人体生物材料中重金属的ICP-MS分析方法研究

发布时间：2017-09-06 09:36

  本文关键词：人体生物材料中重金属的ICP-MS分析方法研究

  更多相关文章： 生物样品 重金属 电感耦合等离子体质谱 动态反应池 水浴消解

【摘要】：近年来,环境重金属污染及其健康危害受到全社会的广泛关注。重金属污染具有长期性、蓄积性、隐蔽性和不可逆性等特点,可通过空气、水、食物等多种途径进入人体,具有显著的生物毒性。通过人体血液、尿液样品的重金属元素分析,获得人群重金属体内负荷的数据,对了解人群健康状况,制定医疗诊断标准、环境卫生标准等具有重要意义。ICP-MS有灵敏度高、检出限低、多元素同时分析、检测速度快的优点,应用于人群重金属生物监测有着突出的优势。本课题采用ICP-MS技术,开展血液、尿液样品中多种重金属元素的检测方法研究,为建立准确、可靠和便捷的重金属生物监测方法提供有益的探索。 血液、尿液样品基体较复杂,ICP-MS在血液、尿液样品重金属检测应用中存在质谱干扰和非质谱干扰的问题。因此,本研究从样品的前处理、质谱干扰、非质谱干扰的消除等方面进行了实验研究,主要研究内容和研究结果如下： 1.通过对不同样品前处理方法的比较,选择直接稀释法作为尿液样品的前处理方法。选择以52Cr、55Mn、59Co、60Ni、75As、114Cd、121Sb、202Hg、208Pb同位素为目标待测物,选择72Ge、115In、209Bi作为内标元素,校正基体干扰,使用动态反应池技术降低质谱干扰,建立了直接稀释-DRC-ICP-MS测定尿液中多种重金属元素的方法。在0.11-10gg/L范围内线性关系良好,相关系数r均在0.999以上；方法检出限分别为0.07μg/L(Cr)、0.08μg/L(Mn)、0.03μg/L(Co)、0.15μg/L(Ni)、0.26μg/L(As)、0.06μg/L(Cd)/0.13μg/L(Sb)/0.18μg/L(Hg)、0.23μg/L(Pb);实际尿液的加标回收率范围为93.5%～128.9%,尿液标准参考物质的测定结果准确,日内精密度在3.0%～5.2%,日间精密度在3.2%12.6%。能够满足定量分析的要求。 2.研究了Au溶液对Hg吸附效应的消除效果。实验发现,当溶液中pAu:pHg=10:1时,对Hg吸附效应的消除效果最佳。实验中将Au与内标元素配制成使用液,Au随内标元素加入到样品溶液中,以降低Hg吸附效应。 3.通过对水浴消解试剂、消解时间的优化,建立了恒温水浴消解全血样品的方法：取500μL全血样品,加入500μL HNO3和200μL H2O2,于沸水浴中加热2小时,样品消解完全,满足测定的要求。相对于微波消解前处理方法,样品的前处理效率大大提高,更适用于大批量样品的测定。 4.建立了恒温沸水浴消解-ICP-MS测定全血样品中Mn、Cc、Cd、Sb、Hg、Pb元素的方法,在0.43-10μg/L范围内线性关系良好,相关系数r均在0.999以上。Mn、Co、Cd、Sb、Hg、Pb方法的检出限在0.13(Co)～0.38(Hg)μg/kg。标准参考物质测定准确,加标回收率范围在83.1%111.7%,RSD7.9%,满足样品定量分析的要求。 5.对尿液基体匹配实验进行了探索,结果发现,匹配后As元素测定的准确度得到改善。对于Cd, Sb、Hg、Pb元素来说,匹配前后的准确度没有较大差异。基体匹配后干扰并没有消除,克服干扰的技术手段如碰撞／动态反应池技术等仍需要应用。由于尿液样品基体的复杂性和样品间的差异性,基体较难匹配合适,相关的研究需要进一步开展。 6.探索了异丙醇对全血样品目标待测元素的增敏效应。实验表明,异丙醇对元素Cr的信号强度有显著的增强效应。当溶液中含有1%(v/v)异丙醇时,目标待测元素的响应值均得到增强,随着异丙醇浓度的增加,除Cr元素外的其他元素的信号强度反而降低。异丙醇浓度为2%(v/v)时,Cr的信号强度提高到原来无碳时的5.7倍,As的信号强度提高到原来无碳时的3.4倍,对除Cr、As以外的元素影响较小(异丙醇2%(v/v)浓度时,Mn、Co、Cd、Pb元素信号强度降低在10%以内)。标准溶液中加入2%(v/v)异丙醇时,可以对As元素的干扰进行校正,但其准确性和稳定性还需进一步的实验验证。
【关键词】：生物样品 重金属 电感耦合等离子体质谱 动态反应池 水浴消解
【学位授予单位】：中国疾病预防控制中心
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：O657.63;R318.08
【目录】：

• 摘要6-8
• Abstract8-10
• 第1章 前言10-22
• 1.1 环境重金属污染10
• 1.2 重金属对人体健康的危害10-11
• 1.3 人体重金属负荷监测的意义11-15
• 1.4 重金属元素检测技术概述15-17
• 1.4.1 石墨炉原子吸收光谱法15-16
• 1.4.2 氢化物发生原子荧光光谱法16
• 1.4.3 电感耦合等离子体发射光谱法16
• 1.4.4 电感耦合等离子体质谱法16-17
• 1.5 ICP-MS在血液、尿液样品中重金属检测的应用17-21
• 1.5.1 样品前处理方法17-19
• 1.5.2 测定的干扰及消除19-21
• 1.6 研究目的与内容21-22
• 第2章 尿液中重金属检测方法的研究22-45
• 2.1 实验部分22-25
• 2.1.1 试剂与仪器22-23
• 2.1.2 标准溶液配制23-24
• 2.1.3 标准使用溶液24
• 2.1.4 样品前处理24
• 2.1.5 仪器工作状态24-25
• 2.1.6 样品测定及计算25
• 2.2 结果与讨论25-43
• 2.2.1 待测元素同位素选择25-28
• 2.2.2 内标物的选择及非质谱干扰的校正28-30
• 2.2.3 样品前处理方法的建立30-32
• 2.2.4 汞记忆效应的消除32-33
• 2.2.5 质谱干扰的克服33-36
• 2.2.6 方法学验证36-39
• 2.2.7 实际样品的测定39-40
• 2.2.8 基体匹配实验的探索40-43
• 2.3 本章小结43-45
• 第3章 血液中重金属元素检测方法的研究45-57
• 3.1 实验部分45-50
• 3.1.1 试剂与仪器45
• 3.1.2 标准溶液配制45-46
• 3.1.3 样品前处理46-49
• 3.1.4 仪器工作状态49
• 3.1.5 结果计算49-50
• 3.2 结果与讨论50-56
• 3.2.1 内标稳定性50
• 3.2.2 标准模式下重金属元素的测定50-52
• 3.2.3 异丙醇基体匹配52-55
• 3.2.4 待解决的问题55-56
• 3.3 本章小结56-57
• 第4章 结论57-59
• 参考文献59-64
• 附录一 中英文缩略词表64-65
• 附录二 文献综述65-75
• 参考文献71-75
• 致谢75

【参考文献】

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本文编号：802361