3-氨基酚甲醛树脂微球的制备和表面修饰及其在癌胚抗原检测中的应用

发布时间：2017-10-10 14:17

  本文关键词：3-氨基酚甲醛树脂微球的制备和表面修饰及其在癌胚抗原检测中的应用

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【摘要】：酚醛树脂(Phenolic resin, PR)材料因为其优异的生物相容性和低毒性被广泛应用于细胞运载、细胞靶向和细胞成像等生物医学领域。单分散的球形PR材料由于其简便的制备方法,多样的成分选择和灵活的粒径调控使其成为构筑很多复杂结构的基础。本论文主要研究3-氨基酚甲醛树脂(3-Aminophenol formaldehyde resin,3-AFR)微球的可控制备,基于3-AFR微球的表面增强拉曼(Surface-enhanced Raman scattering, SERS)活性基底构筑及其用于生物标志物癌胚抗原(Carcinoembryonic antigen, CEA)的检测应用。本论文具体开展了如下工作：1. 首先通过溶胶-凝胶(Sol-gel)方法制备出粒径均一、形貌规则的3-AFR微球。以乙醇和水混合物为反应溶剂,反应原料3-氨基酚和甲醛在氨水的催化作用下发生缩聚反应和进一步聚合反应,形成粒径较大,硬度较高的树脂微球。对影响树脂微球形成的因素做了实验探究,包括反应催化剂氨水的量、反应前驱物3-氨基酚和甲醛的量以及反应体系溶剂乙醇和水的比例。在此基础上解释了3-AFR微球的制备原理。此外还对制备的树脂微球的表面活性基团进行了表征。2. 其次采用简单的水热反应法,在3-AFR微球的表面原位还原并吸附上银纳米粒子(AgNPs).3-AFR微球表面丰富的还原性基团能够将溶液中的银离子(Ag’)还原成银单质(Ag0)。还原出的银单质形成反应核,不断介导还原出来银单质吸附在核的表面,最终在3-AFR微球表面形成一层致密的银纳米层。我们将制备出的AgNPs/3-AFR微球复合物用做SERS基底,分别检测了巯基苯甲酸(4-MBA)、罗丹明6G(R6G)和尼岁蓝A (NBA)的拉曼信号,并对微球复合物SERS基底的增强特性做了评估。3. 最后将构筑的AgNPs/3-AFR微球复合物SERS基底用于生物标志物CEA的识别和定量检测。CEA的标记抗体和捕获抗体分别连接到吸附有NBA的AgNPs/3-AFR微球和磁性纳米球表面,在与CEA特异性识别和偶联之后形成双层夹心免疫复合物。在外加磁场作用下复合物富集,通过收集免疫复合物的NBA拉曼信号,实现对CEA的检测与定量分析。实验结果显示：NBA的拉曼信号强度与CEA浓度之间呈现良好线性关系,检测限达到1.2pg/mL。
【关键词】：酚醛树脂微球 溶胶-凝胶 银纳米粒子 SERS基底 生物标志物
【学位授予单位】：东南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：R318.08;R730.43
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第一章 绪论9-28
• 1.1 选题背景9-10
• 1.2 酚醛树脂微球的制备及修饰10-15
• 1.2.1 酚醛树脂制备原理10
• 1.2.2 酚醛树脂球的制备10-15
• 1.2.2.1 苯酚甲醛树脂球11-12
• 1.2.2.2 间苯二酚甲醛树脂球12-13
• 1.2.2.3 三聚氰胺甲醛树脂球13-14
• 1.2.2.4 三聚氰胺间苯二酚甲醛树脂球14-15
• 1.3 酚醛树脂球的应用15-19
• 1.3.1 基于树脂球复合结构15-17
• 1.3.2 荧光特性应用17-19
• 1.4 表面增强拉曼用于生物检测19-20
• 1.5 本论文的研究目的和主要研究内容20-22
• 参考文献22-28
• 第二章 3-氨基酚甲醛树脂微球的可控制备28-40
• 2.1 引言28-29
• 2.2 实验部分29-32
• 2.2.1 试剂和材料29
• 2.2.2 仪器和设备29
• 2.2.3 3-AFR微球的可控制备29-30
• 2.2.3.1 前驱物的制备29-30
• 2.2.3.2 树脂微球的成形30
• 2.2.4 制备条件的优化30-31
• 2.2.4.1 氨水溶液对3-AFR微球粒径的影响30
• 2.2.4.2 3-氨基酚和甲醛的量对3-AFR微球粒径的影响30-31
• 2.2.4.3 乙醇和水的比例对3-AFR微球粒径的影响31
• 2.2.5 表征31-32
• 2.3 结果与讨论32-37
• 2.3.1 3-AFR微球制备及表征32-33
• 2.3.2 实验参数对3-AFR微球粒径的影响33-37
• 2.3.2.1 氨水溶液对树脂微球粒径的影响34-35
• 2.3.2.2 甲醛和3-氨基酚的量对3-AFR微球粒径的影响35-36
• 2.3.2.3 乙醇和水的比例对3-AFR微球粒径的影响36-37
• 2.3.3 3-AFR微球制备原理37
• 2.4 本章小结37-38
• 参考文献38-40
• 第三章 AgNPs/3-AFR微球复合物制备及SERS检测40-51
• 3.1 引言40-41
• 3.2 实验部分41-44
• 3.2.1 试剂和材料41-42
• 3.2.2 仪器和设备42
• 3.2.3 AgNPs/3-AFR微球微球制备42-43
• 3.2.3.1 AgNPs/3-AFR微球微球典型制备42
• 3.2.3.2 AgNO_3的量对AgNPs/3-AFR微球微球的影响42-43
• 3.2.4 AgNPs/3-AFR微球微球作为SERS基底43
• 3.2.4.1 AgNPs/3-AFR微球作为基底对4-MBA溶液的拉曼检测43
• 3.2.4.2 AgNPs/3-AFR微球作为基底对R6G溶液的拉曼检测43
• 3.2.4.3 AgNPs/3-AFR微球微球作为基底对NBA溶液的拉曼检测43
• 3.2.5 表征43-44
• 3.3 结果与讨论44-48
• 3.3.1 AgNPs/3-AFR微球复合物的制备44-45
• 3.3.2 AgNPs/3-AFR微球的红外光谱表征45
• 3.3.3 不同AgNO_3的量对AgNPs/3-AFR微球复合物的影响45-47
• 3.3.4 AgNPs/3-AFR微球复合物作为SERS基底对不同信号分子的拉曼检测47-48
• 3.3.4.1 AgNPs/3-AFR微球复合物基底对不同信号分子的拉曼检测47-48
• 3.3.4.2 AgNPs/3-AFR微球复合物基底拉曼增强因子计算48
• 3.4 本章小结48-49
• 参考文献49-51
• 第四章 AgNPs/3-AFR微球复合物用于CEA检测51-60
• 4.1 引言51-52
• 4.2 实验部分52-54
• 4.2.1 试剂和材料52
• 4.2.2 仪器和设备52-53
• 4.2.3 CEA探针的构建53-54
• 4.2.3.1 捕获探针的构建53
• 4.2.3.2 标记探针的构建53-54
• 4.2.3.3 CEA的检测54
• 4.2.4 表征54
• 4.3 结果与讨论54-58
• 4.3.1 捕获探针的制备修饰与表征54-56
• 4.3.2 标记探针的修饰与表征56-57
• 4.3.3 CEA检测结果与分析57-58
• 4.4 本章小结58-59
• 参考文献59-60
• 第五章 总结与展望60-62
• 硕士期间研究成果62-63
• 致谢63

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本文编号：1006825