浙北某城市饮用水中非挥发性有机物的基因毒性和雌激素活性的检测与评价

发布时间：2020-05-26 03:12

【摘要】：目的:本研究旨在通过测试与评价研究浙北地区某城市水源水、出厂水和末梢水的基因毒性和雌激素活性,为该城市进一步改善生活饮用水水质以及相关卫生管理与监督工作提供依据,同时也可以为饮用水水质标准的修订提供支持与参考。方法:分别于2018年3月(平水期)、6月(丰水期)和11月(枯水期)采集A(以太湖水为水源)和B(以水库水为水源)两个自来水厂中的水源水、出厂水和末梢水,分别应用大孔树脂和固相萃取等方法富集水样中非挥发性有机物,运用鼠伤寒沙门氏菌回复突变试验(Ames试验)、SOS/umu试验和重组雌激素受体基因酵母菌试验(YES试验)等生物毒性试验,分别以回复突变率(MR)、诱导率(I_R)和雌二醇当量(EEQ)为毒性试验的主要评价指标。同时,分别应用气相色谱法、液相色谱-串联质谱法以及气相色谱-电子轰击质谱检测同时期水样中消毒副产物、微囊藻毒素和邻苯二甲酸酯类与酚类化合物的化学定量检测结果,分析其与生物毒性结果变化特点的关系,从而全面评价饮用水卫生问题。结果:(1)Ames试验结果,A水厂在2018年采样中仅有11月出厂水的4 L/皿剂量(-S9)(MR=2.26)出现阳性结果,其余的水样均为阴性。B水厂的出厂水在3月的2 L/皿(-S9)(MR=2.24)、4 L/皿(-S9,+S9)(MR=2.79,MR=2.44)和6月的4 L/皿(-S9)(MR=2.12),6月水源水4 L/皿(-S9,+S9)(MR=3.65,MR=3.03)出现阳性结果,其余的水样均为阴性结果。(2)SOS/umu试验结果,2018全年,A水厂3月水源水4 L/孔(I_R=2.11)为阳性结果,其他均为阴性结果。B水厂3月出厂水2 L/孔(I_R=2.03)、4 L/孔(I_R=2.00)和6月水源水4 L/孔(I_R=2.04)和出厂水4 L/孔(I_R=2.45)为阳性结果。其余为阴性结果。(3)YES试验结果,A水厂3、6和11月水源水中雌二醇当量为0.56~0.89ng/L,出厂水和末梢水未检出。2018年全年B水厂3、6和11月水源水中雌二醇当量为0.16~0.31 ng/L,出厂水和末梢水未检出。(4)消毒副产物检测结果,A水厂水源水中未检测出任何消毒副产物;三氯甲烷出厂水浓度为LOD~0.0034 mg/L,末梢水为LOD~0.0020 mg/L;三溴甲烷出厂水浓度为LOD~0.0082 mg/L,末梢水为LOD~0.0072 mg/L;二氯一溴甲烷出厂水浓度为LOD~0.0047 mg/L,末梢水为0.0017~0.0092 mg/L;一氯二溴甲烷出厂水浓度为0.0076~0.1020 mg/L,末梢水为0.0035~0.1050 mg/L;二氯乙酸出厂水浓度为0.014~0.049 mg/L,末梢水为0.013~0.043 mg/L;三氯乙酸出厂水浓度为0.035~0.125 mg/L,末梢水为0.024~0.026 mg/L。B水厂三氯甲烷水源水浓度为LOD~0.0074 mg/L,出厂水为0.0034~0.0072 mg/L,末梢水为0.0046~0.0110 mg/L;三溴甲烷在水源水和末梢水未检出,出厂水为LOD~0.0022 mg/L;二氯一溴甲烷水源水浓度为LOD~0.0048mg/L,出厂水为0.0022~0.0092 mg/L,末梢水为LOD~0.1070 mg/L;一氯二溴甲烷水源水未检出,出厂水为LOD~0.0062 mg/L,末梢水为LOD~0.0057mg/L;二氯乙酸水源水未检出,出厂水为0.023~0.088 mg/L,末梢水为LOD~0.120 mg/L;三氯乙酸水源水未检出,出厂水浓度为0.053~0.125 mg/L,末梢水为LOD~0.009 mg/L。(5)微囊藻毒素仅MC-RR和MC-YR在A水厂水源水中检测,浓度分别为0.005~0.037μg/L和LOD~0.045μg/L,其他水样未检出。B水厂均未检出。(6)A、B水厂各水样邻苯二甲酸酯类化合物共检出5种。其中A水厂邻苯二甲酸二丁酯(DBP)水源水浓度为0.19~1.30μg/L,出厂水为0.19~0.71μg/L,末梢水为0.58~0.81μg/L;邻苯二甲酸二异丁酯(DIBP)水源水浓度为1.99~3.99μg/L,出厂水为2.35~4.46μg/L,末梢水为3.27~4.21μg/L;邻苯二甲酸二(2-乙基己)酯(DEHP)水源水浓度为0.15~2.29μg/L,出厂水为0.17~4.60μg/L,末梢水为0.14~4.60μg/L。B水厂DBP水源水浓度为0.69~0.77μg/L,出厂水为0.79~0.89μg/L,末梢水为0.40~0.82μg/L;DIBP水源水浓度为3.33~4.56μg/L,出厂水为3.84~5.29μg/L,末梢水为5.52~7.31μg/L;DEHP水源水浓度为0.20~5.51μg/L,出厂水为0.32~6.64μg/L,末梢水为2.16~5.83μg/L。(7)酚类化合物未检出。结论:(1)在基因毒性方面:A水厂出厂水的基因毒性高于水源水和末梢水,枯水期的基因毒性高于平水期和丰水期,未检测到间接致突变物的存在;B水厂的基因毒性水源水出厂水末梢水,丰水期平水期枯水期,直接致突变物和间接致突变物同时存在,主要以直接致突变物为主。(2)在雌激素活性方面:A水厂水源水的雌二醇当量高于出厂水和末梢水,后二者未检出,没有季节性差异。B水厂也是如此。同时A水厂水源水的雌二醇当量高于B水厂水源水。(3)化学分析方面:A和B两个水厂中,出厂水和末梢水的消毒副产物中含量高于水源水,卤乙酸类化合物含量高于三卤甲烷类化合物。A水厂水源水中存在两种微囊藻毒素MC-RR和MC-YR,出厂水和末梢水未检出。B水厂各水样均未检出微囊藻毒素。A、B水厂各水样中DBP、DIBP、DEHP含量较高,并且A水厂枯水期水样的浓度高于平水期和丰水期。
【图文】：

析柱、索氏提取装置、萃取洗脱装置、减压过滤装置、恒转蒸发仪（Heidolph）、高压蒸汽灭菌装置、氮吹仪、紫外橱、超净工作台、生物安全柜、纯水机固相萃取仪（Aqua TraceASPE899）、冷冻干燥机（TENKA仪（Bio-Tek SYNGENE）、气质联用仪（Agilent 7890A-59仪（岛津 LC-30A）、质谱仪（AB SCIEX QTRAP 5500）方法采集究选择两个不同类型水源的自来水厂的饮用水为研究对象，为水源水，B 以水库水作为水源水，，具体位置如图 1 所示。6 月和 11 月（分别对应平水期、丰水期和枯水期）采集 A 水、出厂水、末梢水水样，每期每个采样点采集 120 L 水样记号和基本情况见表 2。

图 2 2018 年 A 自来水厂 Ames 试验结果（MR 值，TA98，±S9）表 4 2018 年 B 自来水厂 Ames 试验结果（MR 值，TA98，±S9）样品剂量（L/皿）平水期（201803） 丰水期（201806） 枯水期（201811）-S9 +S9 -S9 +S9 -S9 +S94（B 水源水）0.5 0.87±0.02 1.73±0.05 1.42±0.03 1.24±0.02 0.89±0.04 0.96±0.041.0 0.75±0.01 1.13±0.02 1.93±0.07 1.26±0.08 0.93±0.05 0.69±0.022.0 1.22±0.09 1.70±0.09 2.91±0.05 1.60±0.05 0.95±0.04 0.84±0.014.0 1.36±0.05 1.63±0.09 3.65±0.08 3.03±0.01 0.85±0.03 1.30±0.045（B 出厂水）0.5 0.80±0.03 1.13±0.06 1.12±0.01 0.97±0.07 0.91±0.05 0.95±0.031.0 1.52±0.01 1.49±0.06 1.14±0.03 1.08±0.03 0.99±0.03 0.77±0.012.0 2.24±0.09 1.87±0.04 1.54±0.05 1.02±0.03 1.25±0.03 1.12±0.014.0 2.79±0.04 2.44±0.05 2.12±0.09 1.35±0.03 1.10±0.03 0.82±0.020.5 0.97±0.03 1.10±0.05 0.93±0.08 1.16±0.08 0.76±0.05 0.83±0.03
【学位授予单位】：华中科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：R123.1

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本文编号：2681194