具有良好力学性能可用于伤口敷料的聚氨酯—聚丙烯酰胺水凝胶的制备与性能

发布时间：2020-04-10 16:29

【摘要】：皮肤是身体最大的器官,也是人体和外部环境之间最重要的屏障,任何形式的损伤都会导致体内平衡的失调,如果修复速度缓慢、缺乏充足水分、电解质紊乱和感染可能会导致伤口愈合时间延长,严重残疾,甚至死亡。故需要适当的伤口敷料来保护皮肤伤口防止进一步受损,并加速愈合和控制释放药物。理想的伤口敷料除了应具有适当的机械性能,适当的氧气和水蒸气渗透性,并使水分保持在愈合环境中,还应具有良好的生物相容性并容易从伤口去除,无毒且能促进细胞生长,并防止伤口细菌感染。另外,这些敷料应该具有较大的适宜的载药量和持续释放性能,以促进伤口修复。大量的研究通过使用单独聚氨酯或丙烯酰胺制备了性能各异的伤口敷料。但到目前为止,还没有一种敷料或组合能够达到理想敷料的所有性能要求。基于以上原因,本文以聚氨酯和丙烯酰胺为主要原料,采用不同方法及组合制备了新型伤口敷料,并对其结构和性能进行了研究。第二章中使用沉降聚合法,并用聚乙二醇双甲基丙烯酸酯(PEGDA)替代传统N,N-亚甲基双丙烯酰胺(BIS)作为交联剂来制备活性PAM微凝胶,再以活性PAM微凝胶为交联剂制备具有良好力学性能的聚丙烯酰胺水凝胶(TPAM)。红外光谱及微观形貌结果表明了活性PAM微凝胶以及多孔TPAM水凝胶的合成。TG和DTG测试结果表明,TPAM具有良好的耐热性能。凝胶网络结构的多孔和致密性使TPAM水凝胶具有优异的溶胀性能的同时还具有良好的机械性能。当AM浓度为2.8mol/L时,达到最大拉伸强度为0.26MPa,断裂伸长率为879.4%;当AM浓度为2.0mol/L时,断裂伸长率最大为1199.0%,拉伸强度为0.19MPa。TPAM水凝胶压缩强度随着AM含量的增加呈递增趋势,其中TPAM8的压缩强度最大,达到了 1.36MPa,相比TPAM1压缩强度提升了约2.8倍。通过对药物的负载和释放性能测试,证明了 TPAM水凝胶拥有良好的药物负载和缓释能力,且在酸性介质中的释药率大于碱性介质中。第三章以异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)、聚乙二醇(PEG)和聚(乙二醇)甲基丙烯酸酯(PEGMA)为主要原料,原位聚合法制备了末端基团为C=C的水性聚氨酯,再在聚氨酯乳液中加入丙烯酰胺(AM),交联剂等,自由基聚合法制备可用于伤口敷料的良好力学性能的聚氨酯-聚丙烯酰胺水凝胶(TWPU-PAM)。红外光谱及微观形貌结果表明了多孔TWPU-PAM水凝胶的合成,TG和DTG结果表明,TWPU-PAM具有良好的耐热性能。TWPU-PAM具有良好的溶胀性能,随着PEGDA加入量的增加,平衡溶胀比先增加后减小,其中TWPU-PAM3内部网络结构紧密且均匀多孔,溶胀比最大,达到了 22.56,且TWPU-PAM水凝胶还具有一定的温度、pH和离子强度敏感性以及良好的保水性能,使其能在干燥环境下仍然保持一定的水分。随着PEGDA加入量增加,水凝胶的拉伸强度和断裂伸长率均先增大后减小,其中TWPU-PAM4拉伸强度达到最大值为0.19MPa,断裂伸长率为703%,而TWPU-PAM2样品断裂伸长率最大达到了 1096%。水凝胶压缩强度随着PEGDA加入量的增加先增大后减小,其中TWPU-PAM4的压缩强度最大,达到了 2.08MPa,相比TWPU-PAM1和TWPU-PAM2压缩强度分别提升了约7倍和3.5倍,且其压缩模量均很低。TWPU-PAM4水凝胶膜的水蒸气透过率为2199 ±50 g/m2/day,作为伤口敷料能够降低大约37%的水分蒸发,可以防止大量的分泌物积累在烧伤创面上,又能确保伤口脱水的情况不会发生。水凝胶膜的氧气透过率7.52mg/L,允许一定量的氧气穿透,适用于细胞再生,并有助于加速愈合过程。第四章对第三章中合成的TWPU-PAM水凝胶的生物相容性和载药释药性能进行了研究。采用MTT法对TWPU-PAM水凝胶浸提液的细胞毒性检测结果及细胞在水凝胶膜上生长情况的观察结果表明,加入水凝胶浸提液后细胞存活率均在118%以上,TWPU-PAP4水凝胶达到最高153%,且细胞能较好的黏附生长在TWPU-PAM4水凝胶上,证明了该水凝胶对细胞没有毒性,且能促进细胞快速生长,TWPU-PAM4水凝胶具有良好的生物相容性。血液相容性测试结果表明,TWPU-PAM4水凝胶溶血率低于国家溶血率标准(≤5%),没有溶血性,为非溶血性材料。通过对TWPU-PAM4水凝胶进行氯霉素和盐酸环丙沙星药物的负载和释放,发现该水凝胶拥有良好的药物负载和缓释效果。抗菌性试验表明,不含药物的TWPU-PAM4水凝胶自身以及载药后水凝胶均表现出了良好的抑菌效果,作为伤口敷料能更好的预防细菌侵入产生的伤口二次感染。
【图文】：

引发剂和交联剂是制备水凝胶的重要组成部分。反应过程加入水或者逡逑其他水溶液是为了调控聚合热、聚合时间和水凝胶性质。然后，制备好的水凝胶逡逑需要置于去离子水中以去除杂质和未反应完的单体、引发剂和交联剂（图１－１）。逡逑天然和合成的聚合物以各种方式交联形成水凝胶：逡逑１．

１．２．２皮肤和伤口结构逡逑皮肤是保护内部系统免受微生物攻击，污染，感染和外部环境影响的主要外逡逑部防御系统。图１－２显示了人类正常皮肤的诊断结构细节和伤口敷料材料在伤口逡逑床上的工作机理。伤口分为急性和慢性伤口，其中急性伤口是需要在８－１２周内逡逑愈合的受伤皮肤，例如烧伤、化学伤害以及皮肤与硬表面之间的摩擦接触引起的。逡逑慢性伤口愈合时间长达数月，并易留下严重疤痕。有一些原因延缓了慢性伤口的逡逑愈合，，如糖尿病，创面干燥和感染｜４２］。而伤口愈合过程分四个阶段，即动态平衡，逡逑炎症，肉芽组织形成和重塑。逡逑（ａ）逦（ｂ）邋Ｐｒｏｔｅｃｔｉｏｎ邋ｆｒｏｍ逡逑ｂａｃｔｅｒｉａｌ邋ｉｎｖａｓｉｏｎ邋Ｐｅｒｍｅａｂｌｅ邋ｆｏｒ邋ｏｘｙｇｅｎ逡逑：／辨警一丨ｗ〕０邋０邋｜Ｐ．逡逑Ｐ逡逑ＨｙＰ0ｄｅｒｍｉｓ逦ｃ0ｎ＾0ｆ￣＾逡逑＾邋Ｄｒｙｉ
【学位授予单位】：安徽大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ427.26;R318.08

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本文编号：2622452