续性研究
        2.5.1 溴酸盐的检测
        2.5.2 催化回收循环实验
        2.5.3 产物分析
        2.5.4 毒性评估和矿化评估
    2.6 本章小结
3 PMS分解动力学的见解及表面竞争关系研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验试剂
        3.2.3 实验过程
        3.2.4 分析方法
    3.3 PMS分解动力学研究
        3.3.1 不同锰氧化物的PMS分解动力学研究
        3.3.2 PhOH的初始浓度对PMS分解和PhOH降解的影响
        3.3.3 PMS和催化剂的初始用量对PMS分解和PhOH降解的影响
        3.3.4 PMS分解活化能的影响
    3.4 表面竞争吸附关系研究
        3.4.1 Langmuir-Hinshelwood模型拟合
        3.4.2 FT-IR分析
        3.4.3 SWCNTs验证实验
        3.4.4 不同底物对PMS分解的影响
    3.5 活性物种的检验
    3.6 本章小结
4 结论及展望
致谢
参考文献
附录 作者攻读硕士期间发表的论文



本文编号：4035953